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固体表面上での動的有機金属化学の展開と環境対応型固体触媒の創成

研究課題

研究課題/領域番号 17H03458
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関香川大学

研究代表者

和田 健司  香川大学, 医学部, 教授 (10243049)

研究分担者 馮 旗  香川大学, 創造工学部, 教授 (80274356)
吉田 朋子  大阪市立大学, 複合先端研究機構, 教授 (90283415)
研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2019年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2018年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2017年度: 10,010千円 (直接経費: 7,700千円、間接経費: 2,310千円)
キーワードグリーンケミストリー / 固体触媒 / 有機金属触媒 / イリジウム / 酸化チタン / 酸化セリウム / 脱水素反応 / C-H結合活性化 / イリジウム錯体 / 脱水素
研究成果の概要

本研究では、固体結晶表面上の有機金属種の動態制御による環境対応型高性能固体触媒を開発した。
脱水素型ベンゾイミダゾール類合成反応に有効なルチル担持Ir触媒、および水素移動型反応に有効な{010}/{101}面を豊富に有する酸化チタン担体Ir触媒を開発し、担体へのリン修飾の有効性を示した。一方、スチレン類の脱水素シリル化反応に対して、高活性、高選択性を示すイリジウム錯体・酸化セリウム複合触媒を開発した。さらに、炭素-炭素多重結合のヒドロアリール化に対して有効なHCHOおよびPPh3処理Ru/CeO2触媒を見出し、近赤外分光イメージング法による反応生成物の迅速解析の可能性を示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

従来と比較して飛躍的に貴金属種当たりの活性が高い触媒開発、および温和な条件下での反応を可能にし、かつ回収・再利用が容易な触媒開発に至った。これら開発触媒はいずれも調製が容易で反応後の生成物分離も効率よく行える。さらに希少な貴金属元素の高効率利用を達成しており、有機合成プロセスの簡略化とコスト低減につながることから、産業および元素戦略の双方の観点から波及効果が期待できる。固体表面での有機金属錯体の動的挙動に完全な解明には至っていないが、高活性を引き出すための幾つかの必要要件を明らかにしており、学術的に意義深い。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2020 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 13件、 招待講演 4件)

  • [雑誌論文] Effect of phosphorus-modification of titania supports on the iridium-catalyzed synthesis of benzimidazoles2020

    • 著者名/発表者名
      Yu Han、Wada Kenji、Fukutake Tatsuhiro、Feng Qi、Uemura Shinobu、Isoda Kyosuke、Hirai Tomomi、Iwamoto Shinji
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: 410-417

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2020.02.014

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Titania-supported iridium catalysts for dehydrogenative synthesis of benzimidazoles2020

    • 著者名/発表者名
      Wada Kenji、Yu Han、Feng Qi
    • 雑誌名

      Chinese Chemical Letters

      巻: 31 号: 3 ページ: 605-608

    • DOI

      10.1016/j.cclet.2019.05.054

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Visualization of Chemical Composition and Chloride Ion Distribution by Novel NIR Imaging Spectroscopic System2019

    • 著者名/発表者名
      Wada Kenji、Okazaki Shinichiro、Ishimaru Ichiro
    • 雑誌名

      日本画像学会誌

      巻: 58 号: 6 ページ: 644-650

    • DOI

      10.11370/isj.58.644

    • NAID

      130007760271

    • ISSN
      1344-4425, 1880-4675
    • 年月日
      2019-12-10
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of titania-supported iridium catalysts with excellent low-temperature activities for the synthesis of benzimidazoles via hydrogen transfer2019

    • 著者名/発表者名
      Fukutake Tatsuhiro、Wada Kenji、Yu Han、Hosokawa Saburo、Feng Qi
    • 雑誌名

      Molecular Catalysis

      巻: 477 ページ: 110550-110550

    • DOI

      10.1016/j.mcat.2019.110550

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Generation of Active Ruthenium Catalysts for Hydroarylation of C-C Multiple Bonds from Isolated Ru(IV)=O Species Supported on CeO22018

    • 著者名/発表者名
      Miura Hiroki、Nagao Masahiro、Hosokawa Saburo、Shishido Tetsuya、Inoue Masashi、Wada Kenji
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 91 号: 9 ページ: 1397-1401

    • DOI

      10.1246/bcsj.20180144

    • NAID

      130007484160

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Striking effects of a titania support on the low-temperature activities of Ir catalysts for the dehydrogenative synthesis of benzimidazole and indole2018

    • 著者名/発表者名
      Fukutake Tatsuhiro、Wada Kenji、Liu Gang Chuan、Hosokawa Saburo、Feng Qi
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 303 ページ: 235-240

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2017.08.014

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Development of reusable composite catalysts for dehydrogenative reactions from Ir complexes and solid metal oxides2019

