環境中不均一固相における熱化学的な有機ハロゲン化合物生成の共通機構

• 研究課題/領域番号: 17H04718
• 研究種目: 若手研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 環境リスク制御・評価
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 藤森 崇 京都大学, 工学研究科, 助教 (20583248)
• 研究期間 (年度): 2017-04-01 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2019年度)
• 配分額: 14,950千円 (直接経費: 11,500千円、間接経費: 3,450千円); 2019年度: 4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円); 2018年度: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円); 2017年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
• キーワード: 有機塩素化合物 / 有機臭素化合物 / 共通機構 / 焼却 / 野焼き / 化学形態 / その場観察 / 環境リスク制御・評価 / 環境質評価

研究成果の概要

本研究では、環境中の不均一固相を対象として、そこでの有機ハロゲン化合物の熱化学的生成の「共通機構」提示を目的とした。 (i) 金属による生成促進の共通機構、および(ii) 炭素のハロゲン化：塩素と臭素の共通性、が本研究の仮説である。金属銅に着目したモデル研究の結果、塩素と臭素のハロゲン間で共通した炭素のハロゲン化機構を明らかにした。モデル系の知見と比較するために、都市ごみ野焼きサイト（ザンビア）やe-waste野焼きサイト（ガーナ）で実試料を系統的に収集した。実試料より得られたデータを用い仮説検証に取り組んだ。発展的な内容として、有機ハロゲン総量の定量評価系の開発およびその応用が挙げられる。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では、様々な熱プロセスを分断して考えるのではなく、互いに共通して潜んでいる支配機構（共通機構）を通じた現象理解を試みた。その結果、特定の条件が揃った場合に、塩素・臭素のハロゲン種に依らない有機ハロゲン化合物生成に関わる共通機構が明らかになった。熱プロセスは「都市ごみ焼却」、汚染質は「塩素化ダイオキシン類」という典型的な研究図式を超え、より一般的な条件に基づいた「熱プロセスからの有機ハロゲン化合物の生成機構」に関する本質的な反応理解に基づいた適切な汚染質制御・管理に繋がることが予想される。

研究成果

• [国際共同研究] 浙江大学(中国)
• [国際共同研究] University of South Australia(オーストラリア)
• [国際共同研究] ザンビア大学(ザンビア)
• [国際共同研究] ザンビア大学(ザンビア)
• [国際共同研究] 浙江大学(中国)
• [国際共同研究] ベトナム国家大学ハノイ校(ベトナム)
• [雑誌論文] Thermochemical Formation of Dioxins Promoted by Chromium Chloride: In situ Cr- and Cl-XAFS Analysis (2020)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Buekens, A.; Mukai, K.; Niwa, Y.; Li, X.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 巻: 388 ページ: 122064-122064
  • DOI: 10.1016/j.jhazmat.2020.122064
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Bioaccessibility and Human Health Risk Assessment of Metal(loid)s in E-Waste Open Burning Soil from Agbogbloshie in Accra, Ghana (2020)
  • 著者名/発表者名: Cao, P.; Fujimori, T.; Juhasz, A.; Takaoka, M.; Oshita, K.
