研究課題
特別研究員奨励費
光励起三重項電子を利用した動的確偏極 (triplet-DNP)、三重項-三重項消滅に基づくフォトンアップコンバージョン (TTA-UC) と近年、三重項励起子を利用した機能分野が注目を集めている。これら機能の効率化を図るためには、エネルギーまたはスピン情報を他の分子へ高効率に伝達する必要があり、本研究では、その効率的な伝達過程を示す分子集合体の構築を目指した。三重項電子を利用する triplet-DNP の新たな結晶性媒体として多孔性金属錯体 (MOF) を用いた。カルボキシル基を有するペンタセン誘導体をZn2＋ とイミダゾール誘導体から構成される結晶性 MOF 内部に導入し、MOF 内部での三重項電子偏極の生成を確認した。更に、MOF骨格構造の運動性の高いメチル基に重水素化を施すことで、triplet-DNPによりMOF骨格中の1H核スピンの高偏極化を達成し、結果として、室温で初めてMOF骨格の1H-NMRのシグナルを約60倍増感することに成功した。TTA-UC の高効率化において重要な問題であったアクセプターからドナーへの逆エネルギー移動を抑制する結晶性 UC 材料を開発した。長鎖アルキル基を導入した結晶性アクセプター分子を用いて、三重項増感剤であるドナー分子とUCエネルギーを回収するコレクター分子を分子レベルで分散できることを見出した。この材料にレーザー光を照射したところ、ドナーからアクセプターへのエネルギー移動、アクセプター間でのTTA、そしてアクセプターからコレクターへの高効率なエネルギー移動を介して、約 10 % という固体 UC 材料として極めて高い量子収率を得ることに成功した。
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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