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界面構造を利用した卑金属ナノクラスターの高機能化に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 17K06912
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関千葉大学

研究代表者

一國 伸之  千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (40261937)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2019年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2018年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2017年度: 2,600千円 (直接経費: 2,000千円、間接経費: 600千円)
キーワードナノクラスター / XAFS / 卑金属元素 / 酸化ニッケル触媒 / 酸化マンガン触媒 / コロイド / 担体界面構造 / アルコール酸化反応 / 担体界面アシスト触媒作用 / 酸化鉄触媒 / 酸化コバルト触媒 / 触媒・化学プロセス / 触媒調製化学
研究成果の概要

ニッケル,マンガンなどの卑金属元素を数ナノメートル以下という小さな粒子の状態で,高比表面積を有する担体上に担持することでナノクラスター触媒とした。酸化ニッケルナノクラスターでのアルコールのH引き抜きが,活性炭担体上で活性酸素によりC-Hの切断が行われるという担体も含めた協奏的な反応により反応が促進されることを見出した。酸化マンガンナノクラスターの場合,微細化を進めると表面酸素欠損を誘発し,マンガン価数が低くなってしまいアルコール酸化反応には不利に作用するため,サイズ制御だけでなく価数制御も必要であるという触媒設計に対する指針が得られた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

ニッケルを微細化し活性炭に固定することで,ニッケルのみならず活性炭の機能を協奏的に発現させ活性の高い触媒を創出することに成功した。また,酸化還元という反応過程に着目し,ナノサイズ化した酸化マンガンを用いた場合は,粒子サイズだけでなく,マンガン種の価数を制御することが触媒機能発現に重要であることを見出した。これらは持続可能社会の実現に向けて,卑金属元素を利用したアルコール酸化反応の高機能化に向けた手法の確立につながるものである。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 研究成果

    (42件)

すべて 2020 2019 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 3件、 査読あり 8件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (31件) (うち国際学会 12件、 招待講演 2件)

  • [国際共同研究] Universite catholique de Louvain(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] Universite de Bourgogne(フランス)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] Universite catholique de Louvain(ベルギー)

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [雑誌論文] The catalytic oxidation of 1-phenylethanol over SiO2 supported manganese oxide nanocluster prepared by PVP stabilized colloidal Mn as precursor2020

    • 著者名/発表者名
      Nakamura, Kyoko; Ichikuni, Nobuyuki; Hara, Takayoshi; Kojima, Takashi; Shimazu, Shogo
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: 250-254

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2019.10.020

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhancement of Oxidative Dehydrogenation of Alcohols by Utilizing Hydrotalcite as Support of NiO Nanocluster Catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Sasaki Takuro、Ichikuni Nobuyuki、Hara Takayoshi、Shimazu Shogo
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 48 号: 4 ページ: 374-377

    • DOI

      10.1246/cl.181040

    • NAID

      130007624441

    • ISSN
      0366-7022, 1348-0715
    • 年月日
      2019-04-05
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electron Population and Water Splitting Activity Controlled by Strontium Cations Doped in KTaO3 Photocatalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Dhakal Dikshya、Kitta Mitsunori、Sasaki Takuro、Ozawa Akiyo、Babel Sandhya、Yoshida Tomoko、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 号: 30 ページ: 18387-18397

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b03640

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Development of Supported NiO Nanocluster for Aerobic Oxidation of 1-Phenylethanol and Elucidation of Reaction Mechanism via X-ray Analysis2019

    • 著者名/発表者名
      Sasaki Takuro、Devred Francois、Eloy Pierre、Gaigneaux Eric M.、Hara Takayoshi、Shimazu Shogo、Ichikuni Nobuyuki
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 92 号: 4 ページ: 840-846

    • DOI

      10.1246/bcsj.20180387

    • NAID

      130007632623

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] The atomic-scale structure of LaCrO3-NaTaO3 solid solution photocatalysts with enhanced electron population2019

    • 著者名/発表者名
      Sudrajat Hanggara、Zhou Yizhong、Sasaki Takuro、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 号: 9 ページ: 5148-5157

