難分解性有機塩素化合物の酸化分解促進を目的とした腐植酸の高機能化

• 研究課題/領域番号: 18201013
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 環境技術・環境材料
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: 福嶋 正巳 北海道大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (40344113)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2008
• 研究課題ステータス: 完了 (2008年度)
• 配分額: 22,620千円 (直接経費: 17,400千円、間接経費: 5,220千円); 2008年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円); 2007年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円); 2006年度: 15,080千円 (直接経費: 11,600千円、間接経費: 3,480千円)
• キーワード: 環境修復技術 / 水質汚濁・土壌汚染防止・浄化 / 環境負荷低減技術 / グリーンケミストリー / 超分子化学 / 生体機能利用 / 触媒設計・反応 / 錯体・有機金属触媒 / 環境技術 / 環境材料 / 高分子合成

研究概要

鉄-ポルフィリン触媒は、木材腐朽菌(キノコ類に含まれる)が生産する酸化酵素の活性中心を模倣した触媒として知られている。これは、穏和な条件で安価かつ易分解性の酸化剤であるオクソン(KHSO5)共存下で、クロロフェノール(CPs)など有害な有機塩素化合物を穏和な条件にて酸化分解出来ることが報告されており、CPsで汚染された土壌・水圏環境の浄化剤として応用が期待できる。しかし、酸化剤共存下で、触媒自身が自己分解し不活性化する問題点がある。本研究では、鉄-ポルフィリン触媒を天然高分子である腐植酸へ共有結合することにより、自己分解の抑制とCPs に対する酸化分解率の向上を達成した。

研究成果

• [雑誌論文] Effect of an allophanic soil on humificationreactions between catechol and glycine : spectroscopic investigations of reaction products (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, A. Miura, M. Sasaki, K. Izumo
  • 雑誌名: Journal of Molecular Structure 917 ページ: 142-147
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effectsof the maturity of wood-waste compost on thestructural features of humic acids (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, K. Yamamoto, K. Ohtsuka, T.Aramaki, T. Komai, S. Ueda, K. Horiya
  • 雑誌名: Bioresource Technology 100 ページ: 791-797
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effects of the maturity of wood-waste compost on the structural features of humic acids (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, K. Yamamoto, K. Ohtsuka, T. Aramaki, T. Komai, S. Ueda, K. Horiya
  • 雑誌名: Bioresource Technology 100 ページ: 791-797
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of an allophanic soil on humification reactions between catechol and glycine : spectroscopic investigations of reaction products (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, A. Miura, M. Sasaki, K. Izumo
  • 雑誌名: Journal of Molecular Structure 917 ページ: 142-147
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation of 2, 4, 6-trichlorophenol and pentachlorophenol in contaminated soil suspension using a supramolecular catalyst prepared via formaldehyde polycondensation between tetrakis(hydYoxyphenyl)-porphineiron(III)and humic acid (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu, S. Nagao
  • 雑誌名: Journal of Environmental Science and Health, PartA : Toxic / Hazardous Substances and Environmental Engineering (印刷中)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiple polarcomponents in poorly-humified humic acidsstabilizing free radicals : Carboxyl andnitrogen-containing carbons (2008)
  • 著者名/発表者名: Yabuta, M. Fukushima, M. Kawasaki, F.Tanaka, T. Kobayashi, K. Tatsumi
  • 雑誌名: Organic Geochemistry 39 ページ: 1313-1335
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidativedegradation of chlorophenol by iron-porphyrincatalyst bound to humic acid via formaldehydepolycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu
  • 雑誌名: Proceeding Papers of International Humic Substances Society 14th Conference, Moscow-Saint Petersburg, Russia ページ: 513-516
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidativedegradation of 2,4,6-trichlorophenol by aniron(III)-porphyrin-humic acid supramolecularcatalyst (2008)
