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酸化物系固体電解質上における合金負極薄膜の充放電過程の解明

研究課題

研究課題/領域番号 17H04894
研究種目

若手研究(A)

配分区分補助金
研究分野 無機工業材料
研究機関名古屋大学

研究代表者

本山 宗主  名古屋大学, 工学研究科, 講師 (30705752)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
24,830千円 (直接経費: 19,100千円、間接経費: 5,730千円)
2019年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
2018年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円)
2017年度: 13,390千円 (直接経費: 10,300千円、間接経費: 3,090千円)
キーワード全固体型Li電池 / 走査型電子顕微鏡 / その場観察 / 合金負極 / Li金属負極 / 合金化反応 / Li金属の析出溶解反応 / その場走査型電子顕微鏡観察 / 全固体電池 / Au / Li / LiPON / 反射電子像 / 全固体リチウム電池 / リチウムイオン伝導性固体電解質 / その場SEM観察 / Si / Pt / 合金化・脱合金化反応 / 電気化学 / 全固体型リチウム電池 / その場観察測定
研究成果の概要

走査型電子顕微鏡(SEM)を用い、リン酸リチウムオキシナイトライドガラス(LiPON)固体電解質上におけるLiとAuの合金化過程をその場観察し、核生成後のLiが一部Au中に再溶解することを明らかにした。次に、その場SEM観察によって、TaドープしたLi7La3Zr2O12(LLZT)を研磨すると、研磨した表面からはLiが析出しないことを明らかにした。また、LLZTを酸に短時間浸漬させると表面の研磨層(ダメージ層)を除去できることがわかった。酸でエッチングしたLLZT表面は溶融Liに対し高い濡れ性を示した。Liの析出溶解サイクル試験を行ったところ、酸でエッチングしたLLZTは高い安定性を示した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

酸化物系無機固体電解質上で起こるLiとAuの合金化反応は、その初期において、面内の合金組成が極めて不均一であることを明らかにした。また、Liが核生成した直後には、一部のLiがLi-Au合金中へ再溶解することを明らかにした。これは、動的観察を通じて初めてとらえることができた現象であり 、合金化反応に対する理解を新たにさせる観察結果であった。
本研究で用いたその場走査型電子顕微鏡観察(SEM)技術は、合金負極材料の充放電過程を解析する上で有効であることを実証した。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて 2020 2019 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (32件) (うち国際学会 16件、 招待講演 6件) 図書 (2件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] 全固体Li電池の高性能化に向けた固体電解質の短絡機構の解明2020

    • 著者名/発表者名
      本山 宗主、山本 貴之、入山 恭寿
    • 雑誌名

      応用物理

      巻: 89 号: 4 ページ: 213-217

    • DOI

      10.11470/oubutsu.89.4_213

    • NAID

      130007830116

    • ISSN
      0369-8009, 2188-2290
    • 年月日
      2020-04-10
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酸化物系全固体Li電池におけるLi金属負極の課題2020

    • 著者名/発表者名
      本山宗主、山本貴之、入山恭寿
    • 雑誌名

      工業材料

      巻: 68 ページ: 41-46

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] The Active Interface of Ta-Doped Li7La3Zr2O12 for Li Plating/Stripping Revealed by Acid Aqueous Etching2019

    • 著者名/発表者名
      Motoyama Munekazu、Tanaka Yuki、Yamamoto Takayuki、Tsuchimine Nobuo、Kobayashi Susumu、Iriyama Yasutoshi
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 2 号: 9 ページ: 6720-6731

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b01193

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In situ scanning electron microscope observations of Li plating/stripping reactions with Pt current collectors on LiPON electrolyte2018

    • 著者名/発表者名
      M. Motoyama, M. Ejiri, T. Yamamoto, and Y. Iriyama
    • 雑誌名

      Journal of the Electrochemical Society

      巻: 165 号: 7 ページ: A1338-A1347

    • DOI

      10.1149/2.0411807jes

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酸化物系無機固体電解質を介したLi金属の析出溶解機構2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主、入山恭寿
    • 雑誌名

      電気化学

      巻: 86 ページ: 286-292

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] In-Situ SEM Studies on Electrochemical Li Nucleation, Growth, and Dissolution in Oxide Solid Electrolyte Systems2020

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      44th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites (ICACC 2020)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] LiPONガラス電解質上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度の影響2020

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,廣田正陽,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      電気化学会第87回大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物系無機固体電解質上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度と圧力の影響2019

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,北川瑞貴,廣田正陽,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      第60回電池討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Li Plating/Stripping Reactions on Li6.6La3Ta0.4Zr1.6O122019

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama
    • 学会等名
      236th ECS Meeting
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • 著者名/発表者名
      Masaharu Hirota, Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Measurements of Critical Current Densities for Ta-Doped Li7La3Zr2O122019

