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窒素ドープカーボン触媒の機能解明とボトムアップ合成

研究課題

研究課題/領域番号 17H01342
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関筑波大学

研究代表者

中村 潤児  筑波大学, 数理物質系, 教授 (40227905)

研究分担者 近藤 剛弘  筑波大学, 数理物質系, 准教授 (70373305)
神原 貴樹  筑波大学, 数理物質系, 教授 (90204809)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
44,200千円 (直接経費: 34,000千円、間接経費: 10,200千円)
2019年度: 12,870千円 (直接経費: 9,900千円、間接経費: 2,970千円)
2018年度: 12,220千円 (直接経費: 9,400千円、間接経費: 2,820千円)
2017年度: 19,110千円 (直接経費: 14,700千円、間接経費: 4,410千円)
キーワード燃料電池 / 酸素還元反応 / 白金代替触媒 / 窒素ドープカーボン触媒 / 反応メカニズム / カーボンブラック / DFT / 非白金触媒 / 窒素ドープカーボン / 反応機構 / 触媒機能解析 / ナノカーボン / 酸素還元 / ピリジン型窒素 / モデル触媒 / グラフェン
研究成果の概要

窒素ドープカーボン触媒は白金を使用しない燃料電池カソード触媒として最も期待されている。我々は、2016年にピリジニック窒素が活性点を形成することを世界に先駆けて報告した(Science誌、2016年)。本研究では、ピリジン型窒素を含む分子をグラファイト表面に付着させたwell-definedなモデル触媒を用いた実験を行った。その結果、ピリジン型窒素含有分子を用いたボトムアップ型の触媒設計が可能であることが明らかになった。また、ピリジン型窒素近傍の疎水性が触媒活性向上に必須であることが明らかとなった。

研究成果の学術的意義や社会的意義

窒素ドープカーボンは燃料電池のカソード極の白金代替触媒として注目されているが、実用触媒の開発には触媒設計指針の確立が必要である。我々は、表面科学的手法を駆使した実験によってピリジン型窒素がORR 活性点を形成していることを明らかにした。本研究では、ピリジン型窒素を含む分子をカーボン触媒担体に付着させたモデル触媒を用いて活性点の性質やメカニズムを解明する方法論を導いた。また、活性点付近の疎水性が触媒設計において極めて重要であることを明らかにした。これらの研究成果は、窒素ドープカーボンの学術的研究として意義があり、さらに燃料電池触媒の普及にも貢献するものである。

報告書

(4件)
  • 2020 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (49件)

すべて 2020 2019 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (42件) (うち国際学会 13件、 招待講演 16件) 図書 (1件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] 窒素ドープ炭素の局所電子状態と活性2019

    • 著者名/発表者名
      K. Takeyasu, J. Nakamura
    • 雑誌名

      炭素

      巻: 2019 号: 290 ページ: 204-210

    • DOI

      10.7209/tanso.2019.204

    • NAID

      130007761412

    • ISSN
      0371-5345, 1884-5495
    • 年月日
      2019-11-15
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nitrogen doping of carbon nanoballoons by radiofrequency magnetron plasma and evaluation of their oxygen reduction reaction activity2019

    • 著者名/発表者名
      Takahashi Ryota、Harigai Toru、Tanimoto Tsuyoshi、Takikawa Hirofumi、Setaka Toshiya、Nakamura Junji、Suda Yoshiyuki
    • 雑誌名

      Electronics and Communications in Japan

      巻: 102 号: 8 ページ: 3-10

    • DOI

      10.1002/ecj.12172

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Active Sites and Mechanism of Oxygen Reduction Reaction Electrocatalysis on Nitrogen‐Doped Carbon Materials2018

    • 著者名/発表者名
      Santosh K. Singh, Kotaro Takeyasu, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Advanced Materials

      巻: 31 号: 13 ページ: 1804297-1804297

    • DOI

      10.1002/adma.201804297

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bottom‐Up Design of Nitrogen‐Containing Carbon Catalysts for the Oxygen Reduction Reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Riku Shibuya, Takahiro Kondo, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 10 号: 9 ページ: 2019-2023

