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全固体リチウムイオン二次電池の充放電時におけるリチウムイオン移動機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 17K06846
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 構造・機能材料
研究機関名城大学

研究代表者

土屋 文  名城大学, 理工学部, 教授 (90302215)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2023-03-31
研究課題ステータス 完了 (2022年度)
配分額 *注記
3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2019年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2018年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2017年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
キーワードリチウム酸化物 / リチウムイオン二次電池 / リチウムイオン移動機構 / 飛行時間型反跳粒子検出法 / リチウム蓄積量その場測定 / 飛行時間型反跳粒子法 / その場測定 / リチウム蓄積量
研究成果の概要

全固体リチウム(Li+)イオン二次電池試料に1.65~2.05 Vの各電圧まで充電しながら、9 MeVの銅イオン(Cu10+)ビームによる飛行時間型反跳粒子検出(ToF-ERD)法を用いて、正・負極側のそれぞれのLi濃度分布の変化をその場で測定し、充電時における正・負極/固体電解質界面近傍のLi+イオン移動機構について調べた。正極側のLiCoO2中のLi濃度は減少し、負極側のLATP中のLi濃度が増加することがわかった。従って、ToF-ERD法を用いて、正極のLi+イオンが電位勾配により負極へ駆動されることをその場で観測し、Li+イオン移動量を数十nmの深さ分解能で評価することを可能とした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

マグネトロンスパッタリング装置を用いて、厚さ約150 μmの全固体リチウムイオン二次電池を作製し、イオンビーム分析手法を利用して正・負極/固体電解質間のリチウムイオンの移動をその場で観測するという明確な目標があり、新たな発想で従来にはない取り組みを行った。
また、この提案した手法を用いることで、充放電時における正極、負極および固体電解質中の過渡的なリチウム濃度を評価することが可能となるため、より優れたリチウムイオン導電性能を有するリチウム電池の開発へとつながることが期待される。従って、本研究は、今後の活気ある持続可能な社会の構築を実現するための極めて重要かつ不可欠な研究であった。

報告書

(7件)
  • 2022 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2021 実施状況報告書
  • 2020 実施状況報告書
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 研究成果

    (46件)

すべて 2023 2022 2021 2020 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 3件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (31件) (うち国際学会 16件、 招待講演 10件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Behaviors of H, D, and Li in water-soaked LATP solid electrolytes at room temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Kodera Taku、Tsuchiya Bun、Takahiro Katsumi、Hosoda Akifumi
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 949 ページ: 169774-169774

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2023.169774

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermal desorption processes of H2 and CH4 from Li2ZrO3 and Li4SiO4 materials absorbed H2O and CO2 in air at room temperature2023

    • 著者名/発表者名
      Tsuchiya B.、Kodera T.、Miyaoka H.、Ichikawa T.、Kojima Y.
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 48 号: 24 ページ: 8830-8836

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2022.11.217

    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen Absorption in Near Surface of Lithium-ion Conductive Glass Ceramics by Water Uptake at Room Temperature2022

    • 著者名/発表者名
      Kodera Taku、Tsuchiya Bun、Kato Ryo、Usami Taiki、Takahiro Katsumi
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 20 号: 4 ページ: 237-242

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2022-045

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2022-10-08
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Sensitive In-operando Observation of Li and O Transport in Thin-film Li-ion Batteries2021

    • 著者名/発表者名
      V. Mathayan, K. Morita, B. Tsuchiya, R. Ye, M. Baba and D. Primetzhofer
    • 雑誌名

      Materials Today Energy

      巻: 21 ページ: 1-9

    • DOI

      10.1016/j.mtener.2021.100844

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Dynamic Behavior of Li Depth Profiles in Solid State Li Ion Battery Under Charging and Discharging by Means of ERD and RBS Techniques2021

    • 著者名/発表者名
      K. Morita, B. Tsuchiya, R. Ye, H. Tsuchida and T. Majima
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 370 ページ: 1-7

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2021.115730

    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] In-operando Observation of Li Depth Distribution and Li Transport in Thin Film Li Ion Batteries2020

    • 著者名/発表者名
      V. Mathayan, M. V. Moro, K. Morita, B. Tsuchiya, R. Ye, M. Baba and D. Primetzhofer
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Lett.

