| 研究概要 |
(1) 生成脱離励起分子の赤外線化学発光測定による触媒反応ダイナミクスの解明
(1-1) Pd(110),Pd(111)表面上のCO酸化(CO+O_2)反応
ここでは、解析法などの詳しい手続きについて議論している。表面温度および表面構造変化による振動温度の変化から反応ダイナミクスの変化を考察した。
(1-2) Pd(110),Pd(111)表面上のCO+NO反応
活性は、Pd(110)》Pd(111)であり、著しい構造敏感性を示した。単結晶表面上での定常的触媒反応の活性を調べた例は非常に少なく、このような著しい構造敏感性を示した例は初めてである
(1-3)Pt(110),Pt(111)表面上のCO+O_2反応
活性は、Pt(110)>Pt(111)であり、これは02分子の解離確率の相違による。Pt(111)表面上でのCO+02反応での結果を、多結晶Pt面の結果との比較を行った。また、Pt(110)面では、CO被覆率変化による(1x1)⇔(1x2)の表面再構成に伴って、振動温度の著しい変化を見出した。
(2) CH4,C2H6励起分子線による合成ガスの生成;反応促進効果
(2-1) Pt,Rh foil上のCH_4+O_2反応:メタン励起による反応活性・選択性の向上
Pt上のメタン励起により合成ガス生成活性(特にH_2)が著しく増大した。Rh上でも同様であるが、O_2を減らす必要があった。
(2-2) Pt,Rh foil上のCH_4+O_2,C_2H_6+O_2反応:メタン、エタン励起による反応活性・選択性の向上
エタンでも同様な励起効果があった。励起による反応次数などの変化から、解離炭素経由から含酸素化合物経由へと反応メカニズムが変化することが示唆された。
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