  • 雑誌名: Chemosphere 巻: 240 ページ: 124909-124909
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2019.124909
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Incineration of Carbon Nanomaterials with Sodium Chloride as a Potential Source of PCDD/Fs and PCBs (2020)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.; Toda, A.; Mukai, K.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 巻: 382 ページ: 121030-121030
  • DOI: 10.1016/j.jhazmat.2019.121030
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantitative Speciation of Insoluble Chlorine in E-waste Open Burning Soil: Implications of the Presence of Unidentified Aromatic-Cl and Insoluble Chlorides (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Chemosphere 巻: 233 ページ: 493-502
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2019.05.283
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantitative Speciation of Insoluble Chlorine in Environmental Solid Samples (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 4 号: 4 ページ: 6126-6137
  • DOI: 10.1021/acsomega.9b00049
  • NAID: 120006644064
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Formation of Dioxins from Open Burning of Cable: Effect of Copper and Investigation of the Mechanisms (2019)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Li, X.; Shiota, K.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 81 ページ: 314-317
  • 査読あり
• [雑誌論文] Species-Specific Differences in Extractable Organochlorine and Organobromine in High-Trophic-Level Mammals (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Kunisue, T.; Nomiyama, K.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 81 ページ: 211-214
  • 査読あり
• [雑誌論文] Speciation of Chlorine and Bromine in Solid Environmental Samples: Focus on the Insoluble and Extractable Fractions (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Tomioka, K.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 81 ページ: 93-96
  • 査読あり
• [雑誌論文] POPsの非意図的生成と制御: 利用可能な最良の技術（BAT）および環境のための最良の慣行（BEP） (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 川本克也
  • 雑誌名: 廃棄物資源循環学会誌 巻: 30 ページ: 201-211
  • NAID: 130007848983
• [雑誌論文] 熱プロセスにおける有機ハロゲン化合物と重金属の関係 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 塩田憲司, Zhang, M., 板井啓明, 高岡昌輝
  • 雑誌名: Photon Factory News 巻: 37 ページ: 14-19
• [雑誌論文] Quantitative Speciation of Chlorine in Electronic Waste Open Burning Soils: Focus on Water-insoluble Fractions (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Nishimura, C.; Ito, N.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 80 ページ: 121-124
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Speciation of Extractable Organhalogens According to Molecular Size in Various Environmental Matrices (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Oshita, K.; Takaoka, M.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 80 ページ: 205-208
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] XAFS Investigation of Chromium Chloride Catalysed Formation of Dioxins (2018)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Mukai, K.; Buekens, A.; Li, X.; Niwa, Y.; Takaoka, M.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 80 ページ: 49-52
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Soil Pollution by Chlorobenzenes and Polychlorinated Biphenyls from an Electronic Waste Recycling Area in Northern Vietnam (2018)
  • 著者名/発表者名: Nishimura, C., Suzuki, G., Matsukami, H., Agusa, T., Takaoka, M., Takahashi, S., Tue, N. M., Viet, P. H., Tanabe, S., Takigami, H., Fujimori, T.
  • 雑誌名: International Journal of Environment and Pollution 巻: 63 号: 4 ページ: 283-297
  • DOI: 10.1504/ijep.2018.097863
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Investigation of Unidentifyied Organochlorine Compounds in Soil after Open Burning of E-waste Using TD/py-GC/MS (2017)
  • 著者名/発表者名: Nishimura, C.; Enomoto, T.; Okuno, M.; Akiyama, Y.; Fujii, S.; Fujimori, T.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 印刷中
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Quantification of Total Organohalogens (TOX) in Environmental Solid Samples by Using Combustion-ion Chromatography (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 雑誌名: Organohalogen Compounds 巻: 印刷中
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Formation of Dioxins from Open Burning of Cable: Effect of Copper and Investigation of the Mechanisms (2019)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Li, X.; Shiota, K.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Dioxin 2019 - 39th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Species-Specific Differences in Extractable Organochlorine and Organobromine in High-Trophic-Level Mammals (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Kunisue, T.; Nomiyama, K.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Dioxin 2019 - 39th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Speciation of Chlorine and Bromine in Solid Environmental Samples: Focus on the Insoluble and Extractable Fractions (2019)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Tomioka, K.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Dioxin 2019 - 39th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Screening for Unidentified Organohalogen Compounds in House Dust (NIST SRM2585) Using GC×GC-HRToFMS (2019)
  • 著者名/発表者名: Goto, A.; Ieda, T.; Mukai, K.; Shiota, K.; Fujimori, T.; Kunisue, T.; Hashimoto, S.
  • 学会等名: Dioxin 2019 - 39th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Summary Session: Formation, Sources and Control (2019)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.
  • 学会等名: Dioxin 2019 - 39th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] A Trial to Understand Distribution of Halogens in Environment (2019)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.; Mukai, K.
  • 学会等名: 3rd Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Thermochemical Formation of PCDD/F from Open Burning of Cable (2019)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.
