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結晶化したメソポーラス遷移金属酸化物内に単核で存在するヘテロ元素の触媒特性

研究課題

研究課題/領域番号 18360385
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東京工業大学

研究代表者

野村 淳子  東京工業大学, 資源化学研究所, 准教授 (60234936)

研究期間 (年度) 2006 – 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
16,180千円 (直接経費: 14,500千円、間接経費: 1,680千円)
2007年度: 7,280千円 (直接経費: 5,600千円、間接経費: 1,680千円)
2006年度: 8,900千円 (直接経費: 8,900千円)
キーワード遷移金属酸化物 / メソポーラス材料 / ヘテロ元素 / 結晶化 / 単核 / 触媒
研究概要

結晶化したメソポーラス遷移金属酸化物内にドープしたヘテロ元素の触媒特性の検討を目的に研究を行なった。このため、先ず比較研究として、何もドープしていないメソポーラス遷移金属酸化物の特性を、過酸化水素を用いたオレフィンの酸化反応にて評価した。初年度においてはアセトニトリル溶媒中での反応で、酸化タンタルの疎水的な空間がシクロヘキセンの取り込みに有効的に用いられ、単位表面積あたりの活性が非多孔体を遥かに上まることがわかった。活性点としてチタンを酸化タンタルおよび酸化ニオブにドープした触媒の調製も行なったが、酸化タンタルメソポーラス材料ではチタンドープの効果は観られなかった。19年度では酸化ニオブメソポーラス材料についての検討を行なった。メソポーラス酸化ニオブでは、アセトニトリル溶媒中60℃でシクロヘキセンの過酸化水素による酸化反応を行なうと、アモルファス材料ではジオールの選択率が、結晶材料ではオキシドの選択率がいずれも80%以上であった。おなじメソポーラス構造を有する酸化ニオブであるが、無機骨格がアモルファスの場合と結晶化した場合で異なる生成物を高選択率で得ることができた。さらに溶媒効果などの反応条件を検討した結果、結晶性メソポーラス酸化ニオブを用いてメタノール溶媒中40℃でシクロヘキセンの過酸化水素による酸化反応を行なった結果、2時間で12%の転化率、97%の選択率を持ってシクロヘキセンオキシドを得ることができた。
過酸化水素を用いたオレフィンの酸化反応では工業的にはゼオライトが用いられているが、本研究で用いたシクロヘキセンの様にゼオライト細孔より大きな分子の反応には用いることができない。この点で、結晶性メソポーラス酸化ニオブは低い反応温度で非常に優れた触媒特性を示すことが明らかになったことは、学術的な意味のみならず実用触媒開発においても重要な価値があると考えられる。

報告書

(3件)
  • 2007 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2006 実績報告書
  • 研究成果

    (16件)

すべて 2008 2007

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (14件)

  • [雑誌論文] Crystallization of Mesoporous Metal Oxides2008

    • 著者名/発表者名
      J. N. Kondo and K. Domen
    • 雑誌名

      Chemistry of Materials 20

      ページ: 835-847

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystallization of Mesoporous Metal Oxides2008

    • 著者名/発表者名
      J.N., Kondo, K., Domen
    • 雑誌名

      Chem. Mater 20

      ページ: 835-847

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 結晶性メソポーラス遷移金属酸化物を用いた過酸化水素によるオレフィンの酸化反応2008

    • 著者名/発表者名
      野村淳子、田中学、辰巳敬
    • 学会等名
      第18回触媒化学研究センター研究討論会、結晶と触媒
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      2008-01-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書 2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Olefin oxidation using hydrogen peroxide over crusyalline msorporous Transition metal oxides2008

    • 著者名/発表者名
      J., Nomura, M., Tanaka, T., Tatsumi
    • 学会等名
      18th Symposium of Catalytic Chemistry Research Center, Catalysis and Crystal
    • 発表場所
      Sapporo Hokkaido Universify
    • 年月日
      2008-01-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 結晶性メソポーラス酸化ニオブの合成と酸化反応特性2008

    • 著者名/発表者名
      田中学、稲垣怜史、Lu, Daling、横井俊之、野村淳子、辰巳敬
    • 学会等名
      日本化学会第88回春季年会
    • 発表場所
      立教大学
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書 2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 赤外分光法によるチタノシリケート上での酸化反応の直接観測2008

    • 著者名/発表者名
      嶋寿、辰巳敬、野村淳子
    • 学会等名
      日本化学会第88回春季年会
    • 発表場所
      立教大学
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Preparation and catalytic property of crystalline mesoporous niobium oxide2008

    • 著者名/発表者名
      M., Tanaka, S., Inagaki, J., Nomura, T., Tatsumi
    • 学会等名
      88th Spring Meeting of Chemical Society of Japan
    • 発表場所
      Tokyo Rikkyo University
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Direct observation of oxidation over titanosilicate by IR spectroscopy2008

    • 著者名/発表者名
      H., Shima, T., Tatsumi, J., Nomura
    • 学会等名
      88th Spring Meeting of Chemical Society of Japan
    • 発表場所
      Tokyo Rikkyo University
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] チタンをドープしたメソポーラス酸化タンタルの調製と触媒特性2007

    • 著者名/発表者名
      田中学、稲垣怜史、Lu, Daling、横井俊之、野村淳子、辰巳敬
    • 学会等名
      第37回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      2007-10-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書 2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Preparation and catalytic property of Ti-doped mesoporous tantalum oxide2007

    • 著者名/発表者名
      M., Tanaka, S., Inagaki, D., Lu, T., Yokoi, J., Nomura, T., Tatsumi
    • 学会等名
      37th Domestic Conference of Petrochemical Society of Japan
    • 発表場所
      Sapporo
    • 年月日
      2007-10-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 遷移金属酸化物を骨格としたメソポーラス材料2007

    • 著者名/発表者名
      野村淳子
    • 学会等名
      規則的多孔体研究セミナー
    • 発表場所
      広島大学
    • 年月日
      2007-10-12
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書 2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Mesoporous transition metal oxides2007

    • 著者名/発表者名
      J., Nomura
    • 学会等名
      Seminar of ordered porous materials
    • 発表場所
      Hiroshima University
    • 年月日
      2007-10-12
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 結晶性メソポーラス酸化タンタルによる過酸化水素を用いたシクロヘキセンのエポキシ化反応2007

    • 著者名/発表者名
      田中学、稲垣怜史、野村淳子、辰巳敬
    • 学会等名
      第100回触媒討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書 2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 赤外分光法によるチタノシリケート上での過酸化水素による酸化反応の直接観測2007

    • 著者名/発表者名
      嶋寿、辰巳敬、野村淳子、
    • 学会等名
      第100回触媒討論会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Epoxidation of cyclohexene using hydrogen peroxide over crystalline mesoporou niobium oxide2007

    • 著者名/発表者名
      M., Tanaka, S., Inagaki, J., Nomura, T., Tatsumi
    • 学会等名
      100th Domestic Conference of Catalyst Society of Japan
    • 発表場所
      Sapporo
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Direct observation of oxidation using hydrogen peroxide by IR spectroscopy2007

    • 著者名/発表者名
      H., Shima, T., Tatsumi, J., Nomura
    • 学会等名
      100th Domestic Conference of Catalyst Society of Japan
    • 発表場所
      Sapporo
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要

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公開日: 2006-04-01   更新日: 2016-04-21  

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