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金属担持共有結合性有機構造体から成る光駆動型選択酸化触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17H04798
研究種目

若手研究(A)

配分区分補助金
研究分野 ナノ材料化学
研究機関大阪大学

研究代表者

神谷 和秀  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 准教授 (50716016)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
25,480千円 (直接経費: 19,600千円、間接経費: 5,880千円)
2019年度: 4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2018年度: 7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
2017年度: 13,520千円 (直接経費: 10,400千円、間接経費: 3,120千円)
キーワード電子移動触媒 / 光触媒 / 共有結合性有機構造体 / ナノ材料 / 単一原子触媒 / 半導体 / 電極触媒 / 光-化学エネルギー変換 / 電気化学 / 部分酸化 / 光電気化学
研究成果の概要

本研究では共有結合性トリアジン構造体細孔内に単一金属を担持したM-CTF材料を選択電子移動触媒として用いることで、(光)電気化学反応による有機物の酸化アップグレーディングを目指した。その結果、M-CTFから成る選択有機物酸化電極触媒の開発および光反応への展開に関して以下のような成果をあげた。
(1)Ru-CTFが水の酸化や触媒自身の酸化分解などの競合反応を抑制しながら、選択的にアルコール電極酸化反応のみを進行させることを見出した。
(2)Cu-CTFをTiO2とハイブリッドすることで、光強度に依存して亜硝酸還元反応の選択性が変化することを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では水溶液系での有機物電気化学酸化反応において、競合反応である水および触媒自身の酸化をほぼ完全に抑えることに成功した。これはM-CTF触媒がガス状炭化水素の電気化学酸化アップグレーディングなどのより有用性の高い反応へ展開できることに一定の目途がついたことを意味する。
さらに、本研究で実証した光強度およびそれに伴う作動電位の変調が光反応の選択性に及ぼす影響は、高効率な人工光合成系の構築において、必要不可欠な設計指針の一つになると考えられる。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (52件)

すべて 2020 2019 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (13件) (うち査読あり 11件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (35件) (うち国際学会 10件、 招待講演 11件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文] Rational Molecular Design of Electrocatalysts Based on Single-Atom Modified Covalent Organic Frameworks for Efficient Oxygen Reduction Reaction2020

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki、Nakanishi Shuji、Miyayama Masaru、Kamiya Kazuhide
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 2 ページ: 1644-1652

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b02141

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Glycerol Oxidation Catalyzed by High-valency Ruthenium Species at Electrochemical Interfaces2020

    • 著者名/発表者名
      Tabata Hiro、Kato Shintaro、Yamaguchi Shingi、Harada Takashi、Iwase Kazuyuki、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 号: 5 ページ: 513-516

    • DOI

      10.1246/cl.200056

    • NAID

      130007840190

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical CO2 reduction using gas diffusion electrode loading Ni-doped covalent triazine frameworks in acidic electrolytes2020

    • 著者名/発表者名
      Yuxin Wu、 Kazuhide Kamiya、 Takuya Hashimoto、 Rino Sugimoto、Takashi Harada、Katsushi Fujii、Shuji Nakanishi
    • 雑誌名

      Electrochemistry

      巻: -

    • NAID

      130007896986

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Light intensity responsive changes of products in photocatalytic reduction of nitrous acid on a Cu‐doped covalent triazine framework/TiO2 hybrid2020

    • 著者名/発表者名
      Kamiya Kazuhide、Sugimoto Rino、Tatebe Tomomi、Harada Takashi、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: - 号: 13 ページ: 3462-3468

    • DOI

      10.1002/cssc.202000687

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 共有結合性有機構造体の細孔内への単一金属原子ドープとその電極触媒能2020

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 雑誌名

      化学工業

      巻: 71 ページ: 160-166

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] Electrochemical Formation of Fe(IV)=O Derived from H 2 O 2 on a Hematite Electrode as an Active Catalytic Site for Selective Hydrocarbon Oxidation Reactions2019

    • 著者名/発表者名
      Kamiya Kazuhide、Kuwabara Akito、Harada Takashi、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ChemPhysChem

      巻: 20 号: 5 ページ: 648-650

    • DOI

      10.1002/cphc.201801207

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photo-induced direct interfacial charge transfer at TiO2 modified with hexacyanoferrate(iii)2018

    • 著者名/発表者名
      Tatebe Tomomi、Harada Takashi、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Photochemical & Photobiological Sciences

      巻: 17 号: 9 ページ: 1153-1156

    • DOI

      10.1039/c8pp00237a

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Covalent triazine framework modified with coordinatively-unsaturated Co or Ni atoms for CO2 electrochemical reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Su Panan、Iwase Kazuyuki、Harada Takashi、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: - 号: 16 ページ: 3941-3947

