| 研究課題/領域番号 |
17KT0097
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(C)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 応募区分 | 特設分野 |
|---|
| 研究分野 |
遷移状態制御
|
|---|
| 研究機関 | 京都大学 |
|---|
研究代表者 |
福田 良一 京都大学, 実験と理論計算科学のインタープレイによる触媒・電池の元素戦略研究拠点ユニット, 特定准教授 (40397592)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2017-07-18 – 2020-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2019年度)
|
| 配分額 *注記 |
4,550千円 (直接経費: 3,500千円、間接経費: 1,050千円)
2019年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2018年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2017年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
|
|---|
| キーワード | 計算化学 / 触媒化学 / 理論計算化学 / 量子化学 / ナノ構造 / 触媒 / 光化学 |
|---|
| 研究成果の概要 |
化学反応系を非常に狭い空間に閉じ込める事で反応経路を制御し、反応性や選択性をコントロールする試みがある。遷移状態を含む反応経路を知るには、量子化学的な理論計算が不可欠であり、閉じ込め効果を考慮した理論計算の手法が必要となる。本研究では、量子化学のモデル系をキャビティに閉じ込めて計算を行う手法を開発し、環化反応や異性化反応に対する閉じ込め効果や高圧力の効果を検討した。閉じ込め効果による反応系の歪や、遷移状態での体積変化の効果が反応経路に影響し、その結果、反応性や選択性を制御できる可能性を示した。
|
| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
熱力学的パラメータのうち温度や粒子数は、量子化学計算に比較的素直に取り込むことができ、反応自由エネルギーに対する温度やアンサンブルの効果は広く検討されている。一方で、体積や圧力は巨視的な量で、基本的に単分子を扱う量子化学計算で、体積や圧力をあらわに考慮する事は自明ではない。本研究では、単分子の量子化学計算に体積や圧力の概念を取り入れ、さらに化学反応のエネルギーを議論する方法を提案することで、ミクロな視点での反応制御に、体積や圧力という新たな制御因子を加える事ができた。また、本研究の成果は、機械的エネルギーによる化学制御であるメカノケミカル法とも関連しており、さらなる展開が期待できる。
|
