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貴金属ナノクラスター触媒の示すソフトルイス酸性に関する構造活性相関の理論的研究

研究課題

研究課題/領域番号 17K05752
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関大阪大学

研究代表者

奥村 光隆  大阪大学, 理学研究科, 教授 (40356712)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2019年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円)
2018年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2017年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワードソフトルイス酸的触媒活性 / 量子化学 / 触媒化学 / 異性化反応 / 反応機構 / ヘテロ接合 / 貴金属担持クラスター触媒 / 理論計算 / 表面界面 / ナノクラス-触媒 / ソフトルイス酸性 / ナノクラスター触媒 / DFT / 金ナノ粒子 / 多変量解析
研究成果の概要

貴金属クラスターおよび貴金属担持クラスター触媒のソフトルイス酸的触媒活性の発現機構を理論的に検討した。
孤立クラスターを用いた3,4-DABEの異性化反応に関してクラスターサイズと電荷を変化させて検討を行ったところ中性クラスターよりも正電荷を帯びたクラスターの方が一般的に触媒反応の活性化障壁が低下することが明らかとなった。特に吸着サイトとなる金属原子の有する正電荷の大きさが大きくなると活性化障壁が低下するという明確な相関があることが理論計算から明らかとなった。またクラスターが酸化物に担持された場合には界面貴金属原子サイトでの活性化障壁が中性状態であっても比較的低くなることが示された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

触媒化学における貴金属と金属酸化物などの間のヘテロ接合効果は大変興味深い題材であるとともに、この現象を解明することは触媒化学分野における触媒機能発現機構解明に大変大きな示唆を与えるものである。そこで、我々は従来の均一触媒では数多く報告されていたソフトルイス酸的な触媒活性が、なぜ担持触媒ではあまり報告されてこなかったかとソフトルイス酸的触媒活性の発現機構を理論的に明確にした。このことは、貴金属のヘテロ接合界面に対する一般的な概念構築に重要な示唆を与えるものであった。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 研究成果

    (29件)

すべて 2020 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (10件) (うち国際共著 1件、 査読あり 10件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 5件、 招待講演 6件)

  • [雑誌論文] Theoretical investigation of the effect of phosphate doping on the aggregation of Au atoms on an Al2O3 (0001) surface2019

    • 著者名/発表者名
      Tada Kohei、Koga Hiroaki、Sakurai Hiroaki、Tanaka Shingo、Ato Yoshinori、Hayashi Akihide、Kawakami Takashi、Yamanaka Shusuke、Okumura Mitsutaka
    • 雑誌名

      Applied Surface Science

      巻: 465 ページ: 1003-1013

    • DOI

      10.1016/j.apsusc.2018.09.172

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical study of aerobic oxidation of alcohols over Au-38 nanocluster by a two-step-modeling approach2019

    • 著者名/発表者名
      Ato, Yoshinori; Hayashi, Akihide; Koga, Hiroaki; Kawakami, Takashi; Yamanaka, Shusuke; Okumura, Mitsutaka
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 724 ページ: 115-121

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2019.03.060

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Linear Response Functions of Densities and Spin Densities for Systematic Modeling of the QM/MM Approach for Mono- and Poly-Nuclear Transition Metal Systems2019

    • 著者名/発表者名
      Kitakawa Colin、Maruyama Tomohiro、Oonari Jinta、Mitsuta Yuki、Kawakami Takashi、Okumura Mitsutaka、Yamaguchi Kizashi、Yamanaka Shusuke
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 24 号: 4 ページ: 821-821

    • DOI

      10.3390/molecules24040821

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Investigation of Surface Oxidation of NiO/Au Core-Shell Catalyst2018

    • 著者名/発表者名
      Akihide Hayashi, Yoshinori Ato, Kohei Tada, Hiroaki Koga, Takashi Kawakami, Shusuke Yamanaka, Mitsutaka Okumura
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 16 号: 0 ページ: 242-246

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2018.242

    • NAID

      130007384806

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2018-06-07
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Effect of ceria and zirconia supports on NO reduction over platinum-group metal catalysts: A DFT study with comparative experiments2018

    • 著者名/発表者名
      KOGA Hiroaki、HAYASHI Akihide、ATO Yoshinori、TADA Kohei、HOSOKAWA Saburo、TANAKA Tsunehiro、OKUMURA Mitsutaka
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 印刷中 ページ: 236-244

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2018.07.023

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Estimation of spin contamination error in dissociative adsorption of Au2 onto MgO(001) surface: First application of approximate spin projection (AP) method to plane wave basis2018

    • 著者名/発表者名
      Kohei Tada, Hiroaki Koga, Mitsutaka Okumura, Shingo Tanaka
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 印刷中 ページ: 103-108

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2018.03.064

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical study of correlations between the coordination structures and catalytic activities in polymer-stabilized au nanocluster catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Ato Yoshinori、Hayashi Akihide、Koga Hiroaki、Tada Kohei、Kawakami Takashi、Yamanaka Shusuke、Okumura Mitsutaka
    • 雑誌名

