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ゼオライト系触媒設計に向けた軌道間相互作用に基づく酸強度の予測法の構築

研究課題

研究課題/領域番号 17K17720
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 機能物性化学
触媒・資源化学プロセス
研究機関統計数理研究所 (2019)
東京工業大学 (2017-2018)

研究代表者

林 慶浩  統計数理研究所, ものづくりデータ科学研究センター, 特任助教 (80739029)

研究期間 (年度) 2017-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2018年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2017年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワード量子化学計算 / ゼオライト / 軌道相互作用 / 計算化学 / シリコアルミノリン酸塩 / 酸強度 / 触媒 / SAPO
研究成果の概要

ゼオライト触媒における酸強度の予測法の構築を目指し、ゼオライトにおける酸点構造(Si-(OH)-Al基)の局所構造が、酸強度を表す指標の一つである脱プロトン化エネルギー(DPE)に及ぼす影響を調べた。その結果、Si-(OH)-Al基の酸素上の孤立電子対軌道と、隣接したSi-OやAl-O結合の反結合軌道との軌道相互作用(n-σ* 相互作用)が、DPEの減少に寄与することがわかった。加えて、種々のゼオライト骨格におけるSi-(OH)-Al基の局所構造とDPEとの関係は、n-σ* 相互作用の軌道の重なりの大きさにより説明できることが示された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

ゼオライトの構造と酸強度との間の相関を、軌道相互作用に基づき理論的に説明した。これにより、従来は複雑な構造パラメータを用いて記述されていた構造と酸強度の関係性を、軌道の重なりを用いて単純かつ直観的な取り扱いを可能とした。この成果は、ゼオライト系触媒のスクリーニングや、近年着目されている機械学習を用いた触媒開発手法である、触媒インフォマティクスの分野にも適用できると考えられる。

報告書

(4件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 1件、 査読あり 17件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] p- and n-Channel photothermoelectric conversion based on ultralong near-infrared wavelengths absorbing polymers2019

    • 著者名/発表者名
      Tsukasa Hasegawa, Minoru Ashizawa, Yoshihiro Hayashi, Susumu Kawauchi, Hiroyasu Masunaga, Takaaki Hikima, Takaaki Manaka, and Hidetoshi Matsumoto
    • 雑誌名

      ACS Applied Polymer Materials

      巻: 1 号: 3 ページ: 542-551

    • DOI

      10.1021/acsapm.8b00234

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Investigation of Regioselectivity in the Rh-Catalyzed Coupling Reaction of 3-Phenylthiophene with Styrene2019

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Yoshihiro、Satoh Tetsuya、Miura Masahiro、Kawauchi Susumu
    • 雑誌名

      European Journal of Organic Chemistry

      巻: 2019 号: 19 ページ: 2998-3004

    • DOI

      10.1002/ejoc.201900110

    • NAID

      130007608155

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Copper-Catalyzed Regioselective C-H Amination of Phenol Derivatives with Assistance of Phenanthroline-Based Bidentate Auxiliary2019

    • 著者名/発表者名
      Takamatsu Kazutaka、Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu、Hirano Koji、Miura Masahiro
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 6 ページ: 5336-5344

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b01145

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improving thermal durability and mechanical properties of poly(ether ether ketone) with single-walled carbon nanotubes2019

    • 著者名/発表者名
      Ata Seisuke、Hayashi Yoshihiro、Nguyen Thi Thanh Binh、Tomonoh Shigeki、Kawauchi Susumu、Yamada Takeo、Hata Kenji
    • 雑誌名

      Polymer

      巻: 176 ページ: 60-65

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2019.05.028

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Development of a quantum chemical descriptor expressing aromatic/quinoidal character for designing narrow-bandgap π-conjugated polymers2019

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu
    • 雑誌名

      Polymer Chemistry

      巻: 10 号: 41 ページ: 5584-5593

    • DOI

      10.1039/c9py00987f

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Exploration of Unimolecular and Bimolecular Pathways for Nitrile N-Oxide Isomerization to Isocyanate Through Global Reaction Route Mapping Techniques2019