      巻: 117 ページ: 1-5

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Light Element Analysis of Ceramics Using in-air ERDA and TOF-ERDA2020

    • 著者名/発表者名
      K. Suzuki, B. Tsuchiya, K. Yasuda and Y. Nakata
    • 雑誌名

      Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res., B

      巻: 478 ページ: 169-173

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Li Depth Profiles of Metal/Li-electrolyte/Metal Capacitors Under Biasing Studied by Means of MeV Ion Beam Analysis Techniques2020

    • 著者名/発表者名
      K. Morita, B. Tsuchiya, H. Tsuchida and T. Majima
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 344

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Change in Li Depth Profiles of Au/LCO/mixed LATP-LAGP/Pt Battery Under Discharging Studied by Ion Beam Analysis Techniques with 9 MeV O4+ Ions2020

    • 著者名/発表者名
      K. Morita, B. Tsuchiya, H. Tsuchida and T. Majima
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 344

    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] In-situ Direct Lithium Distribution Analysis Around Interfaces in an All-Solid-State Rechargeable Lithium Battery by Combined Ion-Beam Method2019

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, J. Ohnishi, Y. Sasaki, T. Yamamoto, Y. Yamamoto, M. Motoyama, Y. Iriyama and K. Morita
    • 雑誌名

      Adv. Mater. Interfaces

      巻: 6 ページ: 1-7

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Dependence of Hydrogen-absorption and -desorption Characteristics on Density of Lithium-zirconium Oxides Exposed in Air at Room Temperature2018

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, S. Nagata, Y. Mizoguchi, Y. Takagi, M. Ito, Y. Oya, K. Okuno and K. Morita
    • 雑誌名

      Acta Mater.

      巻: 148 ページ: 185-192

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] High Resolution Li Depth Profiling of Solid State Li Ion Battery by TERD Technique with High Energy Light Ions2018

    • 著者名/発表者名
      K. Morita, B. Tsuchiya, J. Ohnishi, T. Yamamoto, Y. Iriyama, H. Tsuchida, T. Majima and K. Suzuki
    • 雑誌名

      Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res.

      巻: B426 ページ: 30-32

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 反跳粒子検出法による全固体リチウムイオン二次電池内の軽元素の動的解析2017

    • 著者名/発表者名
      土屋文
    • 雑誌名

      J. The Surface Science Society of Japan

      巻: 38 ページ: 182-187

    • NAID

      130005606244

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] イオンビーム分析法を用いた電極/固体電解質界面のリチウム濃度分布その場測定2023

    • 著者名/発表者名
      土屋文、小寺拓、鈴木耕拓、佐々木知子
    • 学会等名
      応用物理学会 春の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] In-situ Measurement of Lithium Transfer at Electrode/Solid Electrolyte Interfaces in All-solid-state Batteries Under Charging and Discharging by ToF-ERD Technique2022

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Kodera, K. Suzuki and T. Sasaki
    • 学会等名
      IC on Materials Science, Engineering & Technology '22 (ICMSET’22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Absorption Process of Hydrogen Isotopes in Solid Electrolyte Materials by Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      T. Kodera, B. Tsuchiya, K. Suzuki and T. Sasaki
    • 学会等名
      IC on Materials Science, Engineering & Technology '22 (ICMSET’22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] In-situ Hydrogen Distribution Analysis in LiCoO2 by Water Uptake at Room Temperature Using Elastic Recoil Detection in Air Atmosphere2022

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Kodera, T. Sasaki, and K. Suzuki
    • 学会等名
      応用物理学会 薄膜・表面物理分科会 イオンビームによる表面・界面の解析と改質 特別研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Hydrogen and Lithium Measurements in Near Surface of Water-soaked LATP Solid Electrolytes Using Elastic Recoil Detection Techniques2022

    • 著者名/発表者名
      T. Kodera, B. Tsuchiya, T. Sasaki, and K. Suzuki
    • 学会等名
      応用物理学会 薄膜・表面物理分科会 イオンビームによる表面・界面の解析と改質 特別研究会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] Dynamic Behaviors of Lithium and Hydrogen at Electrode/Solid Electrolyte Interfaces Using Elastic Recoil Detection Techniques2022