  • 著者名/発表者名: S. Shigematsu, M. Fukushima
  • 雑誌名: Proceeding Papers of 5th International Conference on Interface Against Pollution 2008, Kyoto, Japan ページ: 163-163
  • 査読あり
• [雑誌論文] Detoxification of organicpollutant by multi-functionalities of humicsubstances (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima
  • 雑誌名: Proceeding Papers of 5thInternational Conference on Interface AgainstPollution 2008, Kyoto, Japan ページ: 64-64
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation ofpentachlorophenol by an iron(III)-porphyrincatalyst bound to humic acid via formaldehydepolycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima
  • 雑誌名: Journal of Molecular CatalysisA. Chemical 286 ページ: 47-54
  • 査読あり
• [雑誌論文] Introductionof 5,10,15,20-tetrakis (4-hydroxyphenyl)-porphineiron(III)into humic acid viaformaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu
  • 雑誌名: Journal ofMolecular Catalysis A. Chemical 293 ページ: 103-109
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation of pentachlorophenol by an iron(III)-porphyrin catalyst bound to humic acid via formaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A. Chemical 286 ページ: 47-54
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiple polar components in poorly-humified humic acids stabilizing free radicals : Carboxyl and nitrogen-containing carbons (2008)
  • 著者名/発表者名: H. Yabuta, M. Fukushima, M. Kawasaki, F. Tanaka, T. Kobayashi, K. Tatsumi
  • 雑誌名: Organic Geochemistry 39 ページ: 1313-1335
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation of chlorophenol by iron-porphyrin catalyst bound to humic acid via formaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima, Satoko Shigematsu
  • 雑誌名: Proceeding Papers of International Humic Substances Society 14th Conference ページ: 513-516
  • 査読あり
• [雑誌論文] Introduction of 5, 10, 15, 20-tetrakis(4-hydroxyphenyl)-porphineiron (III)into humic acid via formaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A. Chemical 293 ページ: 103-109
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation of pentachlorophenol by an iron(III)-porphyrin catalyst bound to humic acid via formaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳
  • 雑誌名: Journal of Molecular Catalysis A: Chemical (印刷中)
  • 査読あり
• [雑誌論文] 土壌中の自然浄化作用の促進に寄与する腐植物質の機能解明 (2007)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳
  • 雑誌名: 地学雑誌 116 ページ: 906-914
  • NAID: 10025677627
  • 査読あり
• [雑誌論文] Coagulation characteristics of humic acidmodified with glucosamine or taurine (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Terashima, M. Fukushima, S. Tanaka
  • 雑誌名: Chemosphere 69 ページ: 240-246
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidativedegradation of pentachlorophenol incontaminated soil suspensions by potassiummonopersulfate catalyzed with a supramolecularcatalyst between iron(III)-porphyrin and hydroxypropyl-β-cyclodextrin (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, K. Tatsumi
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 144 ページ: 222-228
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of humic acid fraction with higheraromaticity in enhancing the activity of abiomimetic catalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, Y. Tanabe, K. Morimoto, K.Tatsumi
  • 雑誌名: tetra (p-sulfonatophenyl) porphineiron (III), Biomacromolecules 8 ページ: 386-391