    • DOI

      10.1039/c8sc00604k

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Covalent organic frameworks (COFs) to create new catalytic materials2018

    • 著者名/発表者名
      Kamiya Kazuhide
    • 雑誌名

      Impact

      巻: 2018 号: 11 ページ: 57-59

    • DOI

      10.21820/23987073.2018.11.57

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sulfur-Linked Covalent Triazine Frameworks Doped with Coordinatively Unsaturated Cu(I) as Electrocatalysts for Oxygen Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki、Kamiya Kazuhide、Miyayama Masaru、Hashimoto Kazuhito、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ChemElectroChem

      巻: 5 号: 5 ページ: 805-810

    • DOI

      10.1002/celc.201701361

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cooperative Electrocatalytic Reduction of Nitrobenzene to Aniline in Aqueous Solution by Copper-modified Covalent Triazine Framework2018

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki、Fujinami Nobuhiro、Hashimoto Kazuhito、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 47 号: 3 ページ: 304-307

    • DOI

      10.1246/cl.171117

    • NAID

      130006434176

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective Reduction of Nitrate by a Local Cell Catalyst Composed of Metal-Doped Covalent Triazine Frameworks2018

    • 著者名/発表者名
      Kamiya Kazuhide、Tatebe Tomomi、Yamamura Shuhei、Iwase Kazuyuki、Harada Takashi、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 4 ページ: 2693-2698

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b04465

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ru atom-modified covalent triazine framework as a robust electrocatalyst for selective alcohol oxidation in aqueous electrolytes2017

    • 著者名/発表者名
      Yamaguchi Shingi、Kamiya Kazuhide、Hashimoto Kazuhito、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 53 号: 75 ページ: 10437-10440

    • DOI

      10.1039/c7cc05841a

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 共有結合性有機構造体の光電気化学反応への応用2020

    • 著者名/発表者名
      細川智哉, 都司柾貴,神谷和秀,原田隆史,中西周次
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 配位構造が精密制御された単一原子電子移動触媒の開発2020

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Rational design of single-atom electrocatalysts for efficient oxygen reduction reaction; : A first-principles study2020

    • 著者名/発表者名
      岩瀬和至, 中西周次, 神谷和秀
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 太陽エネルギー化学研究センターにおけるCO2電解に関する取り組み2020

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      太陽エネルギー化学研究センター・シンポジウム「CO2の電解還元による有用化合物生成技術の動向」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Selective CO2 reduction in acidic electrolytes by gas diffusion electrodes carrying 3d-metal modified COFs2019

    • 著者名/発表者名
      Wu Yuxin, Kazuhide amiya, Takashi Harada, Katuji Fujii, Shuji Nakanishi
    • 学会等名
      2019年 電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 配位不飽和金属中心が示す電極触媒能の第一原理計算を用いた理論的解析2019

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀、岩瀬和至、中西周次
    • 学会等名
      2019年 電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 銅イオン担持共有結合性有機構造体薄膜の合成とその光電気化学特性2019

    • 著者名/発表者名
      細川智哉,都司柾貴,神谷和秀,原田隆史,中西周次
    • 学会等名
      2019年電気化学会秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 単一ルテニウム原子触媒を搭載したガス拡散電極による炭化水素部分酸化反応2019

    • 著者名/発表者名
      加藤慎太郎,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      第57回炭素材料夏季セミナー
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Photocatalytic reaction systems in which light-intensity functions as a control parameter for reaction selectivity2019

    • 著者名/発表者名
      Rino Sugimoto, Takashi Hard, Kazuhude Kamiya, Shuji Nakanishi原田隆史神谷和秀中西周次
    • 学会等名
      Taiwan-Japan Bilateral Workshop 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] リチウム空気電池の充放電サイクル特性の劣化過程 -電位制御試験による検討-2019

    • 著者名/発表者名
      森本 航太,西岡季穂,楠元崇孔,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業第9回CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] イミン架橋型共有結合性有機構造体のプロトン伝導特性の光制御2019

    • 著者名/発表者名
      都司柾貴,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      第9回 CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 銅イオン担持共有結合性有機構造体薄膜の合成とその細孔内での光誘起電子移動2019

    • 著者名/発表者名
      細川智哉, 神谷和秀,原田隆史,中西周次
    • 学会等名
      第9回CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Single-Atom Doped Covalent Organic Frameworks as Electron-Transfer Catalysts for Applications in Energy Conversion2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Kamiya
    • 学会等名
      International Workshop on Frontier of Science and Technology for Solar Energy Conversion
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Metal-doped bipyridine linked covalent organic framework fillms for photoelectrochemical applications2019