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Yoshihiro、Ishiyama Yuki、Takata Toshikazu、Kawauchi Susumu
    • 雑誌名

      European Journal of Organic Chemistry

      巻: 2019 号: 39 ページ: 6646-6654

    • DOI

      10.1002/ejoc.201901156

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improving the Acid and Base Resistance of Polyurethane Using Carbon Nanotubes2019

    • 著者名/発表者名
      Ata Seisuke、Yamane Shogo、Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu、Mizukado Junji、Yamada Takeo、Hata Kenji
    • 雑誌名

      Macromolecular Chemistry and Physics

      巻: 220 号: 22 ページ: 1900235-1900235

    • DOI

      10.1002/macp.201900235

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Copper‐Mediated Decarboxylative C-H Arylation of Phenol Derivatives with ortho‐Nitrobenzoic Acids Using Phenanthroline‐Based Bidentate Auxiliary2019

    • 著者名/発表者名
      Takamatsu Kazutaka、Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu、Hirano Koji、Miura Masahiro
    • 雑誌名

      ChemistrySelect

      巻: 4 号: 40 ページ: 11833-11838

    • DOI

      10.1002/slct.201902860

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rhodium(III)-Catalyzed Oxidative Coupling of N-Phenylindole-3-carboxylic Acids with Alkenes and Alkynes via C4H and C2H/C2H Bond Cleavage2018

    • 著者名/発表者名
      Okada, T.; Sakai, A.; Hinoue, T.; Satoh, T.; Hayashi, Y.; Kawauchi, S.; Cahndrababunaidu, K.; Miura, M.
    • 雑誌名

      J. Org. Chem.

      巻: 83 号: 10 ページ: 5639-5649

    • DOI

      10.1021/acs.joc.8b00638

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] 双安定性ロタキサンのスイッチングシミュレーション2018

    • 著者名/発表者名
      HAYASHI Yoshihiro、OHKI Ryuma、HIWAKI Yusuke、KAWAUCHI Susumu
    • 雑誌名

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      巻: 17 号: 3 ページ: 122-123

    • DOI

      10.2477/jccj.2018-0025

    • NAID

      130007498258

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] ラジカル共重合の理論的意義付け2018

    • 著者名/発表者名
      NISHIKUBO Ryo、HAYASHI Yoshihiro、KAWAUCHI Susumu
    • 雑誌名

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      巻: 17 号: 3 ページ: 120-121

    • DOI

      10.2477/jccj.2018-0024

    • NAID

      130007498184

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diphosphination of Arynes with Diphosphines2018

    • 著者名/発表者名
      Yuto Okugawa, Yoshihiro Hayashi, Susumu Kawauchi, Koji Hirano, Masahiro Miura
    • 雑誌名

      Organic Letters

      巻: 20 号: 12 ページ: 3670-3673

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.8b01470

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] DBU-mediated Highly Efficient CO2-fixation to Propargylamines and Polypropargylamine2018

    • 著者名/発表者名
      Kim Nam-Kyun、Sogawa Hiromitsu、Yamamoto Koji、Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu、Takata Toshikazu
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 47 号: 8 ページ: 1063-1066

    • DOI

      10.1246/cl.180477

    • NAID

      130007431084

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cationic Chiral Pd-Catalyzed “Acetylenic” Diels-Alder Reaction: Computational Analysis of Reversal in Enantioselectivity2018

    • 著者名/発表者名
      Honda Kazuya、Ohkura Shun、Hayashi Yoshihiro、Kawauchi Susumu、Mikami Koichi
    • 雑誌名

      Chemistry - An Asian Journal

      巻: 13 号: 19 ページ: 2842-2846

    • DOI

      10.1002/asia.201801035

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Iridium‐Catalyzed Aerobic Coupling of Salicylaldehydes with Alkynes: A Remarkable Switch of Oxacyclic Product2018