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Kodera, T. Sasaki, S. Yamamoto, and K. Takahiro
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22 (ALC’22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Absorption and Desorption Processes of H in LiCoO2 by H2O Splitting at Room Temperature2022

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Kodera, and K. Suzuki
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22 (ALC’22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Behaviors of Hydrogen and Lithium in Near Surface of Lithium-ion Conductive Glass-ceramics by Water Uptake at Room Temperature2022

    • 著者名/発表者名
      T. Kodera, R. Kato, T. Usami and B. Tsuchiya
    • 学会等名
      14th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices '22(ALC’22)
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 常温水分解によるコバルト酸リチウムの水素吸収特性2022

    • 著者名/発表者名
      土屋文、小寺拓、鈴木耕拓、佐々木知子
    • 学会等名
      日本金属学会 秋の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 室温において水浸漬されたリチウムイオン伝導性ガラスセラミックスの水素およびリチウム挙動2022

    • 著者名/発表者名
      小寺拓、加藤僚、宇佐見太毅、土屋文、鈴木耕拓、佐々木知子
    • 学会等名
      日本金属学会 秋の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 電圧印加されたリチウムイオン伝導性ガラスセラミックス中のリチウムイオン移動機構2022

    • 著者名/発表者名
      小寺拓、加藤僚、宇佐見太毅、土屋文、鈴木耕拓、佐々木知子
    • 学会等名
      日本金属学会 春の大会
    • 関連する報告書
      2022 実績報告書
  • [学会発表] 充電時における正負極/固体電解質界面のリチウムイオン移動機構2021

    • 著者名/発表者名
      土屋文、宇佐見太毅、加藤僚、鈴木耕拓、佐々木知子
    • 学会等名
      第47回固体イオニクス討論会 講演番号 1A-09 (口頭講演)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
  • [学会発表] Dynamics of Lithium Around Electrode/Solid Electrolyte Interface in All-solid-state Batteries Under Charging and Discharging by Ion Beam Analysis2021

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Usami, R. Kato, T. Kodera, T. Sasaki and K. Morita
    • 学会等名
      2nd Advanced Materials Science World Congress 2021
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Dynamics of Lithium Around Electrode/Solid Electrolyte Interface in All-solid-state Batteries Under Charging and Discharging by Ion Beam Analysis2021

    • 著者名/発表者名
      T. Usami, R. Kato, T. Kodera, T. Sasaki and B. Tsuchiya
    • 学会等名
      Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices'21 (ALC’21)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Hydrogen Storage in LiCoO2 by H2O Splitting at Room Temperature2021

    • 著者名/発表者名
      R. Kato, T. Usami, T. Kodera, K. Suzuki and B. Tsuchiya
    • 学会等名
      Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices'21 (ALC’21)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Hydrogen Absorption Process in Near Surface of Lithium-ion Conductive Glass-ceramics by Water Uptake at Room Temperature2021

    • 著者名/発表者名
      T. Kodera, R. Kato, T. Usami and B. Tsuchiya
    • 学会等名
      Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices'21 (ALC’21)
    • 関連する報告書
      2021 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 飛行時間型反跳粒子検出法を用いたリチウム電池内のリチウムイオン移動その場観察2021

    • 著者名/発表者名
      土屋文
    • 学会等名
      応用物理学会 春季大会 シンポジウム(口頭講演)
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] In-situ Direct Measurement of Lithium Transfer at Interface between LiCoO2 Positive Electrode and LATP Solid Electrolyte by Ion Beam Analysis2020

    • 著者名/発表者名
      T. Usami, R. Kato, B. Tsuchiya, T. Sasaki
    • 学会等名
      イオンビームによる表面・界面の解析と改質 特別研究会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] 反跳粒子検出法を用いたLiCoO2正極/LATP固体電解質界面におけるLi+イオン移動量その場測定2020

    • 著者名/発表者名
      宇佐見太毅、加藤僚、土屋文、佐々木知子
    • 学会等名
      日本金属学会 秋期大会
    • 関連する報告書
      2020 実施状況報告書
  • [学会発表] Dynamic Behavior of Lithium Ions in All-solid-state Batteries with Charging and Discharging Using Ion Beam Analysis2019