    • DOI

      10.1039/c8cp07688j

    • NAID

      120006604669

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photoexcited Electrons Driven by Doping Concentration Gradient: Flux-Prepared NaTaO3 Photocatalysts Doped with Strontium Cations2018

    • 著者名/発表者名
      An Longjie、Kitta Mitsunori、Iwase Akihide、Kudo Akihiko、Ichikuni Nobuyuki、Onishi Hiroshi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 10 ページ: 9334-9341

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b02437

    • NAID

      120006536968

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Local Environment of Strontium Cations Activating NaTaO3 Photocatalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Takuro Sasaki, Peter G. Weidler, Christof Woell, Nobuyuki Ichikuni, Hiroshi Onishi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 2 ページ: 880-885

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b03567

    • NAID

      120006469058

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Study on the promoting effect of nickel silicate for 1-phenylethanol oxidation on supported NiO nanocluster catalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Sasaki, Takuro; Ichikuni, Nobuyuki; Hara, Takayoshi; Shimazu, Shogo
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 307 ページ: 29-34

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2017.05.076

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 酸性官能基を導入した活性炭を担体とする鉄酸化物ナノクラスター触媒の構築2020

    • 著者名/発表者名
      田野文也,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] マンガン酸化物ナノクラスター触媒の1-フェニルエタノール酸化反応における担体効果2020

    • 著者名/発表者名
      中村恭子,Pierre Eloy, Francois Devred, Eric Gaigneaux, 原孝佳,島津省吾,一國伸之
    • 学会等名
      第125回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Preparation of manganese oxide nanocluster on SiO2 by using PVP stabilized colloidal Mn precursor2019

    • 著者名/発表者名
      Kyoko Nakamura, Nobuyuki Ichikuni, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] XAFS study on the supported Fe oxide nanocluster catalyst for benzyl alcohol oxidation reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Ichikuni, Hiroyuki Oide, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      French Conference on Catalysis (FCCat2)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] LaとCrをダブルドープしたNaTaO3光触媒のXAFSによる構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      一國伸之,Sudrajat Hanggara,周以重,佐々木拓朗,大西洋
    • 学会等名
      第22回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] シリカ担持Taカーバイド触媒のカーバイド化過程におけるCoの添加効果に関する研究2019

    • 著者名/発表者名
      井村貴洸,COMBEMALE, Lionel,原孝佳,島津省吾,一國伸之
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] CoOxナノクラスター調製時の前駆体の違いがベンジルアルコール酸化反応へ与える影響2019

    • 著者名/発表者名
      中山大雅,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第9回CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] アルミナ担持NiOナノクラスター触媒のベンジルアルコール酸化反応中の構造変化に関する研究2019

    • 著者名/発表者名
      柴野浩,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第9回CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] PVA保護Niコロイドを用いたシリカ担持Niナノクラスターの水性ガスシフト反応への応用とXAFSによる構造解析2019

    • 著者名/発表者名
      西村学,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第9回CSJ化学フェスタ2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Development of Base Metal Nanocluster Catalysts for Liquid Phase Aerobic Oxidation of Alcohol2019

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Ichikuni, Takuro Sasaki, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      International Symposium on Spectro-Microscopy of Functional Materials and Interfaces
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Preparation of SiO2-supported Ni nanoparticle catalyst for water gas shift reaction and XAFS analysis2019

    • 著者名/発表者名
      Manabu Nishimura, Nobuyuki Ichikuni, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      International Symposium on Spectro-Microscopy of Functional Materials and Interfaces
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enhancing the population of photoexcited electrons in NaTaO3 via codoping with lanthanum and manganese2019

    • 著者名/発表者名
      Hanggara SUDRAJAT, Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Hiroshi ONISHI
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] PVA保護Niコロイドを用いたシリカ担持Niナノクラスター触媒の調製と水性ガスシフト反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      西村学,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] アルミナ担持酸化ニッケルナノクラスター触媒の調製とベンジルアルコール酸化反応活性に関する研究2019

    • 著者名/発表者名
      柴野浩,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] PVP保護コロイドを用いたCoOxナノクラスターの焼成がベンジルアルコール酸化反応に与える影響2019

