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光触媒機能を付与した環境修復材の応用に向けた金属有機構造体・粘土鉱物複合体の合成

研究課題

研究課題/領域番号 17F17355
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 環境材料・リサイクル
研究機関九州大学

研究代表者

笹木 圭子  九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)

研究分担者 PAWAR RADHESHYAM  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2017-11-10 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2019年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2017年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
キーワード有機金属構造体 / 光触媒 / 粘土鉱物 / 中心金属 / モジュレーター / 金属有機構造体 / 環境修復材 / CO2 / Adsorption / Metal organic framework / Eutrophication / Phosphate
研究実績の概要

有機金属構造体(MOF)は、中心金属とリンカーの組み合わせによって、高分子のような連続構造をとり、比表面積が高く、安定なだけではなく、中心金属やリンカーの特性により、さまざまな機能を付与でき、吸着材や触媒など機能性化学物質として、近年最も注目されている。なかでもガスフィルターとしての用途が最も実用化に近いといわれ、とくにCO2吸着剤としての開発研究が盛んである。しかし、本研究では、あまり研究例のない水溶液溶媒でのMOFの活用、とくに有害水溶性物質の光分解、光触媒機能による還元、陰イオンの吸着除去を目指して、水溶液中でのMOF合成法を開発および最適化し、合成したMOFの特性化、応用までを行った。ソルボサーマル法に代わる水溶媒での合成法の開発では、超音波法、マイクロ波法を試み、モジュレーターおよびリンカーの選択、モジュレーター量、、周波数、官能基の導入など300を超える実験条件をこなし、アプリケーションにおける反応効率の向上をめざした。さらに、MOFと粘土鉱物により複合体を合成し、可視光域で水溶液中での色素物質の分解、Cr(VI)の還元に機能する光触媒効率を評価した。
本申請課題の中心であるMOF/粘土鉱物複合体による色素分子ローダミンBの光触媒分解では、MOFとしてZr6O4(OH)4(ABDC)6 (ABDC = 2-aminobenzene-1,4-dicarboxylic acid)を合成し、粘土として針状結晶のセピオライトを選び、複合材料の最適混合比を認めた。合成MOFは2.83 eV のバンドギャップをもつ可視光触媒で、光励起電子はセピオライトの導電帯に移り、スーパーオキシドラジカルを生成し、色素分子を酸化分解する機構を提唱した。このように、粘土鉱物は単なる支持体ではなく、光触媒反応の電子輸送にかかわっていることを示した。
成果は国際学術誌4編にまとめられた。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (8件)

すべて 2019 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 2件、 査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 3件)

  • [国際共同研究] Kyungpook National University(韓国)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [雑誌論文] Dye-sensitized Photocatalyst of Sepiolite for Organic Dye Degradation2019

    • 著者名/発表者名
      Chuaicham Chitiphon、Pawar Radheshyam、Sasaki Keiko
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 9 号: 3 ページ: 235-235

    • DOI

      10.3390/catal9030235

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A mechanistic investigation of highly stable nano ZrO2 decorated nitrogen-rich azacytosine tethered graphene oxide-based dendrimer for the removal of arsenite from water2019

    • 著者名/発表者名
      Prabhu Subbaiah Muthu、Pawar Radheshyam Rama、Sasaki Keiko、Park Chang Min
    • 雑誌名

      Chemical Engineering Journal

      巻: 370 ページ: 1474-1484

    • DOI

      10.1016/j.cej.2019.03.277

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Template free mild hydrothermal synthesis of core-shell Cu2O(Cu)@CuO visible light photocatalysts for N-acetyl-para-aminophenol degradation2019

    • 著者名/発表者名
      Karthikeyan Sekar、Chuaicham Chitiphon、Pawar Radheshyam R.、Sasaki Keiko、Li Wei、Lee Adam F.、Wilson Karen
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 7 号: 36 ページ: 20767-20777

    • DOI

      10.1039/c9ta07009e

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Modulated water-based synthesis of Zr-fumarate MOFs for high-efficiency treatment of selenite and selenate from the aqueous solutions2019

    • 著者名/発表者名
      Radheshyam R Pawar and Keiko Sasaki
    • 学会等名
      Pure and Applied Chemistry International Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Novel ultrasonic-assisted modulated hydrothermal synthesis of Zr-fumarate framework (MOF-801) for adsorption of antimonate in aqueous solutions: A comparison study with conventional solvothemally synthetic method2019

    • 著者名/発表者名
      Shunsuke Imamura, Radheshyam Rama Pawar, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      CINEST 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Modulated water-based synthesisof Zr-fumarate MOFs for high-efficiency treatment of selenite and selenate from the aqueous solutions2019

    • 著者名/発表者名
      Radheshyam R Pawar, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      PACCON 2019
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Adsorption characteristics of Sb(III) and Sb(V) species on water-based and ultrasonication assisted synthesized Zr-MOFs2019

    • 著者名/発表者名
      Shunsuke Imamura, Radheshyam Rama Pawar, Keiko Sasaki
    • 学会等名
      MMIJ 2019 spring
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2017-11-13   更新日: 2024-03-26  

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