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Usami, R. Kato, S. Iwane, S. Yamamoto, K. Takahiro, Y. Sasaki, T. Majima, H. Tsuchida and K. Morita
    • 学会等名
      23rd International Workshop on Inelastic Ion-Surface Collisions (IISC)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] イオンビーム分析手法を用いた全固体リチウムイオン二次電池内の正極/固体電解質界面近傍におけるリチウムイオン移動その場解析2019

    • 著者名/発表者名
      土屋文
    • 学会等名
      京都アカデミアフォーラム
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Dynamic Analysis of Lithium and Hydrogen Migrations at Au/LiCoO2, LiCoO2/LATP, LATP/Pt Interfaces in All-solid-state Batteries with Charging by Elastic Recoil Detection Technique2019

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Usami, S. Yamamoto and K. Takahiro
    • 学会等名
      4th International Symposium on Materials for Energy Storage and Conversion (mESC-IS 2019)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Density Dependence in Hydrogen-storage Characteristic of Lithium-rich Zirconium Oxides2019

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, S. Iwane, T. Sugiyam, H. Miyaoka, T. Ichikawa and Y. Kojima
    • 学会等名
      4th International Symposium on Materials for Energy Storage and Conversion (mESC-IS 2019)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Thermal Behavior of Lithium and Hydrogen in LiCoO2 Positive Electrode and LATP Electrolyte at Charging Process2019

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, R. Kato, S. Yamamoto and K. Takahiro
    • 学会等名
      4th International Symposium on Materials for Energy Storage and Conversion (mESC-IS 2019)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] リチウム-ジルコニウム酸化物セラミックスの常温水分解・水素吸蔵特性2019

    • 著者名/発表者名
      土屋文、杉山知子、大矢恭久、奥野健二、宮岡裕樹、小島由継、市川貴之、徳永和俊
    • 学会等名
      日本金属学会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] 反跳粒子検出法を用いた全固体リチウムイオン二次電池内のリチウム移動その場測定2018

    • 著者名/発表者名
      土屋文、山本春也、高廣克己
    • 学会等名
      日本金属学会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Defect Formation Energies Due to Hydrogen-dopants on Interstitial Sites in Uranium Intermetallic Compounds2018

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, T. Yamamoto, K. Ohsawa and M. Yamawaki
    • 学会等名
      The 2018 Energy Material Nanotechnology (EMN) Meeting on Computation and Theory
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Dependence of Hydrogen-storage and -release on Density of Oxide Ceramics Exposed in Air at Room Temperature2018

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, S. Yamaguchi, H. Miyaoka, T. Ichikawa and Y. Kojima
    • 学会等名
      The International Conference on Processing and Manufacturing of Advanced Materials (THERMEC-2018)
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ERDAによるリチウムの動的挙動の研究2017

    • 著者名/発表者名
      土屋文
    • 学会等名
      日本物理学会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Dynamic Behavior Analysis of Hydrogen and Lithium in All-solid- state Li+ Ion Secondary Batteries under Charging Using Elastic Recoil Detection2017

    • 著者名/発表者名
      B. Tsuchiya, S. Yamamoto, K. Takahiro and S. Nagata
    • 学会等名
      21th Int. Conf. on Secondary Ion Mass Spectrometry (ICSIMS 2017)
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 加熱された全固体リチウムイオン二次電池中のリチウムイオン伝導挙動2017

    • 著者名/発表者名
      土屋文、高廣克己、山本春也
    • 学会等名
      日本金属学会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [図書] 「リチウム分析」、第8章 リチウムイオン電池の分析、解析と評価技術、第2節 全固体リチウムイオン電池の充電時におけるリチウムイオン移動機構2019

    • 著者名/発表者名
      土屋文
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [図書] 「全固体電池のイオン伝導性向上技術と材料、製造プロセスの開発」、第11章 全固体電池、材料の分析・解析技術、4節 金属/Li電解質/金属キャパシタの電圧印加によるLi濃度分布変化のMeV重イオンビームその場・解析2017

    • 著者名/発表者名
      森田健治、土屋文
    • 出版者
      技術情報協会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2024-01-30  

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