    • 著者名/発表者名
      中山大雅,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] REPARATION OF COLLOID-DERIVED IRON OXIDE NANOCLUSTER CATALYST AND APPLICATION FOR OXIDATION OF BENZYL ALCOHOL2018

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Ichikuni, Hiroyuki Oide, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      PREPA12
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural analysis of iron oxide nanocluster catalyst and its application to benzyl alcohol oxidation reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki ICHIKUNI, Hiroyuki OIDE, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
    • 学会等名
      The 17th International Conference on X-ray Absorption Fine Structure
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Study on the effect of the interfacial structure of supported NiO nanocluster catalysts to 1-phenylethanol oxidation reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
    • 学会等名
      The 17th International Conference on X-ray Absorption Fine Structure
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Unravelling structural properties of NaTaO3-LaCrO3 solid solution photocatalysts2018

    • 著者名/発表者名
      Hanggara SUDRAJAT, Yizhong ZHOU, Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Hiroshi ONISHI
    • 学会等名
      TOCAT8
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] LaとFeをドープしたNaTaO3光触媒のドープサイトに関する研究2018

    • 著者名/発表者名
      一國伸之,Sudrajat Hanggara,佐々木拓朗,大西洋
    • 学会等名
      第21回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] アルコール酸化反応に有効な酸化ニッケルナノクラスターの活性起源に関する研究2018

    • 著者名/発表者名
      佐々木拓朗,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第21回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] PVP保護ニッケルコロイドを用いた1-フェニルエタノール酸化反応に有効な酸化ニッケルナノクラスターの開発2018

    • 著者名/発表者名
      佐々木拓朗,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Double doping of NaTaO3 photocatalyst with La and Fe for visible light sensitization2018

    • 著者名/発表者名
      Hanggara SUDRAJAT,佐々木拓朗,一國伸之,大西洋
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] アルコキシドを保護基とした酸化コバルトナノクラスター触媒の調製とXAFSによる構造解析2017

    • 著者名/発表者名
      佐々木直人,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第20回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 1-フェニルエタノール酸化反応に有効な担持NiOナノクラスター触媒の表面化学種の解析2017

    • 著者名/発表者名
      佐々木拓朗,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第20回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Characterization of Ni nanocluster on silica support derived from PVP-stabilized Ni colloid and its application to water gas shift reaction2017

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki ICHIKUNI, Yuya TAKEISHI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
    • 学会等名
      19th International Sol-Gel Conference
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Construction of a clean process with colloid derived NiO nanocluster catalysts for oxidation of 1-phenylethanol2017

    • 著者名/発表者名
      Takuro SASAKI, Nobuyuki ICHIKUNI, Takayoshi HARA, Shogo SHIMAZU
    • 学会等名
      19th International Sol-Gel Conference
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ベンジルアルコールの選択酸化反応に有効な担持酸化鉄ナノクラスター触媒の調製2017

    • 著者名/発表者名
      生出裕幸,一國伸之,原孝佳,島津省吾
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Preparation of iron oxide nanocluster catalyst and application for selective oxidation of benzyl alcohol2017

    • 著者名/発表者名
      Hiroyuki Oide, Nobuyuki Ichikuni, Takayoshi Hara, Shogo Shimazu
    • 学会等名
      International Symposium on Novel Energy Nanomaterials, Catalysts and Surfaces for Future Earth
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] NaTaO3 Photocatalysts Doped with Alkaline Earth Metals: Simultaneous Doping of A site and B site in Perovskite-Structured Lattice2017

    • 著者名/発表者名
      Longjie An, Tomoya Fujiwara, Mitsunori Kitta, Takuro Sasaki, Yoshihiro Ebisu, Naohisa Happo, Koji Kimura, Nobuyuki Ichikuni, Kouichi Hayashi, Hiroshi Onishi
    • 学会等名
      International Symposium on Novel Energy Nanomaterials, Catalysts and Surfaces for Future Earth
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 卑金属ナノクラスター触媒によるベンジルアルコール酸化反応2017

    • 著者名/発表者名
      一國伸之
    • 学会等名
      第9回岩澤コンファレンス2017「サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学」
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 招待講演

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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