| 研究課題/領域番号 |
17KT0007
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 特設分野 |
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| 研究分野 |
遷移状態制御
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
田中 庸裕 京都大学, 工学研究科, 教授 (70201621)
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| 研究期間 (年度) |
2017-07-18 – 2020-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
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| 配分額 *注記 |
18,720千円 (直接経費: 14,400千円、間接経費: 4,320千円)
2019年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
2018年度: 8,580千円 (直接経費: 6,600千円、間接経費: 1,980千円)
2017年度: 7,150千円 (直接経費: 5,500千円、間接経費: 1,650千円)
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| キーワード | X線吸収分光 / 赤外吸収分光 / オペランド分光 / CO2の水素化 / X線吸収分光法 / Operando測定 / SPring-8 / DRIFT-IR / その場観察 / 同時観察 / 自動車排ガス浄化触媒 / 触媒反応 / 構造変化速度論解析 |
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| 研究成果の概要 |
CO2の水素化に活性を示すAl2O3担持Pt触媒について，SPring-8 BL01B1にてオペランドXAS-DRIFTS測定を実施した．その結果，以下に示すCH4生成機構を提案した．CO2はAl2O3表面の水酸基に吸着し，さらにPt上で解離したH種によりformate種へと水素化され，これが分解してCOが生成したと考えられる．Pt粒子の表面には生成したCOが吸着し，特に担体との界面のPt種ではCO種とH種が共存していると考えられる．このCO種はH種からPtへの電子供与によりCO伸縮振動の振動エネルギーが弱められており，これがCH4へと水素化されたと考えられる．
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
不均一系触媒反応における反応機構を「基質や生成物などの分子の振る舞い」に加えて「触媒自体の構造変化」から速度論的に解釈するため，兵庫県佐用市光都に位置する大型放射光施設SPring-8内のBL01B1にX線吸収スペクトルと赤外吸収スペクトルを同時に測定しながら，触媒反応を観察することができるシステムを構築した．このシステムを用いてAl2O3担持Pt触媒上でのCO2の水素化の反応機構解析を行い，詳細な反応メカニズムを提案した．
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