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxidative degradation of pentachlorophenol in contaminated soil suspensions by potassium monopersulfate catalyzed with a supramolecular catalyst between iron(III)-porphyrin and hydroxypropyl-β-cyclodextrin (2007)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、辰巳憲司
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials 144 ページ: 222-228
  • 査読あり
• [雑誌論文] Coagulation characteristics of humic acid modified with glucosamine or taurine (2007)
  • 著者名/発表者名: 寺島元基、福嶋正巳、田中俊逸
  • 雑誌名: Chemosphere 69 ページ: 240-246
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role of humic acid fraction with higher aromaticity in enhancing the activity of a biomimetic catalyst, tetra(p-sulfonatophenyl)porphineiron(III) (2007)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima, Yasuaki Tanabe, Kengo Morimoto, Kenji Tatsumi
  • 雑誌名: Biomacromolecules Vol.8 ページ: 386-391
• [雑誌論文] Oxidative degradation of pentachlorophenol in contaminated soil suspensions by potassium monopersulfate catalyzed with a supramolecular catalyst between iron(III)-porphyrin and hydroxypropyl-β- cyclodextrin (2007)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima, Kenji Tatsumi
  • 雑誌名: Journal of Hazardous Materials (印刷中)
• [雑誌論文] Coagulation characteristics of humic acid modified with glucosamine or taurine (2007)
  • 著者名/発表者名: Motoki Terashima, Masami Fukushima, Shunitz Tanaka
  • 雑誌名: Chemosphere (印刷中)
• [雑誌論文] 産業技術総合研究所における土壌汚染に関わる分野融合研究の成果-土壌汚染調査・評価・管理手法の開発- (2006)
  • 著者名/発表者名: 松永烈、駒井武、徳永修三、杉田創、川辺能成、丸茂克美、今井登、木村克己、田尾博明、中里哲也、辰巳憲司、飯村洋介、澤田章、福嶋正巳
  • 雑誌名: 地質ニュース No.628 ページ: 6-13
  • 査読あり
• [雑誌論文] Studies on the formation of supramolecular complexes between humic acid and porphyrins (2006)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima, Kenji Tatsumi
  • 雑誌名: Proceeding Papers of International Humic Substances Society 13th Conference 45-I ページ: 133-136
• [雑誌論文] Oxidative degradation of 2,4,6-trichlorophenoland pentachlorophenol in contaminated soilsuspension using a supramolecular catalystprepared via formaldehyde polycondensationbetween tetrakis (hydroxyphenyl) porphine-iron(III) and humic acid, Journal of Environmental Science and Health
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu, S. Nagao
  • 雑誌名: Part A : Toxic/Hazardous Substances and EnvironmentalEngineering (in press)
  • 査読あり
• [学会発表] 鉄ポルフィリン-腐植酸超分子触媒によるペンタクロロフェノールの酸化分解 (2009)
  • 著者名/発表者名: 重松聡子、福嶋正巳
  • 学会等名: 日本化学会第89春季年会
  • 発表場所: 日本大学(千葉)
  • 年月日: 2009-03-28
• [学会発表] エーテル架橋による鉄ポルフィリン-腐植酸超分子触媒の合成とその触媒活性 (2009)
  • 著者名/発表者名: 辻大輔、重松聡子、福嶋正巳
  • 学会等名: 日本化学会北海道支部2009年冬季研究発表会
  • 発表場所: 北海道大学(札幌)
  • 年月日: 2009-02-04
• [学会発表] ヒドロキノンを修飾した腐植酸への鉄ポルフィリン触媒の導入とその触媒活性評価 (2008)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、長尾誠也
  • 学会等名: 第24回日本腐植物質学会講演会
  • 発表場所: 北海道大学(札幌)
  • 年月日: 2008-11-05
• [学会発表] Oxidativedegradation of chlorophenol by iron-porphyrincatalyst bound to humic acid via formaldehydepolycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, S. Shigematsu
  • 学会等名: International Humic Substances Society 14th Conference, a four-deckship "Leonid Krasin", Moscow-Saint Petersburg
  • 発表場所: Russia(招待講演)
  • 年月日: 2008-09-17
• [学会発表] Oxidative degradation of chlorophenol by iron-porphyrin catalyst bound to humic acid via formaldehyde polycondensation (2008)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima, Satoko Shigematsu
  • 学会等名: International Humic Substances Society 14th Conference
  • 発表場所: Moscow-Saint Petersburg, Russia
  • 年月日: 2008-09-17
• [学会発表] Oxidativedegradation of 2,4,6-trichlorophenol by aniron(III)-porphyrin-humic acid supramolecularcatalyst (2008)