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Hosokawa, Masaki Tsuji,Kkazuhude Kamiya,Takashi Harada,Shuji. Nakanishi
    • 学会等名
      International symposium for Nano Science
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Selective hydrocarbon oxidation reactions by the gas diffusion electrode carrying Ru-modified covalent triazine frameworks2019

    • 著者名/発表者名
      Shintaro . Kato, Takashi Harada, Kazuhide Kamiya,Shuji Nakanishi
    • 学会等名
      International symposium for Nano Science
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 単核金属原子ドープ共有結合性有機構造体の電子移動触媒への展開2019

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      機能性材料セミナー
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 銅イオン担持ビピリジン架橋型共有結合性有機構造体から成る薄膜材料の光電気化学特性2019

    • 著者名/発表者名
      細川智哉,都司柾貴,神谷和秀,原田隆史,中西周次
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] イミン架橋型共有結合性有機構造体のプロトン伝導特性2019

    • 著者名/発表者名
      都司柾貴,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 導電性基板上での触媒ネットワークによる亜硝酸の光誘起選択還元反応2019

    • 著者名/発表者名
      杉本梨乃,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      2019年電気化学会第86回大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属ドープ共有結合性有機構造体から成る電子移動触媒のガス拡散電極反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      加藤慎太郎, WU YUXIN,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      2019年電気化学会第86回大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 電子移動触媒としての金属担持共有結合性有機構造体とその局部電池反応への展開2018

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      PHyM主催講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Oxygen-Tolerant Electrodes with Single-Atom Platinum Modified Covalent Triazine Frameworks for the Hydrogen Oxidation Reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Kamiya, Ryo Kamai,Kazuhito Hashimoto,Shuji Nakanishi
    • 学会等名
      223rd ECS meeting
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Covalent triazine framework modified with coordinatively-unsaturated Ni atoms for CO2 electrochemical reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Kamiya, Shuji Nakanishi
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 酸化鉄半導体電極による炭化水素の光酸化反応2018

    • 著者名/発表者名
      桑原彬任,神谷和秀,原田隆史,中西周次
    • 学会等名
      2018年電気化学会秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属担持共有結合性有機構造体の二酸化炭素還元能とその反応メカニズム解析2018

    • 著者名/発表者名
      岩瀬 和至 ,神谷和秀,中西周次,橋本和仁
    • 学会等名
      2018年電気化学会秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 共有結合性有機構造体からなる局部電池触媒による窒素酸化物の選択的還元反応2018

    • 著者名/発表者名
      建部友実,原田隆史,岩瀬 和至 ,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      2018年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 有機構造体/酸化チタン複合材料から成る光局部電池触媒による亜硝酸の選択還元反応2018

    • 著者名/発表者名
      杉本梨乃,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業第8回CSJ化学フェスタ2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 単一金属担持共有結合性トリアジン構造体による選択的硝酸還元反応2018

    • 著者名/発表者名
      建部友実,原田隆史,神谷和秀,中西周次
    • 学会等名
      日本化学会秋季事業第8回CSJ化学フェスタ2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Covalent triazine framework modified with coordinatively-unsaturated Co or Ni atoms for electrochemical CO2 reduction reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Kazuhide Kamiya,Kazuyuki Iwase,Takashi Harada,Shuji Nakanishi
    • 学会等名
      International Conference on Emerging Advanced Nanomaterials (ICEAN)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Carbon-based electron transfer catalysts for artificial photosynthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya
    • 学会等名
      The 2018 International Conference on Green Electrochemical Technologies
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 単一白金原子担持有機構造体による水素酸化触媒能とその酸素耐性2017

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀釜井亮橋本和仁中西周次
    • 学会等名
      2017年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Selective reduction of nitrate by the local-cell catalyst composed of metal modified covalent triazine frameworks2017

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀山村修平建部友美原田 隆史中西周次
    • 学会等名
      2017 International Workshop on Electrified Interfaces for Energy Conversions
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 金属原子ドープ共有結合性有機構造体の電極触媒への応用2017

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      2017年度第2回関西電気化学研究会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Highly active and selective electrocatalysts based on covalent organic frameworks modified with single metal atoms2017

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry (ICPAC2018)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 共有結合性有機構造体の固体 NMR による解析と新規機能開拓2017

    • 著者名/発表者名
      神谷和秀
    • 学会等名
      地域セミナー「固体NMRを用いた材料の分析(IV)」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [備考] 所属研究室

    • URL

      https://rcsec.osaka-u.ac.jp/nakanishilab

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
  • [備考] 研究者総覧

    • URL

      http://www.dma.jim.osaka-u.ac.jp/view?u=10006292

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
  • [備考] researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/kamiya0908

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
  • [備考] http://www.rcsec.osaka-u.ac.jp/ec/index.html

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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