研究課題
特別研究員奨励費
これまで、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 (NMC)正極活物質と硫化物固体電解質からなる正極複合体における、活物質に対する電解質の熱的安定性を調べてきた。そこで、従来用いられてきたLi3PS4 (LPS)電解質よりも、Li4SnS4 (LSS)電解質を用いたほうが、加熱時の分解反応が生じにくく、高い熱的安定性を示すことを明らかにしてきた。LSS電解質は熱処理により、導電率が向上するが、成形性が低下することが課題として挙げられる。そこで、NMC-LSS複合体層を電解質層とともにペレット化し、それを焼成することで、複合体中のLSS電解質の緻密性を損なわずに焼成できることを見出した。さらに、この方法で作製した全固体電池は、他の焼成方法で作製した場合と比較して、最も高い充放電サイクル特性を示した。また、室温で初回充電させた電池から正極複合体を採取して加熱したところ、LSS電解質を用いたほうが、LPS電解質よりも分解反応がより高温で生じたことから、充電状態においても高い熱的安定性を示すことを明らかにしてきた。SEM-EDX観察より、450℃で熱処理した複合体における分解生成物の分布を調べたところ、LSS電解質では、電解質由来のSnとSが重なっている部分が残っており、充電状態で加熱しても完全に分解していないことを明らかにした。黒鉛負極にLiが挿入すると色が段階的に変化することを利用して、黒鉛負極複合体に対して、充放電しながらその場で光学顕微鏡観察を行った。約70 kPaの拘束圧をかけると、充放電サイクルを重ねるごとに容量が低下し、電池反応に寄与できる活物質が制限されていたが、約1 MPaの拘束圧をかけると、容量が低下せず、より可逆的に反応が進行することがわかった。また、黒鉛負極の体積変化による電極の厚み変化もより可逆的であることを明らかにした。
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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