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金属錯体上でのヒドリド性能値の序列化を核とする持続循環型水素化反応の創出

研究課題

研究課題/領域番号 17K05799
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 無機化学
研究機関福島大学

研究代表者

大山 大  福島大学, 共生システム理工学類, 教授 (20292451)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2019年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2018年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2017年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード金属錯体化学 / 合成化学 / 再生可能エネルギー / 水素
研究成果の概要

ヒドリド(水素化物イオン)部位を含む金属錯体は,様々な化学プロセスにおいて重要な役割を担う。しかしながら,従来のヒドリド錯体の合成には水素ガスのようなヒドリド源が用いられていたため,安全性や環境への負荷といった問題を抱えている。本研究では,水素ガスに代わる再生可能な水素供与体を開発するため,バイオプロセスで得られる水素源を用いた金属ヒドリドまたは有機ヒドリド部位を含むルテニウム錯体の選択的合成に成功した。さらに,合成した3種類のヒドリド錯体を用いて基質への水素供与能を調査した結果,有機ヒドリドの方が優れていることを確認した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

化石資源の枯渇や原子力の安全性等の資源・エネルギー問題は,21世紀中に解決しなければならない喫緊の課題である。そのため,政府は多くの政策を打ち出して再生可能エネルギーへの移行を促している。本研究は再生可能エネルギーの中でも特に重要な水素に関する反応に対し,温和な条件で進行する生体反応のエッセンスを導入した。このように化学と生物学を融合した研究は,既存のアプローチでは困難であった資源・エネルギー問題の解決に向けた有効な研究手法の一つとなる。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2020 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (11件) (うち査読あり 11件、 オープンアクセス 8件) 学会発表 (19件) (うち国際学会 4件)

  • [雑誌論文] Synthesis of 2,6-di(1,8-naphthyridin-2-yl)pyridines functionalized at the 4-position: Building blocks for suitable metal complex-based dyes2019

    • 著者名/発表者名
      Nakamura Shunsuke、Takase Tsugiko、Oyama Dai
    • 雑誌名

      Synthetic Communications

      巻: 49 号: 11 ページ: 1396-1405

    • DOI

      10.1080/00397911.2019.1597123

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solvent mediated complete trans-to-cis isomerization of [Ru(polypyridine)(CO)2Cl2] complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Oyama Dai、Kainuma Shuya、Akatsuka Komi、Abe Ryosuke、Takase Tsugiko
    • 雑誌名

      Journal of Organometallic Chemistry

      巻: 900 ページ: 120883-120883

    • DOI

      10.1016/j.jorganchem.2019.120883

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Coordination Chemistry of Ru(II) Complexes of an Asymmetric Bipyridine Analogue: Synergistic Effects of Supporting Ligand and Coordination Geometry on Reactivities2019

    • 著者名/発表者名
      Akatsuka Komi、Abe Ryosuke、Takase Tsugiko、Oyama Dai
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 25 号: 1 ページ: 27-27

    • DOI

      10.3390/molecules25010027

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] fac-Bromido/chlorido(0.50/0.50)[3-carbamoyl-1-(1,10-phenanthrolin-2-ylmethyl)pyridinium-κ2 N,N′]tricarbonylmanganese(I) 0.49-bromide 0.51-chloride methanol monosolvate2019

    • 著者名/発表者名
      Wadayama Kosei、Takase Tsugiko、Oyama Dai
    • 雑誌名

      IUCrData

      巻: 4 号: 1

    • DOI

      10.1107/s2414314618017923

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Crystal structure of a dinuclear ruthenium(II) complex with a bent CO22- bridge2018

    • 著者名/発表者名
      Takase Tsugiko、Abe Ryosuke、Oyama Dai
    • 雑誌名

      Acta Crystallographica Section E Crystallographic Communications

      巻: 74 号: 8 ページ: 1097-1100

    • DOI

      10.1107/s2056989018009921

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Coordination chemistry of mononuclear ruthenium complexes bearing versatile 1,8-naphthyridine units: Utilization of specific reaction sites constructed by the secondary coordination sphere2017

    • 著者名/発表者名
      Oyama Dai、Abe Ryosuke、Takase Tsugiko
    • 雑誌名

      Coordination Chemistry Reviews

      巻: - ページ: 424-433

    • DOI

      10.1016/j.ccr.2017.11.024

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] CO-ligand Photodissociation in Two Ru(II) Complexes Affected by Different Polypyridyl Supporting Ligands2017

    • 著者名/発表者名
      Oyama Dai、Abe Ryosuke、Takase Tsugiko
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 9 ページ: 1412-1414

    • DOI

      10.1246/cl.170550

    • NAID

      130006067854

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Formation of Doubly Nitrosyl-Bridged Diruthenium Complex Bearing Tridentate Ethylbis(2-pyridylethyl)amine via Conversion of Nitrate2017

    • 著者名/発表者名
      Suzuki Tomoyo, Hemmi Shohei, Kazama Yuka, Oyama Dai, Nagao Hirotaka
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 90 号: 9 ページ: 1067-1072