  • 学会等名: 3rd Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] 認証値付ハウスダスト（NIST SRM 2585）のキャラクタリゼーションおよびハロゲンの存在状態 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 向井康太, 塩田憲司, 後藤哲智, 家田曜世, 国末達也, 橋本俊次
  • 学会等名: 第28回環境化学討論会
• [学会発表] 高次哺乳類における抽出可能性有機塩素・臭素の種間差 (2019)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, Hoang Quoc Anh, 福谷哲, 国末達也, 野見山桂, 高橋真
  • 学会等名: 第28回環境化学討論会
• [学会発表] 環境固体試料における塩素・臭素のマスバランス: 難水溶性および抽出可能性への着目 (2019)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, Hoang Quoc Anh, 福谷哲, 冨岡恵大, 高橋真
  • 学会等名: 第28回環境化学討論会
• [学会発表] ハイライトセッション: POPs・難燃剤などに関する研究動向、注目研究の抜粋、そして私的見解 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇
  • 学会等名: 第28回環境化学討論会
  • 招待講演
• [学会発表] 森林土壌における塩素・臭素の化学形態別鉛直分布: 土壌分類間の比較 (2019)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 舟川晋也
  • 学会等名: 日本地球化学会第66回年会
• [学会発表] 新規POPsの焼却による熱分解生成物のPyGC-MSを用いた定性分析 (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 西田崇矩, 高見侑佑, 高岡昌輝
  • 学会等名: 第30回廃棄物資源循環学会研究発表会
• [学会発表] 環境多媒体中の抽出可能性塩素・臭素の中性子放射化分析 (2019)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, Hoang Quoc Anh, 福谷哲, 国末達也, 野見山桂, 高橋真.
  • 学会等名: 放射化分析及び中性子を用いた地球化学研究-2-
• [学会発表] 討議: 化学物質の分解と分離から考える ダイオキシン・POPs対策 - 環境のための最良の慣行を探る- (2019)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇.
  • 学会等名: 廃棄物資源循環学会関西支部・環境化学会連携セミナー
  • 招待講演
• [学会発表] XANESおよび抽出法による土壌中塩素の存在形態の評価手法の検討 (2019)
  • 著者名/発表者名: 武田晃, 向井康太, 藤森崇, 山崎愼一, 土屋範芳, 矢内純太.
  • 学会等名: 第20回環境放射能研究会
• [学会発表] Contributions of Known Persistent Organic Pollutants (POPs) to Extractable Organochlorine or Organobromine (EOX) in Various Environmental Matrices: with Consideration of Molecular Size (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, HQ.; Fukutani, S.; Oshita, K.; Takaoka, M.; Takahashi, S.
  • 学会等名: 2nd International KAMPAI Symposium & JST Mid-term Evaluation Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Formation of Chlorinated Dioxins by Open Burning of Cables: Reaction between Copper and PVC (2018)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.; Kojima, Y.; Takaoka, M.; Shiota, K.; Ina, T.; Niwa, Y.
  • 学会等名: Dioxin 2018 - 38th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Speciation of Extractable Organohalogens According to Molecular Size in Various Environmental Matrices (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, HQ.; Fukutani, S.; Oshita, K.; Takaoka, M.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Dioxin 2018 - 38th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Quantitative Speciation of Chlorine in Electronic Waste Open Burning Soils: Focus on Water-insoluble Fractions (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Nishimura, C.; Ito, N.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Dioxin 2018 - 38th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Chromium Chloride Catalysed Formation of Dioxins and Mechanism Investigation (2018)
  • 著者名/発表者名: Zhang, M.; Fujimori, T.; Li, X.; Shiota, K.; Buekens, A.; Mukai, K.; Niwa, Y.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Dioxin 2018 - 38th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Metallic Copper As a Potential Contributor to Generate Halogenated Aromatic Compounds in E-Waste Open Burning (2018)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.; Kojima, Y.
  • 学会等名: ISPTS 2018 - The 15th International Symposium on Persistent Toxic Substances
  • 国際学会
• [学会発表] Characterization of Extractable Organohalogens (EOX) in Biological Samples (2018)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Anh, H. Q.; Fukutani, S.; Kunisue, T.; Nomiyama, K.; Takahashi, S.
  • 学会等名: 2nd Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] ケーブル類の野焼きによる塩素化ダイオキシン類の生成: 銅と塩ビの反応 (2018)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 小島雄祐, 高岡昌輝, 塩田憲司, 丹羽尉博.
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] 難水溶性画分に着目したE-waste野焼き土壌における塩素の種別定量 (2018)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 塩田憲司, 西村智椰, 伊藤延也, 高岡昌輝.
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] 分子量で分画した様々な媒体における抽出可能性有機塩素・臭素 (2018)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, Hoang Quoc Anh, 福谷哲, 高橋真.