    • 著者名/発表者名
      Mizuki Kitagawa, Yuki Tanaka, Takayuki Yamamoto, Munekazu Motoyama, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-Situ SEM Studies on Li Plating/Stripping Reactions on Oxide Solid Electrolytes2019

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      2nd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12の短絡に及ぼす温度と圧力の影響2019

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,北川瑞貴,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      2019年電気化学会秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • 著者名/発表者名
      Masaharu Hirota,Munekazu Motoyama,Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      SSDM2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-Situ Scanning Electron Microscope Observations of Li Plating/Stripping Reactions on Ta-doped Li7La3Zr2O122019

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama
    • 学会等名
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Temperature Effects on the Nucleation and Growth of Li at Cu/LiPON Interface2019

    • 著者名/発表者名
      Masaharu Hirota, Munekazu Motoyama, Takayuki Yamamoto, and Yasutoshi Iriyama
    • 学会等名
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ガーネット型酸化物固体電解質上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度と圧力の影響2019

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,田中佑樹,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      電気化学会第86回大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12上におけるLiの析出溶解反応2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,田中佑樹,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      第20回化学電池材料研究会ミーティング
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Li Plating/Stripping Reactions on Oxide Solid Electrolytes2018

    • 著者名/発表者名
      M. Motoyama,Y. Tanaka,T. Yamamoto,and Y. Iriyama
    • 学会等名
      IMLB2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸化物系全固体リチウム電池のためのリチウム金属負極に関する研究2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      平成30年度日本金属学会・日本鉄鋼協会両北海道支部合同サマーセッション
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12 上におけるLiの析出溶解反応に及ぼす温度と圧力の影響2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,田中佑樹,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      2018年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] LiPONガラス電解質上で起こるLi析出溶解反応の温度依存性2018

    • 著者名/発表者名
      廣田正陽,山本貴之,本山宗主,入山恭寿
    • 学会等名
      第49回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] In Situ Scanning Electron Microscope Observations of Li Plating/Stripping Reactions on Oxide Solid Electrolytes2018

    • 著者名/発表者名
      M. Motoyama
    • 学会等名
      2018 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12上で起こるLiの析出溶解反応2018

    • 著者名/発表者名
      田中佑樹,本山宗主,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      第59回電池討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸化物系固体電解質上におけるLi析出溶解反応の温度依存性2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主,廣田正陽,田中佑樹,髙倉武朗,山本貴之,入山恭寿
    • 学会等名
      第59回電池討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Li6.6La3Zr1.6Ta0.4O12上におけるLiの析出溶解反応2018

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      電気化学会第85回大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物系無機固体電解質上におけるLi金属の析出溶解反応2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      第19回化学電池材料研究会ミーティング
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] In-Situ SEM Observations of Electrochemical Li Deposition/Dissolution on Solid State Electrolytes2017

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama
    • 学会等名
      A Modern Look at Energy, Nano/Rapid Manufacturing, and Robotics
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Li Plating/Stripping Reactions on Ta-Doped Li7La3Zr2O122017

    • 著者名/発表者名
      Yuki Tanaka
    • 学会等名
      1st World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ガーネット型酸化物固体電解質上におけるLi析出溶解反応のin-situ SEM観察2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      2017年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] グラフェン/LiPON界面におけるLi+挿入脱離反応2017

    • 著者名/発表者名
      三好啓太
    • 学会等名
      2017年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] TaドープしたLi7La3Zr2O12上におけるLi析出溶解反応2017

    • 著者名/発表者名
      田中佑樹
    • 学会等名
      電気化学会九州支部・東海支部合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 酸化物系固体電解質上におけるLi金属の析出溶解反応2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      日本セラミックス協会第30回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化物系固体電解質上におけるLi金属の析出溶解反応2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      電池技術委員会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸化物系固体電解質上におけるLi金属の析出溶解反応2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 学会等名
      第58回電池討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] In-Situ Scanning Electron Microscope Observations of the Nucleation and Growth of Li metal on Oxide Solid Electrolytes2017

    • 著者名/発表者名
      Munekazu Motoyama
    • 学会等名
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Li+ Intercalation and Deintercalation Reactions with Graphene Films on LiPON2017

    • 著者名/発表者名
      Keita Miyoshi
    • 学会等名
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [図書] 全固体リチウム電池の開発動向と応用展望2019

    • 著者名/発表者名
      本山 宗主、入山 恭寿
    • 総ページ数
      12
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [図書] 全固体電池のイオン伝導性向上技術と材料,製造プロセスの開発,第11章:LiPONガラス電解質上で起こるLiの核生成・成長過程のその場走査型電子顕微鏡観察2017

    • 著者名/発表者名
      本山宗主
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://profs.provost.nagoya-u.ac.jp/view/html/100006615_ja.html

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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