    • 著者名/発表者名
      Daijiro Sorada, Kenji Wada, Qi Feng, Masaaki Nishioka, Ken-ichi Fujita
    • 学会等名
      The 17th Korea Japan Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of phosphorus-modified titania supports on the iridium-catalyzed synthesis of benzimidazoles2019

    • 著者名/発表者名
      Han Yu, Kenji Wada, Tatsuhiro Fukutake, Qi Feng, Tomomi Hirai, Shinji Iwamoto
    • 学会等名
      The 17th Korea Japan Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] イリジウム錯体と金属酸化物の複合による再利用可能な脱水素化用触媒の開発2019

    • 著者名/発表者名
      空田大地郎・和田健司・馮旗・西岡正明・藤田健一
    • 学会等名
      第24回JPIJSポスターセッション
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Effect of titania supports on the iridium-catalyzed synthesis of benzimidazoles2019

    • 著者名/発表者名
      Han Yu, Kenji Wada, Tatsuhiro Fukutake, Qi Feng, Tomomi Hirai, Shinji Iwamoto
    • 学会等名
      The 8th Asia-Pacific Congress on Catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Rapid and direct visualization of organic compounds/reactions by near infrared imaging spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Tsubasa Saito, Hideya Taniguchi, Ichiro Ishimar
    • 学会等名
      14th European Congress on Catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] イリジウム錯体と金属酸化物の複合による再利用可能な脱水素化用触媒の開発2019

    • 著者名/発表者名
      空田大地郎・和田健司・馮旗・西岡正明・藤田健一
    • 学会等名
      第13回触媒道場
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Rapid and direct visualization of organic compounds/reactions by near infrared imaging spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Tsubasa Saito, Hideya Taniguchi, Ichiro Ishimaru
    • 学会等名
      19th International Council for NIR Spectroscopy
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] イリジウム錯体とゼオライトの複合による再利用可能な脱水素反応用触媒の開発2019

    • 著者名/発表者名
      空田大地郎・和田健司:馮旗・西岡正明・藤田健一
    • 学会等名
      第49回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] イリジウム錯体と金属酸化物の複合による再利用可能な脱水素化用触媒の開発2019

    • 著者名/発表者名
      空田大地郎・和田健司:馮旗・西岡正明・藤田健一
    • 学会等名
      2019年日本化学会中国四国支部大会 徳島大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Striking effect of supports on Ir-catalyzed selective organic transformations2019

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada
    • 学会等名
      The 2nd BK 21+ International Symposium on Photo-Bio-Chemistry
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Low-Temperature Activities of Titania-supported Iridium Catalysts for the Synthesis of Benzimidazoles via Hydrogen Transfer2018

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada
    • 学会等名
      2018 International Symposium on Advancement and Prospect of Catalysis Science & Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 固体表面・金属種間の相互作用を活かした有機合成用固体触媒の開発2018

    • 著者名/発表者名
      和田健司
    • 学会等名
      第1回 物質エネルギー化学懇談会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Striking effects of ceria on iridium catalysts for the dehydrogenative silylation of styrenes: Facile in situ preparation of solid catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Daijiro Sorada, Qi Feng, Saburo Hosokawa
    • 学会等名
      3rd Fundamentals and Applications of Cerium Oxide in Catalysis
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Active, Selective, and Recyclable Iridium Catalysts for Dehydrogenative Silylation of Styrenes Prepared in situ from Ir Complexes and Metal Oxides2018

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Daijiro Sorada, Qi Feng
    • 学会等名
      18th International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Striking Effect of Titania Supports on Ir-Catalyzed Synthesis of Benzimidazoles via Dehydrogenation or Hydrogen Transfer2018

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Tatsuhiro Fukutake, Qi Feng
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Rapid and direct visualization of organic compounds/reactions by near infrared imaging spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Hideya Taniguchi, Ichiro Ishimaru
    • 学会等名
      The International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] イリジウム錯体・セリア複合触媒によるスチレン類の脱水素シリル化反応2018

    • 著者名/発表者名
      空田大地郎、和田健司、馮 旗
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Effect of Titania Supports on Ir-Catalyzed Synthesis of Benzimidazoles via Dehydrogenation or Hydrogen Transfer2017

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Tatsuhiro Fukutake, Qi Feng
    • 学会等名
      16th Korea-Japan Symposium on Catalysis & 3rd International Symposium of Institute for Catalysis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of Crystalline Structure of Titania Support on Ir-Catalyzed Synthesis of Nitrogen-containing Chemicals2017

    • 著者名/発表者名
      Kenji Wada, Tatsuhiro Fukutake, Qi Feng
    • 学会等名
      13th European Congress on Catalysis (EUROPACAT2017)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 固体表面・金属種間の相互作用を活かした有機合成用触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      和田健司
    • 学会等名
      日本化学会中国四国支部 徳島地区化学講演会「四国からの触媒科学の新展開」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 水素移動型含窒素有機化合物合成反応に有効な担持イリジウム触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      福武龍宙、和田健司、馮旗
    • 学会等名
      石油学会第66回研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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