    • DOI

      10.1002/cctc.201701928

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 表面科学の手法で解き明かす触媒機能のメカニズム―燃料電池,メタノール製造から生物代謝機構への展開―2020

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      化学系学協会北海道支部2020年冬季研究発表会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Active site of nitrogen-doped carbon catalysts for fuel cell2020

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第59回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] モデル触媒をつくって活性点を探る2019

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第59回オーロラセミナー
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Effective local structure and reaction mechanisms for bottom-up designed metal-free ORR catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Takeyasu
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Yangon (ICPAC Yangon) 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Recent improvement of N-doped graphene catalysts for oxygen reduction reaction by hydrophobization2019

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎
    • 学会等名
      ポスト「京」重点課題5 第2回若手勉強会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 表面科学的手法によるモデル触媒の活性点おび反応機構の解明2019

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会(触媒学会 学会賞学術部門 受賞講演)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン触媒における酸素吸着2019

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎, S. K. Singh, 古川萌子, 下山雄人, 中村潤児
    • 学会等名
      NIMSナノシミュレーションワークショップ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ピリジン型窒素ドープカーボンモデル触媒での酸素還元反応素過程2019

    • 著者名/発表者名
      引田悠介, 秋光上歩, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 親水性・疎水性制御による窒素ドープグラフェン触媒の高性能化2019

    • 著者名/発表者名
      古川萌子, SINGH, Santosh, 武安光太郎, 森利之, 中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボン触媒の構造制御による酸素還元反応律速段階の変化2019

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎, SIINGH, Santosh, 下山雄人、古川萌子、中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープグラフェン触媒での酸素還元反応素過程2019

    • 著者名/発表者名
      久保一史, SINGH, Santosh, 古川萌子, 武安光太郎, 中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンモデル電極触媒における酸還元反応メカニズム2019

    • 著者名/発表者名
      秋光上歩, 引田悠介, 渋谷陸, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] フラビン酵素の酸素還元反応活性及び反応選択性におけるpH の効果2019

    • 著者名/発表者名
      金成翔,武安光太郎,中村潤児
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンを用いたボトムアップモデル電極触媒の局所電子状態2019

    • 著者名/発表者名
      秋光上歩, 引田悠介, 渋谷陸, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンモデル触媒を用いた酸素還元反応素過程の表面科学的解析2019

    • 著者名/発表者名
      引田悠介, 秋光上歩, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 反応条件下における窒素ドープグラフェン触媒表面の分光2019

    • 著者名/発表者名
      久保一史, シンサントーシュ,古川萌子,引田悠介,武安光太郎,中村潤児
    • 学会等名
      2019年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンモデル電極触媒の表面電子状態2019

    • 著者名/発表者名
      秋光上歩, 引田悠介, 渋谷陸, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      第13回 表面・界面スペクトロスコピー 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 窒素ドープカーボンモデル触媒における酸素還元反応素過程2019

    • 著者名/発表者名
      引田悠介, 秋光上歩, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      第13回 表面・界面スペクトロスコピー 2019(Student prize受賞)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Mechanism of Oxygen Reduction Reaction on Nitrogen-doped Carbon Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      AVS 66th International Symposium & Exhibition
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Model catalyst studies using surface science techniques2018

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      Tailored surfaces in operando conditions
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 表面科学的手法による窒素ドープカーボン触媒の機能解析2018

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      第10回岩澤コンファレンス サスティナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Model study of nitrogen-doped carbon catalysts for oxygen reduction reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Langkawi (ICPAC Langkawi) 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ピリジン型窒素含有分子を用いた酸素還元触媒のボトムアップデザイン2018

    • 著者名/発表者名
      古川萌子, SINGH,Santosh, 武安光太郎, 中村潤児
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ピリジン型窒素含有分子を用いたグラファイト担持モデル電極触媒2018

    • 著者名/発表者名
      秋光上歩, 渋谷陸, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ピリジン型窒素含有分子を用いた酸素還元反応触媒における活性機構2018

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎, 下山雄人, 古川萌子, SINGH, Santosh, 中村潤児
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ピリジン型窒素含有分子吸着 HOPG モデル触媒における窒素の電子状態2018

