| 研究課題/領域番号 |
17H04866
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| 研究種目 |
若手研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
物理化学
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| 研究機関 | 筑波大学 |
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研究代表者 |
庄司 光男 筑波大学, 計算科学研究センター, 助教 (00593550)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
25,870千円 (直接経費: 19,900千円、間接経費: 5,970千円)
2019年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2018年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2017年度: 21,710千円 (直接経費: 16,700千円、間接経費: 5,010千円)
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| キーワード | QM/MM / 反応機構 / 光化学系II / 水分解 / 酸素発生 / Mnクラスター / 反応経路探索 / 自由エネルギー / 反応経路 / コンフォメーション / O-O結合形成 / 水分解反応 / 光合成 / 酸素分子放出 / 水分子挿入 / 協奏反応機構 / 量子化学 / 酸素発生機構 / 酸素酸素結合 / 協奏機構 |
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| 研究成果の概要 |
自然界において光合成明反応の水分解反応は光化学系II酸素発生中心において触媒されている。本反応はクリーンなエネルギー源として極めて重要であるが、その詳細の反応機構については未だ解明がなされていない。特にS３->S4->S0過程では基質水分子の挿入、O―O結合形成、酸素放出過程が含まれるが、その反応経路を理論的に解明するのが本研究の目的である。これらを解き明かしたのみならず、基質酸素原子の起源、Ca2+イオンの役割、新しいO―O結合機構(CBS機構)も明らかにした。
さらに、より複雑な酵素反応機構の解明に必要な自動探索法(GLAS)を開発したことで、より早くより正確に理論解析することを可能にした。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
光合成の水分解反応は国際的に活発に研究がなされており、熾烈な研究競争がなされている。自然系の優れた水分解反応機構は自然科学の学理解明のためのみならず、次世代のクリーンなエネルギー開発にとって、鍵となる重要な反応である。本研究ではその核心とも言える水分解反応を一通り理論解析した。近年の時分割構造解析結果とも一致しており、先駆的理論研究となっている。これらの結果は、人工光合成の性能向上（（高耐性(TON)、高速(TOF)、安価（低過電圧））の手がかりとしても極めて重要である。その為、今後は人工光合成との直接的対応関係について具体的に示していきたい。
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