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時間分解ヘテロダイン検出和周波発生分光による帯電した界面の研究

研究課題

研究課題/領域番号 17F17036
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 物理化学
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

田原 太平  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 主任研究員 (60217164)

研究分担者 SUNG WOONGMO  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2017-10-13 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2019年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2017年度: 400千円 (直接経費: 400千円)
キーワード界面 / 水 / 非線形分光 / 超高速分光 / ダイナミクス
研究実績の概要

まず、界面のダイナミクス研究において最も基本的な量である、空気/水界面のOH伸縮振動の振動励起状態寿命(T1)の信頼性の高い値を決定するため、振動励起とともに現れる振動励起状態のOH伸縮バンドの時間変化を、ヘテロダイン検出振動和周波発生(HD-VSFG)分光の時間分解測定で直接観測した。これまで進めてきた水素結合したOHのT1決定に加えて、高波数領域の空気側に突き出したフリーOHのT1の測定を行い、全OH伸縮振動領域でT1を決定した。この結果、水素結合した界面のOHのT1はバルクの水とほぼ同じ値(200-400 fs)を取り、バルク同様振動数が高くなるにつれ大きくなる傾向を示すことがわかったが、これに対してフリーOHのT1は著しく大きい約1psで、両者の振動緩和の機構が本質的に異なることを示唆した。得られた包括的な実験結果を振動緩和の理論と組み合わせて議論する論文の執筆を開始した。
また、英国インペリアルカレッジのBakulin博士の研究グループとの共同でHD-VSFG分光を用いてペロブスカイト(MAPbBr3)太陽電池のモデル界面構造を研究し、MAPbBr3のメチルアンモニウムカチオン(MA)が正孔輸送層であるspiro-MeOTADとの界面で配向していることを見出し、これを論文化した(W. Sung et. al. Mater. Horiz. 2020)。
さらに、2つの広帯域のフェムト秒赤外パルスの干渉を利用して振動励起する干渉型2D HD-VSFGの装置を完成させ、ガラス基板に固定したアルキル鎖分子のCH伸縮領域の2D HD-VSFG測定を行って装置性能を確認した。データ取得のプロトコル等に改善の余地があるが、狭帯域赤外ポンプ光を用いる従来の装置を遙かに超える、時間分解能100 fs、励起振動数分解能25 cm-1を達成した。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2020 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 1件) 備考 (5件)

  • [国際共同研究] Imperial College London(英国)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] Technical University Braunschweig/InnovationLab GmbH(ドイツ)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] インペリアル・カレッジ・ロンドン(英国)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [雑誌論文] Preferred orientations of organic cations at lead-halide perovskite interfaces revealed using vibrational sum-frequency spectroscopy2020

    • 著者名/発表者名
      W. Sung、C. Muller、S. Hietzschold、R. Lovrincic、N. P. Gallop 、A. A. Bakulin、S. Nihonyanagi、T. Tahara
    • 雑誌名

      Materials Horizons

      巻: 7 号: 5 ページ: 1347-1357

    • DOI

      10.1039/c9mh01394f

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Evidence of strong anharmonic coupling in terminal methyl group of self-assembled monolayer: A Study of time-domain 2D heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Woongmo Sung、井上賢一、二本柳聡史、田原太平
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Development of an interferometric 2D heterodyne-detected vibrational sum-frequency spectrometer for investigation on ultrafast dynamics of liquid interfaces2019

    • 著者名/発表者名
      Woongmo Sung、井上賢一、二本柳聡史、田原太平
    • 学会等名
      第7回RAPシンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Vibrational relaxation dynamics of OH stretch of water at air/H2O interface investigated by time-resolved heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      .Woongmo Sung, Ken-ichi Inoue, Satoshi Nihonyanagi, Tahei Tahara
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Construction of an apparatus of interferometric 2D heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy for liquid interface study2018

    • 著者名/発表者名
      Woongmo Sung, Ken-ichi Inoue, Satoshi Nihonyanagi, Tahei Tahara
    • 学会等名
      The 26th International Conference on Raman Spectroscopy (ICORS 2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Vibrational relaxation time of OH stretch at the air/H2O interface: Reliable determination through the hot-band by time-resolved vibrational sum-frequency generation spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Woongmo Sung, Ken-ichi Inoue, Satoshi Nihonyanagi, Tahei Tahara
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Construction of an apparatus of interferometric 2D heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation spectroscopy for interface dynamics study2018

    • 著者名/発表者名
      Woongmo Sung, Ken-ichi Inoue, Satoshi Nihonyanagi, Tahei Tahara
    • 学会等名
      理研シンポジウム 第6回「光量子工学研究」-サブ波長フォトニクス研究と新たな光量子工学の展開-
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Polar orientation of methylammonium cations in the vicinity of perovskite/hole-transporter interface studied by heterodyne-detected vibrational sum-frequency spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Woongmo SUNG、Artem A. BAKULIN、Christian MUELLER、Robert LOVRINCIC、Satoshi NIHONYANAGI、Tahei TAHARA
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] 理化学研究所 田原分子分光研究室

    • URL

      https://spectroscopy.riken.jp/

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] Molecular Spectroscopy Laboratory, RIKEN

    • URL

      https://spectroscopy.riken.jp/?lang=en

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] 理研・田原分子分光研究室

    • URL

      https://spectroscopy.riken.jp/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 理化学研究所 田原分子分光研究室

    • URL

      http://www.riken.jp/lab-www/spectroscopy/

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] Molecular Spectroscopy Laboratory, RIKEN

    • URL

      http://www.riken.jp/lab-www/spectroscopy/index-e.html

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-10-17   更新日: 2024-03-26  

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