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] 都市ごみ焼却飛灰中ハロゲン化多環芳香族炭化水素類のバイオアクセシビリティ (2018)
  • 著者名/発表者名: 西田崇矩, 藤森崇, 高岡昌輝, 塩田憲司.
  • 学会等名: 第27回環境化学討論会
• [学会発表] 褐色森林土壌における塩素・臭素の化学形態別鉛直分布 (2018)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 塩田憲司, 高岡昌輝, 渡邉哲弘, 舟川晋也.
  • 学会等名: 日本地球化学会第65回年会
• [学会発表] Heavy Metals and Organohalogen Compounds from Primitive E-Waste Recycling: Pollution, Distribution, Interplay, and Mechanism Implication (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.
  • 学会等名: Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] The Thermochemical Formation of Brominated Aromatic Compounds from Tetrabromobisphenol A at E-waste Open Burning Sites (2017)
  • 著者名/発表者名: Kojima, Y.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Ina, T.; Oshita, K.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] Total Concentrations and Chemical Forms of Chlorine in Insoluble Fractions of Environmental Solid Samples (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Chemical Hazard Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] Formation of Chlorinated Aromatic Compounds via Primary Combustion of Carbon Nanomaterials with Salt (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.; Toda, A.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Dioxin 2017 - 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Investigation of Unidentifyied Organochlorine Compounds in Soil after Open Burning of E-waste Using TD/py-GC/MS (2017)
  • 著者名/発表者名: Nishimura, C.; Enomoto, T.; Okuno, M.; Akiyama, Y.; Fujii, S.; Fujimori, T.
  • 学会等名: Dioxin 2017 - 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] The Thermochemical Formation of Brominated Aromatic Compounds from Tetrabromobisphenol A at E-waste Open Burning Sites (2017)
  • 著者名/発表者名: Kojima, Y.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Ina, T.; Oshita, K.; Takaoka, M.
  • 学会等名: Dioxin 2017 - 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Quantification of Total Organohalogens (TOX) in Environmental Solid Samples by Using Combustion-ion Chromatography (2017)
  • 著者名/発表者名: Mukai, K.; Fujimori, T.; Shiota, K.; Takaoka, M.; Funakawa, S.; Takeda, A.; Takahashi, S.
  • 学会等名: Dioxin 2017 - 37th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants
  • 国際学会
• [学会発表] Halogenation of Carbon by Metals during Thermochemical Formation of Persistent Organic Pollutants (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujimori, T.
  • 学会等名: ISPTS 2017 - The 14th International Symposium on Persistent Toxic Substances
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 炭素ナノ材料の一次燃焼による芳香族塩素化合物の生成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 藤森崇, 戸田朝子, 高岡昌輝.
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] 燃焼イオンクロマトグラフィーを用いた環境固体試料中の総有機ハロゲン濃度(TOX)測定：前処理方法の検討 (2017)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 塩田憲司, 舟川晋也, 高岡昌輝.
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] 燃焼イオンクロマトグラフィーを用いた環境固体試料中の総有機ハロゲン濃度(TOX)測定：種々の環境固体試料への適用 (2017)
  • 著者名/発表者名: 向井康太, 藤森崇, 塩田憲司, 高岡昌輝, 舟川晋也, 武田晃, 高橋真.
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] テトラブロモビスフェノールA由来の芳香族臭素化合物の熱化学的生成機構に関する研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小島雄祐, 藤森崇, 塩田憲司, 伊奈稔哲, 大下和徹, 高岡昌輝.
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] ガーナにおける廃電気・電子製品の野焼き土壌のクロロベンゼン類およびポリ塩化ビフェニル類の同族体分布の類型化 (2017)
  • 著者名/発表者名: 伊藤延也, 藤森崇, 板井啓明, 高岡昌輝.
  • 学会等名: 第26回環境化学討論会
• [学会発表] The Bioaccessibility of Heavy Metals in Soils from an E-waste Open-burning Site, Ghana (2017)
  • 著者名/発表者名: Cao, P.; Fujimori, T.; Matsui, D.; Takaoka, M.; Oshita, K.
  • 学会等名: 第39回京都大学環境衛生工学研究会シンポジウム
• [備考] 代表者のWebページ
  • URL: https://sites.google.com/site/fjmogomjf/