| 研究課題/領域番号 |
17KT0006
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 特設分野 |
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| 研究分野 |
遷移状態制御
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
倉橋 拓也 京都大学, 工学研究科, 准教授 (50432365)
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| 研究期間 (年度) |
2017-07-18 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
18,590千円 (直接経費: 14,300千円、間接経費: 4,290千円)
2019年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2018年度: 4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2017年度: 10,400千円 (直接経費: 8,000千円、間接経費: 2,400千円)
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| キーワード | 3d遷移金属触媒 / 溶液EPR測定 / 溶液XAFS測定 / 理論化学計算 / スペクトルシミュレーション / 逆問題解析 / 機械学習 / サポートベクター回帰 / 不斉触媒反応 / QTAIM解析 / Lewis酸触媒活性 / Brensted酸触媒活性 / 溶液磁化率測定 / Redox触媒活性 / 速度論的ルイス酸性 / 熱力学的ルイス酸性 / 磁化率測定 / Lewis酸触媒活性 / Redox触媒活性 / 速度論的ルイス酸性 / 熱力学的ルイス酸性 / 統計解析 / 機械学習 / 深層学習 / ディラック方程式 / シュレーディンガー方程式 / スピン軌道相互作用 |
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| 研究成果の概要 |
3d遷移金属元素は3d 軌道における電子の局在性・方向性が強く、電子分極率、つまり『電気的なやわらかさ』が低い。したがって、反 応設計において配位子の選択は4dまたは5d遷移金属元素を用いる場合よりも、いわゆる『空間的構造と電子的構造』の観点から厳密に行う必要がある。本研究では、溶液分光学測定における構造解析の結果を基にして、理論化学計算による触媒反応機構およ び触媒機能解析を実施した。得られた知見を基にして、3d遷移金属元素を活用した不斉触媒反応を開発した。TDTSとなる遷移状態構造における、 NCIPlotやNBO解析、CDA解析により、触媒機能解明を実施した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
元素戦略の視点から開発が求められている3d遷移金属触媒反応の革新と再発見に繋がる成果を得ることができた。SPring-8での溶液XAFS測定や分子軌道法による理論化学計算を駆使することにより、触媒反応の遷移状態構造の設計が可能であることを示した。さらに、鉄やニッケルなどの3d遷移金属を活用する新規触媒反応の開発をおこない、その反応機構や触媒機能の解析を達成した。
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