      Journal of Computational Chemistry

      巻: 40 号: 1 ページ: 222-228

    • DOI

      10.1002/jcc.25375

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Carbon Monoxide Oxidation by Polyoxometalate-Supported Gold Nanoparticulate Catalysts: Activity, Stability, and Temperature- Dependent Activation Properties2018

    • 著者名/発表者名
      Yoshida Takuya、Murayama Toru、Sakaguchi Norihito、Okumura Mitsutaka、Ishida Tamao、Haruta Masatake
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 57 号: 6 ページ: 1523-1527

    • DOI

      10.1002/anie.201710424

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High NOx Reduction Activity of an Ultrathin Zirconia Film Covering a Cu Surface: A DFT Study2017

    • 著者名/発表者名
      Koga Hiroaki、Tada Kohei、Hayashi Akihide、Ato Yoshinori、Okumura Mitsutaka
    • 雑誌名

      Catalysis Letters

      巻: 147 号: 7 ページ: 1827-1833

    • DOI

      10.1007/s10562-017-2086-5

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Potential of Titania-covered Ag Catalysts for NO<i><sub>x</sub></i> Reduction: A DFT Study2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Koga, Kohei Tada, Akihide Hayashi, Yoshinori Ato, Mitsutaka Okumura
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 4 ページ: 456-459

    • DOI

      10.1246/cl.161121

    • NAID

      130005549113

    • ISSN
      0366-7022, 1348-0715
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 酸化チタン担持金触媒を用いたプロピレンの酸化における酸素欠損の効果に関する理論的研究(ポスター)2020

    • 著者名/発表者名
      三嶋夕稀・林哲也・古賀裕明・林亮秀・安渡佳典・川上貴資・山中秀介・奥村光隆
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 不均一系触媒のハイスループット設計へ向けた新規な DFT 計算モデル自動最適化法の提案2020

    • 著者名/発表者名
      丸山智大・多田幸平・大成仁太・北川甲コリン・川上貴資・山中秀介・奥村光隆
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 酸化チタン担持金触媒を用いたプロピレンの酸化における酸素欠損の効果に関する理論的研究2020

    • 著者名/発表者名
      三嶋夕稀・林哲也・古賀裕明・林亮秀・安渡佳典・川上貴資・山中秀介・奥村光隆
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 貴金属担持触媒のルイス酸的挙動に関する理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      信藤紘樹・林亮秀・安渡佳典・林哲矢・川上貴 資・山中秀介・奥村光隆
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] パラジウムクラスターによる末端アルケンのアセトキシ化反応についての理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      三 橋龍馬・林亮秀・安渡佳典・川上貴資・山中秀介・徳永信・奥村光隆
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Au-Ni触媒のヘテロ接合効果に関する理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      安渡佳典・林亮秀・川上貴 資・山中秀介・石田玉青・徳永信・奥村光隆
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Au-Ni 触媒のヘテロ接合効果に関する理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      安渡佳典、林亮秀、川上貴資、山中秀介、石田玉青、徳永信、奥村光隆
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 貴金属担持触媒のソフトルイス酸的挙動に関する理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      信藤紘樹、林哲矢、林亮秀、安渡佳典、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Au-Ni 触媒のヘテロ接合効果に関する理論的研究2018

    • 著者名/発表者名
      安渡佳典、林亮秀、川上貴資、山中秀介、石田玉青、徳永信、奥村光隆
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 金担持触媒のソフトルイス酸的挙動に関する理論的研究2018

    • 著者名/発表者名
      信藤紘樹、林哲矢、林亮秀、安渡佳典、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical study for the hetro-junction effect of Au catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      ICPAC2018
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Theoretical Study for Catalysis by Au NCs2018

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      Asiannano2018
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ポリマー固定化金ナノクラスター触媒の小僧と活性相関に対する理論的研究2017

    • 著者名/発表者名
      安渡佳典、林亮秀、川上貴資、山中秀介、奥村光隆
    • 学会等名
      第11回分子化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属酸化物/金属逆接合におけるNO-CO反応の密度汎関数法による検討2017

    • 著者名/発表者名
      古賀裕明、多田幸平、林亮秀、安渡佳典、奥村光隆
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] ヘテロ接合界面を用いた触媒機能発現に関する理論的研究2017

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Theoretical investigation for Catalysis by Gold2017

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      香港大学大阪大学ジョイントシンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Theoretical Investigation of the catalytic activities for Au cluster catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      GratamaWorkshop2017
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalysis by Au Nanoclusters: Interplay of Theoretical Calculations and Experiments2017

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆
    • 学会等名
      AWEST2017
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金ナノクラスター触媒におけるアリルアルコールの異性化反応に関する理論的研究2017

    • 著者名/発表者名
      奥村光隆,林亮秀,安渡佳典,石田玉青,村山美乃,徳永信
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-12-27  

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