    • 著者名/発表者名
      引田悠介, 秋光上歩, 武安光太郎, 近藤剛弘, 中村潤児
    • 学会等名
      2018年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ピリジン型窒素含有分子を用いた酸素還元反応触媒の活性における電子状態効果2018

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎, 下山雄人, 古川萌子, シンサントーシュ, 中村潤児
    • 学会等名
      2018年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族分子をベースとした酸素還元反応触媒の活性構造2018

    • 著者名/発表者名
      武安光太郎, 下山雄人, 古川萌子, Santosh. K. Singh, 中村潤児
    • 学会等名
      表面・界面スペクトロスコピー2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Catalyst Design for Oxygen Reduction Reaction Using Pyridinic Nitrogen-Doped Carbon Materials2018

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Kondo, Junji Nakamura
    • 学会等名
      233rd ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Bottom-up design of ORR catalyst using pyridinic nitrogen containing molecules and carbon nanotubes2018

    • 著者名/発表者名
      Moeko FURUKAWA, Riku SHIBUYA, Kotaro TAKEYASU, Junji NAKAMURA
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT8)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Bottom-up design of nitrogen-containing carbon catalysts for the oxygen reduction reaction2018

    • 著者名/発表者名
      T. Kondo, R. Shibuya, J. Nakamura
    • 学会等名
      34th European conference on surface science (ECOSS34)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanism of Oxygen Reduction Reaction Studied with Model Catalysts of Pyridinic-N Containing Molecules on HOPG2018

    • 著者名/発表者名
      T. Akimitsu, R. Shibuya, K. Takeyasu, T. Kondo and J. Nakamura
    • 学会等名
      31st International Microprocesses and Nanotechnology Conference (MNC 2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Fuel cell catalysts using graphene2017

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      The 18th International Symposium on Laser Precision Microfabrication (LPM2017)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] モデル触媒の活性サイトと反応メカニズム2017

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      日本表面科学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 白金フリー燃料電池の実用化前進:炭素触媒の活性点解明2017

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      日本表面科学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素還元反応に対する窒素ドープ炭素触媒の活性点2017

    • 著者名/発表者名
      中村潤児
    • 学会等名
      触媒学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素還元反応に対する窒素ドープ炭素材料の触媒活性点2017

    • 著者名/発表者名
      近藤剛弘
    • 学会等名
      触媒学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 窒素含有共役系分子で修飾したグラファイト電極の酸素還元活性能2017

    • 著者名/発表者名
      渋谷陸
    • 学会等名
      触媒学会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Active sites of nitrogen-doped carbon materials for oxygen reduction reaction2017

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      16th Korea-Japan Symposium on Catalysis & 3rd International Symposium of Institute for Catalysis, KADERU 2-7
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Oxygen reduction reaction by pyridinic nitrogen-containing carbon electrocatalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Junji Nakamura
    • 学会等名
      ECOSS-33
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Oxygen Reduction Reaction of Graphite Decorated by the Pyridinic-Nitrogen Contained Molecules with High Density2017

    • 著者名/発表者名
      Riku Shibuya
    • 学会等名
      American Vacuum Society (AVS) 64th International Symposium & Exhibition
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Bottom-up design of N-containing carbon catalyst for oxygen reduction reaction2017

    • 著者名/発表者名
      Riku Shibuya
    • 学会等名
      The 5th Ito International Research Conference
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [図書] Active Sites in Nitrogen‐Doped Carbon Materials for Oxygen Reduction Reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Riku Shibuya, Takahiro Kondo, Junji Nakamura
    • 総ページ数
      23
    • 出版者
      Wiley‐VCH Verlag GmbH & Co. KGaA
    • ISBN
      9783527343416
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] 筑波大学 触媒表面科学研究グループ

    • URL

      https://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] 筑波大学数理物質系 触媒表面科学研究グループ

    • URL

      http://www.ims.tsukuba.ac.jp/~nakamura_lab/index.html

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書 2017 実績報告書

URL: 

公開日: 2017-04-28   更新日: 2022-01-27  

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