被覆型分子ワイヤを用いたナノサイズの化学物質センサーの開発

• 研究課題/領域番号: 17J09894
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 機能物性化学
• 研究機関: 九州大学 (2018); 京都大学 (2017)
• 研究代表者: 細見 拓郎 九州大学, 先導物質化学研究所, 特別研究員(PD)
• 研究期間 (年度): 2017-04-26 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 1,700千円 (直接経費: 1,700千円); 2018年度: 800千円 (直接経費: 800千円); 2017年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
• キーワード: 分子センサ / 酸化物ナノワイヤ / 炭素ー炭素結合開裂 / 分子認識 / ロタキサン / シクロデキストリン / メタロポリマー

研究実績の概要

本研究員は、前年度までに開発したナノサイズの化学物質センサの研究を応用発展させ、ガスセンサデバイスとしての実用化を行うべく、（１）「センサチャネルとなる金属酸化物半導体表面チャネルにおける分子の吸着脱離挙動の詳細な機構解明」を行いその中で偶然（２）「単結晶金属酸化物表面におけるケトンの炭素―炭素結合切断反応の発見」に成功した。（１）の課題は、本特別研究における重要課題である化学物質センサの実デバイス作製における動作原理に関わる中心課題である。本特別研究員は、この金属酸化物表面における有機分子の分子変換挙動を、質量分析および分光学的測定を駆使することで詳細に明らかとし、チャネル材料の前処理方法がその表面化学反応の進行度に極めて大きな影響を与えることを見出した。上記の研究内容に関しては論文として発表し、アメリカ化学会が発行するNano Lettersに掲載されている。さらにこの研究を進める中で発見した（２）の課題は、従来の有機化学的常識から外れる極めて興味深い反応である。その理由は第一に、極めて強固とされる炭素－炭素結合が、室温、大気化という温和な条件でごく短時間で切断可能という点であり、第二に、カルボニル基の位置の些細な違いによってこの反応の進行度が大きく変化する点である。後者の特性は、精密に設計された有機触媒を用いた系でも例がないほどの基質認識能であり、それを無機固体表面と有機分子との相互作用において達成したという点で重要な結果である。この結果は、本特別研究課題である分子認識を行う上で、極めて有望であると考えられる。（２）の成果に関しても、3件の学会発表にて発表しており、うち一件で優れた研究成果に与えられる発表賞を受賞した。このように、本特別研究員は期待以上に研究を発展させ、国内外で高い評価を受けている。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] Rational Method of Monitoring Molecular Transformations on Metal-Oxide Nanowire Surfaces (2019)
  • 著者名/発表者名: C. Wang, T. Hosomi, K. Nagashima, T. Takahashi, G. Zhang, M. Kanai, H. Zeng, W. Mizukami, N. Shioya, T. Shimoaka, Y. Aoki, J. Terao, T. Hasegawa and T. Yanagida
  • 雑誌名: Nano Lett. 巻: 19 号: 4 ページ: 2443-2449
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b05180
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Water-Organic Cosolvent Effect on Nucleation of Solution-Synthesized ZnO Nanowires (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Akihiro, K. Nagashima, T. Hosomi, M. Kanai, H. Anzai, T. Takahashi, G. Zhang, T. Yasui, Y. Baba and T. Yanagida
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 496 号: 1-2 ページ: 494-499
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2010.02.086
  • 査読あり
• [雑誌論文] Unusual Oxygen Partial Pressure Dependence of Electrical Transport of Single-Crystalline Metal Oxide Nanowires Grown by the Vapor?Liquid?Solid Process (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Anzai, T. Takahashi, M. Suzuki, M. Kanai, G. Zhang, T. Hosomi, T. Seki, K. Nagashima, N. Shibata and T. Yanagida
  • 雑誌名: Nano Letters 巻: 19 号: 3 ページ: 1675-1681
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b04668
  • 査読あり
• [雑誌論文] Kinetic Stabilization of a Ni(II) Bis(dithiobenzoate)-type Complex Achieved Using Three-dimensional Insulation by a [1]Rotaxane Structure (2018)
  • 著者名/発表者名: Takuro Hosomi, Ryosuke Harada, Hiroshi Masai, Tetsuaki Fujihara, Yasushi Tsuji, Jun Terao
  • 雑誌名: Chem. Commun. 巻: 54 号: 20 ページ: 2487-2490
  • DOI: 10.1039/c8cc00351c
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] ZnO 単結晶ナノワイヤを用いた長鎖脂肪族ケトンの位置選択的酸化 (2019)
  • 著者名/発表者名: 細見 拓郎・井上 暉英・長島 一樹・高橋 綱己・張 国柱・金井 真 樹・柳田 剛
  • 学会等名: 日本化学会 第99春季年会
• [学会発表] Regioselective Oxidation of Aliphatic Ketones on ZnO Single-Crystal Nanowires (2019)
  • 著者名/発表者名: Takuro Hosomi, Kazuki Nagashima, Tsunaki Takahashi, Nobutaka Shioya, Takafumi Shimoaka, Guozhu Zhang, Masaki Kanai, Takeshi Hasegawa, Takeshi Yanagida
  • 学会等名: IRCCS The 2nd International Symposium
  • 国際学会
• [学会発表] Spectroscopic Analysis of Single Crystalline Nanowire Surface Reveals Chemical Transformation Pathways of an Aldehyde on ZnO (2018)
  • 著者名/発表者名: Chen Wang, Takuro Hosomi, Kazuki Nagashima, Tsunaki Takahashi, Guozhu Zhang, Masaki Kanai, Hao Zeng, Wataru Mizukami, Nobutaka Shioya, Takafumi Shimoaka, Takehiro Tamaoka, Hideto Yoshida, Seiji Takeda, Takao Yasui, Yoshinobu Baba, Yuriko Aoki, Jun Terao, Takeshi Hasegawa, and Takeshi Yanagida
  • 学会等名: 分子アーキテクトニクス研究会 第9回研究会
• [学会発表] ZnO ナノワイヤ上に吸着した長鎖アルデヒドの化学反応挙動の解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: Wang Chen， 細見拓郎， 長島一樹， 高橋綱己， 張国柱， 金井真樹， 柳田剛
  • 学会等名: 第79回応用物理学会
• [学会発表] ZnOナノワイヤに対する分光学的解析を用いた 長鎖アルデヒドの固体表面反応メカニズムの解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: 細見拓郎, Wang Chen, 長島一樹, 高橋綱己, 張国柱, 金井正樹, 水上渉, 塩谷暢貴, 下赤卓史, 玉岡武泰, 吉田秀人, 竹田精治, 安井隆雄, 馬場嘉信, 青木百合子, 寺尾潤, 長谷川健, 柳田剛
  • 学会等名: ImPACT宮田プログラム 公開成果報告会
• [学会発表] Adsorption behaviors of pi-conjugated anchor molecules insulated by rotaxane structures (2017)
  • 著者名/発表者名: Takuro Hosomi, Tetsuaki Fujihara, Yasushi Tsuji, Jun Terao
  • 学会等名: 新学術領域 柔らかな分子系 第5回 公開シンポジウム
  • 国際学会