| 研究課題/領域番号 |
17K06910
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
反応工学・プロセスシステム
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| 研究機関 | 金沢大学 (2021)
公益財団法人地球環境産業技術研究機構 (2017-2020) |
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研究代表者 |
山田 秀尚 金沢大学, 先端科学・社会共創推進機構, 准教授 (60446408)
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| 研究分担者 |
永木 愛一郎 京都大学, 工学研究科, 准教授 (80452275)
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| 研究期間 (年度) |
2017-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2019年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2018年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2017年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
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| キーワード | ショッテンバウマン反応 / ポストハートリーフォック法 / 結合クラスター法 / ラジカル / 高精度量子化学計算 / 精密有機合成 / CO2利用 / CO2分離 / カルボキシル化 / 反応選択性 / アミド / アミン / 遷移状態解析 / 絶対反応速度論 / 比誘電率 / フロー合成 / マイクロリアクタ / 連続誘電体モデル / リチオ化反応 / 反応・分離工学 / マイクロ・ナノデバイス |
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| 研究成果の概要 |
本課題では、マイクロフローリアクタを用いた有機合成を対象として、目的とする生成系に応じた最適な反応スキームを設計するための理論検討を行った。その結果、量子化学計算を用いた遷移状態解析から諸パラメータを算出し、それらとフローマイクロ合成反応における速度定数および反応収率などとの相関を得ることで、原料の分子構造から第一原理的に合成条件を最適化する方法論を開発した。具体的な系としてショッテンバウマン反応、すなわち、酸ハライドにアミンを塩基溶液共存下で反応させてアミドを得る反応などを対象として、構築した理論モデルの妥当性を示すことができた。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
生体内などでは、不安定な活性種を経て機能性物質に至る高次のプロセスが確立している。そのような「活性種の制御」の点では、人類が発展させてきた合成化学は未成熟である。近年に発達したフローマイクロ合成法は、空間による時間制御で、従来不可能であった短寿命活性種を経た化学種の合成を実現してきた。本研究課題は、「活性種の制御」に必要な分子レベルの知見を得ることを得意とする理論計算化学を適用し、フローマイクロ合成反応の速度論的解析及び遷移状態解析の結果から、合成条件を精緻に最適化する方法論を構築した。本手法は多様な合成系に適用可能であり、また、同様の研究報告は見られないことからも本成果の意義は小さくない。
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