    • DOI

      10.1246/bcsj.20170155

    • NAID

      130006077920

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 2-(Pyridin-2-yl)-1,8-naphthyridine2017

    • 著者名/発表者名
      Abe Ryosuke、Takase Tsugiko、Oyama Dai
    • 雑誌名

      IUCrData

      巻: 2 号: 8

    • DOI

      10.1107/s2414314617012214

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] (OC-6-35-A)-Aquadicarbonylchlorido[2-(2-pyridyl)-1,8-naphthyridine-κ;2N1,N2]ruthenium(II) hexafluoridophosphate 2,2′-Bipyridine2017

    • 著者名/発表者名
      Takase Tsugiko、Abe Ryosuke、Oyama Dai
    • 雑誌名

      Molbank

      巻: 2017 号: 3 ページ: M950-M950

    • DOI

      10.3390/m950

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 2-(Pyridin-2-yl)pyridinium trifluoromethanesulfonate2017

    • 著者名/発表者名
      Abe Ryosuke、Takase Tsugiko、Oyama Dai
    • 雑誌名

      IUCrData

      巻: 2 号: 5

    • DOI

      10.1107/s2414314617006897

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 電子状態の最適化を志向した配位モード制御ルテニウム光増感剤:色素分子からチタニアへの電子注入効率の評価2020

    • 著者名/発表者名
      中村駿介、高瀬つぎ子、大山大、和久井大輝、加藤隆二
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 配位モード制御型光増感分子の改良:ルテニウム錯体の構造および電子状態の最適化2019

    • 著者名/発表者名
      中村駿介、高瀬つぎ子、大山大
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] NAD模倣部位を配位子として有するマンガンカルボニル錯体のヒドリド供与能評価2019

    • 著者名/発表者名
      和田山晃世、高瀬つぎ子、大山大
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] スルフィド基を含むマンガンカルボニル錯体の光誘起CO放出挙動2019

    • 著者名/発表者名
      菅野貴敏、高瀬つぎ子、大山大
    • 学会等名
      2019年度化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] アゾピリジルルテニウム錯体の電子状態と磁気的性質2019

    • 著者名/発表者名
      高瀬つぎ子、貝沼修弥、大山大
    • 学会等名
      2019年度化学系学協会東北大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] New Synthetic Strategies for Construction of Selective Metal- and/or Organic-Hydride Units on Ru Complex without H2 Gas2019

    • 著者名/発表者名
      Ito Keiya, Ukawa Narumi, Takase Tsugiko, Oyama Dai
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structure-Property Relationships Based on Synergistic Effects of Supporting Ligand and Coordination Geometry in Ruthenium Complexes Containing Asymmetric Polypyridines2019

    • 著者名/発表者名
      Akatsuka Komi, Abe Ryosuke, Takase Tsugiko, Oyama Dai
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 異種ポリピリジル二座配位子を含むアゾルテニウム錯体の合成戦略2019

    • 著者名/発表者名
      貝沼修弥,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] ターピリジン誘導体が二座または三座で配位したマンガンカルボニル錯体の合成と性質2019

    • 著者名/発表者名
      和田山晃世,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 軸配位子に電子供与性基を導入した配位モード制御型ルテニウム錯体の光特性評価2019

    • 著者名/発表者名
      中村駿介,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] NAD活性部位を含む二座配位子を有するマンガンカルボニル錯体の合成と性質2018

    • 著者名/発表者名
      和田山晃世,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 新規三座配位子を用いた光増感ルテニウム錯体の合成:電子授受部位の位置および構造の最適化2018

    • 著者名/発表者名
      中村駿介,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 無機及び有機ヒドリドを同一分子骨格上に導入したルテニウム錯体の合成と構造決定2018

    • 著者名/発表者名
      伊藤敬哉,鵜川成美,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] A cascade reaction of coordinated CO: Solar-to-ester conversion in polypyridylruthenium complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Akatsuka Komi, Abe Ryosuke, Takase Tsugiko, Oyama Dai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Black Dyeの電荷移動遷移に対するカウンターイオンの影響2018

    • 著者名/発表者名
      高瀬つぎ子,中村駿介,大山 大
    • 学会等名
      2018年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] trans-[Ru(N^N)(CO)2Cl2]型錯体(N^N:ポリピリジル配位子)の試薬を伴わない異性化反応2018

    • 著者名/発表者名
      貝沼修弥,阿部良祐,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Intramolecular Interactions in Dicarbonylruthenium Complexes Containing 1,8-Naphthyridyl Framework As Ligands2017

    • 著者名/発表者名
      Abe Ryosuke, Takase Tsugiko, Oyama Dai
    • 学会等名
      6th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mn(I)カルボニル錯体の光によるCO脱離:ポリピリジル基を含む錯体の場合2017

    • 著者名/発表者名
      高瀬つぎ子,阿部良祐,大山 大
    • 学会等名
      2017光化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] ルテニウムカルボニル錯体とエタノールの反応:生成種の構造とエタノール分子活性化の試み2017

    • 著者名/発表者名
      阿部良祐,高瀬つぎ子,大山 大
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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