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金ナノクラスターの触媒活性を発現するためのマトリクス開発

研究課題

研究課題/領域番号 18033056
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関分子科学研究所

研究代表者

櫻井 英博  分子科学研究所, 分子スケールナノサイエンスセンター, 准教授 (00262147)

研究期間 (年度) 2006 – 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
3,800千円 (直接経費: 3,800千円)
2007年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
2006年度: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円)
キーワード金ナノクラスター / 星形ポリマー / 単分子ミセル / ルイス酸触媒 / 水中反応 / 空気酸化 / 触媒 / 機能性高分子 / アルコール
研究概要

金はバルク状態では触媒活性を示さないが、サブナノメートルサイズまで微粒子化すると、極めて高い空気酸化活性を示すことが明らかになってきている。金ナノクラスターを用いた擬均一系触媒環境を構築するためには、金クラスターの凝集を防ぎ、高分散状態を保ち、かつ反応溶媒に対する高い親和性を確保する最適な保護分子の選択が必要である。本研究は、高い触媒活性を示すサブナノメートルサイズの金クラスターの機能を最大限に発現できるような、弱い相互作用を用いた配位空間の創出を目的としている。
今年度は、大阪大学の青島等によって開発された、水溶液中単分子ミセルを形成する星形ポリマーを金ナノクラスターの保護分子として用いて、アルコールのカルボン酸への直接酸化反応について検討した。その結果、本触媒が極めて高活性かつ回収再利用が容易であることを見いだした。
一方、ポリビニルピロリドンで保護された金ナノクラスターが、水溶液中、空気雰囲気下において、ルイス酸触媒としての反応性を示し、アルケンへのアルコールの分子内付加反応を触媒することを明らかにした。本反応は無酸素雰囲気下や、酸素吸着活性を示さない粒子サイズの大きな金クラスターでは進行しないことから、酸素の吸着過程がルイス酸活性の発現に不可欠であり、通常のルイス酸触媒とは全く異なる性質を有していることを明らかにした。

報告書

(2件)
  • 2007 実績報告書
  • 2006 実績報告書
  • 研究成果

    (5件)

すべて 2007 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Lewis Acid Character of Zero-valent Gold Nanoclusters under Aerobic Conditions: Intramolecular Hydroalkoxylation of Alkenes2007

    • 著者名/発表者名
      I. Kamiya, H. Tsunoyama, T. Tsukuda, H. Sakurai
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 36

      ページ: 646-647

    • NAID

      10019936027

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Thermosensitive Gold Nanoclusters Stabilized by Well-Defined Vinyl Ether Star Polymers: Reusable and Durable Catalysts for Aerobic Alcohol Oxidation2007

    • 著者名/発表者名
      S. Kanaoka, N. Yagi, Y. Fukuyama, S. Aoshima, H. Tsunoyama, T. Tsukuda. H. Sakurai
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 129

      ページ: 12060-12601

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthetic Application of PVP-stabilized Au Nanocluster Catalyst to Aerobic Oxidation of Alcohols in Aqueous Solution under Ambient Conditions2007

    • 著者名/発表者名
      H.Tsunoyama, T.Tsukuda, H.Sakurai
    • 雑誌名

      Chem. Lett 36

      ページ: 212-213

    • NAID

      10018522125

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [学会発表] Zero-valent Gold Nanoclusters as Lewis Acid Catalyst under Aerobic Conditions: Intramolecular Hydroalkoxylation of Alkenes2007

    • 著者名/発表者名
      I. Kamiya, H. Tsunoyama, T. Tsukuda, H. Sakurai
    • 学会等名
      14th IUPAC International Symposium on Organometallic Chemistry Directed Towards Organic Synthesis
    • 発表場所
      奈良
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://groups.ims.ac.jp/organization/sakurai_g/

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書

URL: 

公開日: 2006-04-01   更新日: 2018-03-28  

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