硫黄安定同位体比を用いた大気中硫化カルボニルの物質収支解明

• 研究課題/領域番号: 17740356
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 地球宇宙化学
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 豊田 栄 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助教 (30313357)
• 研究期間 (年度): 2005 – 2007
• 研究課題ステータス: 完了 (2007年度)
• 配分額: 3,500千円 (直接経費: 3,500千円); 2007年度: 600千円 (直接経費: 600千円); 2006年度: 700千円 (直接経費: 700千円); 2005年度: 2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
• キーワード: 硫化カルボニル / 硫黄安定同位体比 / 高感度同位体比測定法

研究概要

硫化カルボニル(COS)は大気中硫黄の物質循環において重要な役割を担っている気体状硫黄化合物であり、成層圏においては硫酸エアロゾルの起源物質として、大気の太陽光反射率(アルベド)や下部成層圏でのオゾンの消長などの化学に間接的に関与している。本研究は、COSの硫黄の安定同位体32S、33S、34Sの相対存在度を高感度・高精度で測定する方法の開発、およびこれを指標として、COSの種々の発生・消滅過程の寄与を明らかにし、その物質収支を解明することを目的としている。
本年度は、(1)オフラインで精製したCOSを複式導入装置を用いて同位体比質量分析計に導入、(2)ガスクロマトグラフでオンラインで精製したCOSを連続フロー型同位体比質量分析計に導入、の二つの方法で、34S/32S、33S/32Sを求めるための基礎実験を行った。(1)の方法では、同位体組成が等しい試料間の相対測定において0.05‰以下の精度が得られたが、(2)の方法では同一試料を繰り返し測定したときのばらつきが10‰以上であった。また両者に共通して、34S/32Sと33S/32Sの関係が理論的に予測されるものとは大きく異なっていた。これらの現象について、測定条件、試料量依存性、妨害成分などについて詳しく検討した。また、大気・水などの環境試料を測定するための分析システムの設計・製作を行い、COSの分離・濃縮方法の最適化を行うとともに、太平洋上で大気試料を採取した

研究成果

• [雑誌論文] Isotopomeric chaiacterization of N_20 produced, consumed, and emitted by automobiles (2008)
  • 著者名/発表者名: S.Toyoda, S.Yamamoto, S.Arai, H.Nara, N.Yoshida, K.Kashiwakura, K.Akiyama
  • 雑誌名: Rapid Communications in Mass Spectrometyr 22 ページ: 603-612
  • 査読あり
• [雑誌論文] Measurements of stable carbon isotopic composition of ethane and propane over the western North Pacific and eastern Indian Ocean: auseful indicator of atmospheric transport process (2007)
  • 著者名/発表者名: H.Nara, S.Toyoda, N.Yoshida
  • 雑誌名: Journal of Atmospheric Chemistry 56(3) ページ: 293-314
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of nitrification and denitrification on the nitrous oxidein the eastern tropical North Pacific and Gulf of California (2007)
  • 著者名/発表者名: Yamagishi H., MB.Westley, B.N.Popp, S.Toyoda, N.Yoshida, S.Watanabe, K.Koba, Y.Yamanaka
  • 雑誌名: J. Geophys. Res.-Biogeosciences 112 ページ: 020151010292006-020151010292006
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fractionation of N_2O isotopomers during production by denitrifier (2005)
  • 著者名/発表者名: Toyoda, S., et al.
  • 雑誌名: Soil Biology and Biochemistry 37 ページ: 1535-1545
• [雑誌論文] Role of nitrification and denitrification on the nitrous oxide cycle in the eastern tropical North Pacific and Gulf of California
  • 著者名/発表者名: Yamagishi, H., M.B.Westley, B.N.Popp, S.Toyoda, et al.
  • 雑誌名: Journal of Geophysical Research (in press)
• [雑誌論文] Stable carbon isotopic composition of ethane and propane over the western North Pacific and eastern Indian Ocean
  • 著者名/発表者名: Nara, H., S.Toyoda, et al.
  • 雑誌名: Journal of Atmospheric Chemistry (in press)
• [学会発表] 針広混交林の伐採による窒素循環撹乱機構の安定同位体比による解釈 (2008)
  • 著者名/発表者名: 戸張賀史, 木庭啓介、柴田英昭、豊田栄、佐藤冬樹、吉田尚弘
  • 学会等名: 日本生態学会第55回大会
  • 発表場所: 福岡国際会議場
  • 年月日: 2008-03-16
• [学会発表] Isotopomeric Signature of Nitrous Oxide Discharged from Lake Biwa in Japan and a Polluted River in Mongolia (2007)
  • 著者名/発表者名: A.Makabe, K.Koba, S.Toyoda, N.Yoshida
  • 学会等名: 2007 AGU Fall Meeting
  • 発表場所: Moscone Center West, San Francisco
  • 年月日: 2007-12-13
• [学会発表] Isotopomer analysis of N20 produced during waste water treatment (2007)
  • 著者名/発表者名: S. Toyoda, A. Fujiwara, N. Yoshida
  • 学会等名: 2007 AGU Fall Meeting
  • 発表場所: Moscone Center West, San Francisco
  • 年月日: 2007-12-13
• [学会発表] バイオマス燃焼起源水素ガスの安定同位体特性 (2007)
  • 著者名/発表者名: 林田茉莉子、山田桂大、豊田栄、吉田尚弘
  • 学会等名: 日本地球化学会2007年年会
  • 発表場所: 岡山大学
  • 年月日: 2007-09-20
• [学会発表] 施肥された農耕土壌から放出されるN_20のアイソトポマー比 (2007)
  • 著者名/発表者名: 矢野翠, 豊田栄、木庭啓介、秋山博子、早川敦、須藤重人、西村誠一、八木一行、吉田尚弘
  • 学会等名: 日本地球化学会2007年年会
  • 発表場所: 岡山大学
  • 年月日: 2007-09-19
• [学会発表] 牛ふん堆肥化過程で発生するN_20のアイソトポマー比 (2007)
  • 著者名/発表者名: 深澤真、豊田栄、前田高輝、長田 隆、白石誠、吉田尚弘
  • 学会等名: 日本地球化学会2007年年会
  • 発表場所: 岡山大学
  • 年月日: 2007-09-19
• [学会発表] 安定同位体比から見た琵琶湖における一酸化二窒素の生成機構 (2007)
  • 著者名/発表者名: 真壁明子、木庭啓介、由水千景、小川奈々子、陀安一郎、KIM Chulgoo、大河内直彦、豊田栄、吉田尚弘、永田俊
  • 学会等名: 日本陸水学会第72回水戸大会
  • 発表場所: 茨城大学水戸キャンパス
  • 年月日: 2007-09-11
• [学会発表] 対流圏大気中N_2Oのアイソトポマー比の分布と経年変動 (2007)
  • 著者名/発表者名: 豊田栄、吉田尚弘、町田敏暢、遠嶋康徳、高橋善幸
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2007年大会
  • 発表場所: 幕張メツセ
  • 年月日: 2007-05-21
• [学会発表] 数百ppmレベルの大気水素の迅速同位体比測定 (2007)
  • 著者名/発表者名: 山田圭大、林田茉莉子、豊田栄、吉田尚弘
  • 学会等名: 日本地球惑星科学連合2007年大会
  • 発表場所: 幕張メッセ
  • 年月日: 2007-05-21