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二機能性キラル配位子の遷移状態理論と金属ナノ粒子精密設計による不均一系触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17KK0101
研究種目

国際共同研究加速基金(国際共同研究強化)

配分区分基金
研究分野 遷移状態制御
研究機関東京大学

研究代表者

宮村 浩之  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (00548943)

研究期間 (年度) 2018 – 2020
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
13,260千円 (直接経費: 10,200千円、間接経費: 3,060千円)
キーワード不均一系触媒 / 超分子触媒 / 遷移状態制御 / 不斉合成 / フロー反応 / ナノクラスター / ナノ粒子 / キラル触媒 / キラルナノ触媒 / フロー合成 / 金属ナノ粒子 / 遷移状態 / 高分子担体 / 超分子 / クラスター / 反応機構研究
研究成果の概要

カチオン性の高分子を担体として用いることで、不均一系Raymond正四面体型キラル超分子金属クラスター触媒を開発した。新たに開発された不均一系超分子金属クラスター触媒は、バッチ系、連続フロー系どちらにおいても、Aza-Prins反応およびAza-Cope反応で高活性および高耐久性を示した。本触媒は、世界で初めての不均一系超分子触媒である。また、光学分割されたキラル超分子金属クラスター触媒も容易に担持でき、不斉Aza-Cope反応に適用できた。連続フロー系や回収、再使用において、触媒活性とエナンチオ選択の両方が維持されることから、その立体構造も高分子担体中で安定化されているといえる。

研究成果の学術的意義や社会的意義

研究代表者はUC Berkeleyの共同研究グループとともに、世界で初めての不均一系超分子触媒を開発し、本触媒が不斉合成や連続フロー合成で有効に機能することを見出した。本研究により、高分子に固定化された超分子触媒の人工酵素としての新たな活性発現のメカニズムを発見した。また、本研究で新たに開発した不均一系触媒は連続フロー系における不斉合成が可能であり、次世代の有機合成反応として期待される、医薬品等の連続フロー合成の実現に直結する。さらに、人工膜酵素や人工生命創出への展開も期待される。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2020 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち招待講演 1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] University of California, Berkeley (UCB)(アメリカ合衆国)2018

    • 年月日
      2018-08-07
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] Lawrence Berkeley National Laboratory (LBL)(アメリカ合衆国)2018

    • 年月日
      2018-08-07
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [雑誌論文] Heterogeneous Supramolecular Catalysis through Immobilization of Anionic M4L6 Assemblies on Cationic Polymers2020

    • 著者名/発表者名
      Miyamura, H. Bergman, R. G. Raymond, K. N. Toste, F. D.
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 45 ページ: 19327-19338

    • DOI

      10.1021/jacs.0c09556

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Asymmetric 1,4-Addition of Arylboronic Acids to β,γ-Unsaturated α-Ketoesters using Heterogeneous Chiral Metal Nanoparticle Systems2020

    • 著者名/発表者名
      Miyamura, Hiroyuki; Yasukawa, Tomohiro; Zhu, Zhiyuan; Kobayashi, Shu
    • 雑誌名

      Advanced Synthesis & Catalysis

      巻: 362 号: 2 ページ: 353-359

    • DOI

      10.1002/adsc.201901294

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 連続フロー有機合成を実現する不均一系触媒の開発2020

    • 著者名/発表者名
      宮村浩之
    • 学会等名
      有機合成化学協会東海支部主催 令和2年度有機合成セミナー
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of Heterogeneous Rh and Rh/Ag Nanoparticle Catalysts Immobilized on Chiral Polymers: Reactivity, Mechanistic Insight, and Application to Flow System2019

    • 著者名/発表者名
      MIN, Hyemin; MIYAMURA, Hiroyuki; YASUKAWA, Tomohiro; KOBAYASHI, Shu
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Chiral Rhodium Nanoparticle-catalyzed Asymmetric 1,4-Addition Reactions of Arylboronic Acids with β,γ-Unsaturated α- Ketocarbonyl Compounds2019

    • 著者名/発表者名
      ZHU, Zhiyuan; MIYAMURA, Hiroyuki; YASUKAWA, Tomohiro; KOBAYASHI, Shu
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [備考] The Toste Group

    • URL

      http://www.cchem.berkeley.edu/toste/

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書 2018 実施状況報告書
  • [備考] 東京大学大学院理学系研究科/有機合成化学研究室

    • URL

      http://www.chem.s.u-tokyo.ac.jp/users/synorg/index.html

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書 2018 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2018-01-25   更新日: 2022-01-27  

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