    • 著者名/発表者名
      Shintaro Yamane, Tomoaki Hinoue, Yoshinosuke Usuki, Masumi Itazaki, Hiroshi Nakazawa, Yoshihiro Hayashi, Susumu Kawauchi, Masahiro Miura, Tetsuya Satoh
    • 雑誌名

      Chemistry - An Europian Journal

      巻: 24 号: 31 ページ: 7852-7855

    • DOI

      10.1002/chem.201801245

    • NAID

      120006649311

    • URL

      https://ocu-omu.repo.nii.ac.jp/records/2019730

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Rhodium‐Catalyzed Cascade Synthesis of Benzofuranylmethylidene‐Benzoxasiloles: Elucidating Reaction Mechanism and Efficient Solid‐State Fluorescence2018

    • 著者名/発表者名
      Tomoya Namba, Yoshihiro Hayashi, Susumu Kawauchi, Yu Shibata, Ken Tanaka
    • 雑誌名

      Chemistry - An Europian Journal

      巻: 印刷中 号: 28 ページ: 7161-7171

    • DOI

      10.1002/chem.201800381

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 低バンドギャップ高分子設計を目指したキノイド性指標の評価2017

    • 著者名/発表者名
      大槻 恒太, 林 慶浩, 川内 進
    • 雑誌名

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      巻: 16 号: 5 ページ: 123-125

    • DOI

      10.2477/jccj.2017-0061

    • NAID

      130006322247

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 狭バンドギャップ高分子の設計に適したキノイド性指 標の計算化学による開発と評価2019

    • 著者名/発表者名
      林慶浩、川内進
    • 学会等名
      第68回高分子学会年次大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族・キノイド性およびドナー・アクセプター性を考慮した狭バンドギャップ高分子予測モデルの構築2019

    • 著者名/発表者名
      林慶浩、川内進
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族・キノイド性およびドナー・アクセプター性を用 いた狭バンドギャップ高分子予測モデルの構築2019

    • 著者名/発表者名
      林慶浩、川内進
    • 学会等名
      第68回高分子討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 芳香族・キノイド性およびドナー・アクセプター性を用いた狭バンドギャップπ共役系高分子予測モデルの構築2019

    • 著者名/発表者名
      林慶浩、川内進
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会 2019秋季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 狭バンドギャップπ共役系高分子の設計に適した芳香族・キノイド性を 表す記述子の開発とバンドギャップ予測モデルの構築2019

    • 著者名/発表者名
      林慶浩、川内進
    • 学会等名
      第42回ケモインフォマティクス討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Development of a Quantum Chemical Descriptor Expressing Aromatic/Quinoidal Character for Designing Narrow-Bandgap π-Conjugated Polymers2019

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Hayashi, Susumu Kawauchi
    • 学会等名
      The 16th Pacific Polymer Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Rh触媒による3-フェニルチオフェンとスチレンのカップリング反応における位置選択性の理論的研究2019

    • 著者名/発表者名
      林 慶浩,佐藤 哲也,三浦 雅博,川内 進
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical investigation of regioselectivity in the Rh-catalyzed coupling reaction of 3-phenylthiophene with styrene2018

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Hayashi, Tetsuya Satoh, Masahiro Miura, and Susumu Kawauchi
    • 学会等名
      The 4th International Symposium on C-H Activation
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Rh触媒による3-フェニルチオフェンとスチレンのカップリング反応における位置選択性の理論的研究2018

    • 著者名/発表者名
      林 慶浩,佐藤 哲也,三浦 雅博,川内 進
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会2018秋季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] ロジウム触媒を用いた2-シリルエチニルフェノールからベンゾオキサシロールへの環化異性化の反応機構の計算化学的研究2017

    • 著者名/発表者名
      林 慶浩、難波 知也、川内 進、柴田 祐、田中 健
    • 学会等名
      日本化学会 第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書

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公開日: 2017-04-28   更新日: 2021-02-19  

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