| 研究概要 |
本研究は修飾分子の配向,秩序性の変化をアニオン種の共存により誘導すること,及び構造変化に鋭敏な界面計測法である非線形分光法を利用することにより,より高感度かつ高選択的なアニオンの検出を目指すものである.本年度は界面の構造を目的イオンに最適化し,生じた界面秩序性の変化を第二高調波発生により解析すること,及び微粒子を利用し,凝集一分散挙動により,より非線形分極率の変化を誘導することを試み,以下の研究成果を挙げた.
1.金電極表面への誘導適合的修飾法によるリン酸二水素イオン認識
アントラキノンとチオ尿素を基本骨格とした試薬を新規合成し,リン酸二水素イオンと有機溶媒中において錯生成させ,さらに金単結晶電極上に分子認識試薬を化学結合させた.この電極表面について,水溶液中にリン酸二水素イオンが存在する場合,電流応答が約50%減少することを確認した.非線形分光法である表面第二高調波発生の回転異方性を測定した結果,リン酸二水素イオンの存在下において高い回転対称性を示した.界面構造がリン酸二水素イオンの存在により高い秩序性を保つ状態に変化したものと考えられる.
2.金コロイド表面への分子認識試薬の修飾とリン酸イオンによる凝集状態の誘導
金電極表面にリン酸イオン認識試薬を修飾した方法と同じ手法により,金微粒子表面を分子修飾した.0.1M程度のリン酸濃度において金コロイド粒子が分散状態から凝集状態へと誘導されることを確認したが,十分な安定性が得られないため,非線形分光法による検出に利用する段階には至らなかった.
以上,本研究は,表面における分子配向の変化を分子認識に利用すること,及び生じる非線形分極変化を検出に利用可能であることを明らかにした.同様の原理を用い,さらに微粒子表面等の界面を利用することにより,より簡便かつ高感度にイオンを検出する系を開発することが可能となると考えられる.
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