  • 著者名/発表者名: S. Shigematsu, M. Fukushima
  • 学会等名: 5th International Conference onInterface Against Pollution 2008
  • 発表場所: Kyoto University, Kyoto, Japan
  • 年月日: 2008-06-02
• [学会発表] Detoxification of organicpollutant by multi-functionalities of humicsubstances (2008)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima
  • 学会等名: 5th International Conference onInterface Against Pollution 2008
  • 発表場所: Kyoto University, Kyoto, Japan
  • 年月日: 2008-06-02
• [学会発表] Detoxification of organic pollutant by multi-functionalities of humic substances (2008)
  • 著者名/発表者名: Masami Fukushima
  • 学会等名: 5th International Conference on Interface Against Pollution 2008
  • 発表場所: 京都大学(京都)
  • 年月日: 2008-06-02
• [学会発表] Oxidative degradation of 2, 4, 6-trichlorophenol by aniron(III)-porphyrin-humic acid supramolecular catalyst (2008)
  • 著者名/発表者名: Satoko Shigematsu, Masami Fukushima
  • 学会等名: 5th International Conference on Interface Against Pollution 2008
  • 発表場所: 京都大学(京都)
  • 年月日: 2008-06-02
• [学会発表] 鉄ポルフィリン-腐植酸超分子触媒による2,4,6-トリクロロフェノールの酸化分解 (2008)
  • 著者名/発表者名: 重松聡子、福嶋正巳
  • 学会等名: 日本化学会第88春季年会
  • 発表場所: 立教大学(東京)
  • 年月日: 2008-03-27
• [学会発表] レゾール型鉄ポルフィリン-腐植酸超分子触媒による2,4,6-トリクロロフェノールの酸化分解 (2008)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、重松聡子
  • 学会等名: 日本化学会北海道支部2008年冬季研究発表会
  • 発表場所: 北海道大学(札幌)
  • 年月日: 2008-01-30
• [学会発表] レゾール型鉄ポルフィリン-超分子触媒による2,4,6-トリクロロフェノールの酸化分解 (2008)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、重松聡子
  • 学会等名: 日本化学会北海道支部2008年冬季研究発表会
  • 発表場所: 北海道大学(札幌)
  • 年月日: 2008-01-30
• [学会発表] レゾール型鉄ポルフィリン-腐植酸超分子の合成とその触媒活性 (2007)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳
  • 学会等名: 日本腐植物質学会第23回講演会
  • 発表場所: 弘前大学(弘前)
  • 年月日: 2007-11-10
• [学会発表] 腐植物質の酸化還元能による有害化学物質の無害化 (2007)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳
  • 学会等名: 「環境汚染と吸着現象」シンポジウム
  • 発表場所: 京都大学(京都)
  • 年月日: 2007-06-07
• [学会発表] バイオミメティック触媒の活性に及ぼす芳香族度の高い腐植酸分画の影響 (2006)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、田邉恭明、森本研吾、辰巳憲司
  • 学会等名: 第22回日本腐植物質学会講演会
  • 発表場所: 創価大学(東京)
  • 年月日: 2006-11-04
• [学会発表] 鉄ポルフィリン触媒の活性に及ぼす腐植酸の構造特性 (2006)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、田邉恭明、森本研吾、辰巳憲司
  • 学会等名: 日本分析化学会第55年会
  • 発表場所: 大阪大学(大阪)
  • 年月日: 2006-09-20
• [学会発表] Studies on theformation of supramolecular complexes betweenhumic acid and porphyrins (2006)
  • 著者名/発表者名: M. Fukushima, K. Tatsumi
  • 学会等名: 13th InternationalHumic Substances Society Conference,University of Karlsruhe
  • 発表場所: Karlsruhe (Germany)
  • 年月日: 2006-08-04
• [図書] 腐植物質の酸化還元能、In : 環境中の腐植物質 : その特徴と研究法(石渡良志, 米林甲陽, 宮島徹 編) (2008)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳、田中俊逸
  • 総ページ数: 291
  • 出版者: 三共出版
• [図書] 環境中の腐植物質 : その特徴と研究法 (2008)
  • 著者名/発表者名: 石渡良志、米林甲陽、宮島徹、日下部武敏、清水芳久、高橋嘉夫、辰巳憲司、田中俊逸、力石嘉人、筒木潔、寺島元基、長尾誠也、福嶋正巳、藤嶽暢英、山本修一、渡辺彰
  • 総ページ数: 291
  • 出版者: 三共出版
• [図書] 赤外分光分析、In : 腐植物質分析ハンドブック-標準試料を例にして-、(渡辺彰, 藤嶽暢英, 長尾誠也 編)(日本腐植物質学会監修) (2007)
  • 著者名/発表者名: 福嶋正巳
  • 総ページ数: 142
  • 出版者: 三恵社
• [図書] 腐植物質分析ハンドブック-標準試料を例にして- (2007)
  • 著者名/発表者名: 池谷康祐、川東正幸、墨田裕明、筒木潔、長尾誠也、福嶋正巳、藤嶽暢英、真家永光、山本修一、渡辺彰
  • 総ページ数: 142
  • 出版者: 三恵社
• [備考]
  • URL: http://www.eng.hokudai.ac.jp/edu/div/envcirc/cyclicmaterials/paper1/supra1_j.html
• [備考]
  • URL: http://www.eng.hokudai.ac.jp/edu/div/envcirc/cyclicmaterials/paper1/supra1_e.html
• [備考]
  • URL: http://www.eng.hokudai.ac.jp/edu/div/envcirc/cyclicmaterials/paper1/supra1_j.html
• [備考]
  • URL: http://www.eng.hokudai.ac.jp/edu/div/envcirc/cyclicmaterials/paper1/supra1_e.html