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XFELを用いた多孔性金属錯体の時間分割X線構造解析

研究課題

研究課題/領域番号 17J05877
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 無機化学
研究機関名古屋大学

研究代表者

三島 章雄  名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2017-04-26 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2019年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2018年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2017年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワードガス吸着 / 多孔性金属錯体
研究実績の概要

本年度は、吸着したガス分子に強い摂動を印加可能な相互作用部位を組み込んだ多孔性配位高分子 (MOFs) を合成し、さまざまなガス吸着測定を行うことでその相互作用部位のガス分子への影響をガス雰囲気下におけるRaman、IR スペクトルおよび SPring-8 における粉末 X 線回折の温度可変 in situ 測定により詳細に調べ、選択的ガス吸着挙動の発現機構について検討した。2次元系{Fe(2,2’-bpy)[Ni(CN)4]}では構造体中の欠損を意図的に作製することで酸素ガスに対して活性な相互作用サイトによる高い酸素吸着選択性を見出した。また、3次元系{Co(pz)[Pt(CN)4]}では酸素吸着に伴う多段階構造変化と細孔内での酸素分子の三量化が示唆された。この化合物についてSPring-8 における粉末X線回折から得られたデータを基に吸着時のリートベルト構造解析を行い、窒素吸着時とは異なる構造形成することが明らかとなった。その他にも、ニトロプルシドを構成成分として用いた多孔性配位高分子の選択的酸素吸着挙動発現にも成功した。今回得られた知見は、種々のガス分子に対する相互作用サイトの親和性を配位環境の調節により自在に制御できることを示すものであり、研究課題の対象ガスである水素分子に対しても応用可能な優良な結果である。

現在までの達成度 (段落)

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (8件)

すべて 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] One-Step Synthesis of an Adaptive Nanographene MOF: Adsorbed Gas-Dependent Geometrical Diversity2019

    • 著者名/発表者名
      Suginome Shun、Sato Hiroshi、Hori Akihiro、Mishima Akio、Harada Yuki、Kusaka Shinpei、Matsuda Ryotaro、Pirillo Jenny、Hijikata Yuh、Aida Takuzo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 141 号: 39 ページ: 15649-15655

    • DOI

      10.1021/jacs.9b07732

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Regulation in Long-range Magnetic Ordering in 2-D Honeycomb Network of (NBu4)[MIIFeIII(ox)3] (MII = Mn, Fe, Co, Ni, and Cu) Family2018

    • 著者名/発表者名
      Okawa Hisashi、Mishima Akio、Yoshino Haruka、Ohba Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 47 号: 4 ページ: 444-446

    • DOI

      10.1246/cl.171162

    • NAID

      130006638921

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Nonanuclear Ni(II) Complexes in a [1-7-1] Formation Derived from Asymmetric Multidentate Ligands: Magnetic and Electrochemical Properties2018

    • 著者名/発表者名
      Yasuhiro Tsuji、Tatsuo Togo、Akio Mishima、Tomomi Koshiyama、Masaaki Ohba
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 47 号: 12 ページ: 4036-4039

    • DOI

      10.1039/c8dt00161h

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Effect of Open Metal Site on Gas Adsorption Property in Cyanide-Bridged Nanoporous Metal Complexes2018

    • 著者名/発表者名
      三島章雄、堀 彰宏、馬 運声、松田亮太郎
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Enhancement of Guest-Responsivity by Mesocrystallization of Magnetically Bistable Porous Coordination Polymers2018

    • 著者名/発表者名
      Akio Mishima, Tomomi Koshiyama, J. A. Real, Masaaki, Ohba
    • 学会等名
      International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Gas Adsorption Properties of Cyanide-Bridged Nanoporous Metal Complexes with Coordinatively Unsaturated Metal Sites2018

    • 著者名/発表者名
      三島章雄、堀 彰宏、馬 運声、松田亮太郎
    • 学会等名
      日本化学会第98回春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 酸化還元部位を有するナノポーラス金属錯体の吸着特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      三島章雄、堀 彰宏、馬 運声、松田亮太郎
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] シアノ架橋型ナノポーラス錯体のガス吸着特性評価2017

    • 著者名/発表者名
      三島章雄、堀 彰宏、馬 運声、松田亮太郎
    • 学会等名
      第31回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-05-25   更新日: 2024-03-26  

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