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多元機能を有する金属-金属酸化物複合クラスター触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17J07179
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関東京大学

研究代表者

林 峻  東京大学, 大学院理学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2017-04-26 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
2018年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2017年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワード金属クラスター / 金属酸化物クラスター / 触媒 / 水素化反応
研究実績の概要

本研究では、バルク構造と比べて特異的な触媒作用を示す触媒材料として知られる金属クラスターおよび酸化物クラスターを組み合わせ、従来の金属ナノ粒子触媒ではみられない特異な反応性を示す金属-金属酸化物複合クラスター触媒を創製することを目標としている。はじめに、最適な金属クラスターおよび酸化物クラスターの構成元素種を探索した。昨年度までに、担持金属クラスター触媒の構成元素として、RhおよびMo酸化物が最適であることを発見した。特に、水素化反応においてRhに解離吸着した水素が、Moを部分的に還元することが重要であることを明らかにしている。この結果に基づき、本年度では、RhおよびMo酸化物からなる複合クラスター触媒の開発を行った。
複合クラスター触媒の調製は、有機配位子によって保護されたRhとMo酸化物の複合クラスターを、担体に担持後焼成することで行った。この触媒は、予めRhとMoが複合化しているため、水素雰囲気下でMoの還元が効率よく進行することが期待される。前駆体としてRhとMoから構成される複合クラスターに着目し、担体に担持後焼成することで複合クラスター触媒の調製を行った。焼成雰囲気として大気下、真空下または水素雰囲気下で触媒の調製を行ったところ、真空下での焼成で得られた触媒のみが水素化反応において高い活性を示した。Rh K殻XANES測定によると、真空下で焼成した触媒はRhの酸化数が0価近くまで還元されていることがわかった。一方、他の焼成条件で得られた触媒では、Rhの酸化数が前駆体から変わらず1価であった。従って、真空下で焼成した触媒の水素化反応における高い活性は、Rhの低い酸化数に由来すると考えている。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2018 2017

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] Superior Base Catalysis of Group 5 Hexametalates [M6O19]8? (M = Ta, Nb) over Group 6 Hexametalates [M6O19]2? (M = Mo, W)2018

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Shun、Sasaki Naoto、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 51 ページ: 29398-29404

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b10400

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Doping a Single Palladium Atom into Gold Superatoms Stabilized by PVP: Emergence of Hydrogenation Catalysis2017

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Shun、Ishida Ryo、Hasegawa Shingo、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis

      巻: 61 号: 1-2 ページ: 136-141

    • DOI

      10.1007/s11244-017-0876-z

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Base Catalytic Application of [Nb10O28]6- to CO2 Fixation to Epoxide: A Kinetic and Theoretical Study2018

    • 著者名/発表者名
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      Asian Symposium on Nanoscience and Nanotechnology 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Base catalytic application of [Nb10O28]6- to CO2 fixation: A kinetic and theoretical study2018

    • 著者名/発表者名
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] PVP保護RhクラスターとMo酸化物クラスターによる相乗的な水素化触媒作用2018

    • 著者名/発表者名
      林 峻, 山添 誠司, 佃 達哉
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] CO2 Fixation to Epoxide Catalyzed by Decaniobate Cluster [Nb10O28]6-: A Kinetic and Theoretical Study2018

    • 著者名/発表者名
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu and Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      The 98th CSJ Annual Meeting
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 多価アニオン金属酸化物クラスターの塩基触媒作用2018

    • 著者名/発表者名
      林峻, 佐々木直人, 山添誠司, 佃達哉
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Base Catalytic Activity of Decaniobate Cluster [Nb10O28]6-2017

    • 著者名/発表者名
      Shun Hayashi, Seiji Yamazoe, Kiichirou Koyasu and Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      8th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] パラジウム1原子ドープによるPVP保護金クラスターの水素化触媒作用の向上2017

    • 著者名/発表者名
      林峻, 石田暸, 山添誠司, 佃達哉
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2017-05-25   更新日: 2024-03-26  

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