金属酸素活性種が関与する酵素反応の全原子計算

• 研究課題/領域番号: 18750048
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 蒲池 高志 九州大学, 先導物質化学研究所, 学術研究員 (40403951)
• 研究期間 (年度): 2006 – 2008
• 研究課題ステータス: 完了 (2008年度)
• 配分額: 4,000千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 300千円); 2008年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円); 2007年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円); 2006年度: 1,600千円 (直接経費: 1,600千円)
• キーワード: 量子化学 / 酵素反応 / 遷移状態 / 金属酵素活性種 / 密度汎関数法 / QM / MM法 / MM 法

研究概要

本研究では量子化学計算を用いて、金属酵素活性種が有する特殊な電子状態や反応性を解析した。特にQM/MM法を用いた計算から、酵素全体の影響を考慮したより現実に近い検討を行った。これらの成果により、これまで9報が学術論文誌に掲載された。また、国内外の学会で積極的に発表を行い高い評価を得た。

研究成果

• [雑誌論文] Bulletin of the Chemical Society of Japan (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, T. Nakayama, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: BCSJ Award Article 81 ページ: 1212-1212
  • 査読あり
• [雑誌論文] The Journal of Physical Chemistry C (2008)
  • 著者名/発表者名: A. Staykov, T. Kamachi, T. Ishihara, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: 112 ページ: 19501-19501
  • 査読あり
• [雑誌論文] The Journal of Physical Chemistry A (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, Y.-M. Lee, T. Nishimi, J. Cho, K. Yoshizawa, W. Nam
  • 雑誌名: 112 ページ: 13102-13102
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanism and Kinetics of Cyanide Decomposition by Ferrate (2008)
  • 著者名/発表者名: Kamachi, et.al.
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 81 ページ: 1212-1218
  • NAID: 10024330607
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical Study of the Direct Synthesis of H_2O_2 on Pd and Pd/Au Surfaces (2008)
  • 著者名/発表者名: Staykov, et.al.
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 112 ページ: 19501-19505
  • 査読あり
• [雑誌論文] Combined Experimental and Theoretical Approach to Understand the Reactivity of a Mononuclear Cu(II)-Hydroperoxo Complex in Oxygenation Reactions (2008)
  • 著者名/発表者名: Kamachi, et.al.
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 12 ページ: 13102-13108
  • 査読あり
• [雑誌論文] Angewandete Chemie International Edition (2007)
  • 著者名/発表者名: P. M. Kozlowski, T. Kamachi, T. Toraya, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: 46 ページ: 980-980
  • 査読あり
• [雑誌論文] Angewandete Chemie International Edition (2007)
  • 著者名/発表者名: M. S. Seo, T. Kamachi, T. Kouno, K. Murata, M. J. Park, K. Yoshizawa, W. Nam
  • 雑誌名: 46 ページ: 2291-2291
  • 査読あり
• [雑誌論文] The Journal of Physical Chemistry A (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshizawa, T. Nakayama, T. Kamachi, P. M. Kozlowski
  • 雑誌名: 111 ページ: 852-852
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemistry - A European Journal (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, T. Toraya, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: 13 ページ: 7864-7864
  • 査読あり
• [雑誌論文] Computational Mutation Analysis of Hydrogen Abstraction and Radical Rearrangement Steps in the Catalysis of Coenzyme B12-Dependent Diol Dehydratase (2007)
  • 著者名/発表者名: Kamachi, et. al.
  • 雑誌名: Chemisty A european Joumal 13 ページ: 7864-7873
  • 査読あり
• [雑誌論文] Experimental and Theoretical Evidence for Nonheme Iron(III)Alkylperoxo Species as Sluggish Oxidants in Oxygenation Reactions (2007)
  • 著者名/発表者名: M.S., Seo, et. al.
  • 雑誌名: Angewandete Chemie Intermational Edition 46 ページ: 2291-2294
  • 査読あり
• [雑誌論文] Vibronic Interaction in Metalloporphyrin π-Anion Radicals (2007)
  • 著者名/発表者名: Yoshizawa, et. al.
  • 雑誌名: Joumal of Physical Chemistry 111 ページ: 852-857
  • 査読あり
• [雑誌論文] Does Cob(II)alamin Act as a Conductor in Coenzyme B_<12> Dependent Mutases? (2007)
  • 著者名/発表者名: P.M.Kozlowski et al.
  • 雑誌名: Angewandete Chemie International Edition 46 ページ: 980-980
• [雑誌論文] Experimental and Theoretical Evidence for Nonheme Iron(III) Alkylperoxo Species as Sluggish Oxidants in Oxygenation Reactions (2007)
  • 著者名/発表者名: M.S.Seo et al.
  • 雑誌名: Angewandete Chemie International Edition 46 ページ: 2291-2291
• [雑誌論文] How Axial Ligands Control the Reactivity of High-Valent Iron(IV)-Oxo Porphyrin π-Cation Radicals in Alkane Hydroxylation : A Computational Study (2006)
  • 著者名/発表者名: T.Kamachi et al.
  • 雑誌名: Journal of Inorganic Biochemistry 100 ページ: 751-751
• [雑誌論文] Catalytic Mechanism of Dopamine β-Monooxygenase Mediated by Cu(III)-Oxo (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Yoshizawa et al.
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 45 ページ: 3034-3034
• [雑誌論文] The Journal of Physical Chemistry B
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, M. Takahata, T. Toraya, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: Journal Cover (in press)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Chemistry - A European Journal
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, T. Nakayama, O. Shitamichi, K. Jitsumori,T. Kurihara, N. Esaki, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: (in press)
  • 査読あり
• [学会発表] ビタミンB12依存型酵素の反応性に関する理論的研究 (2009)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、Kozlowski Pawel、虎谷哲夫、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会第89春季年会
  • 発表場所: 船橋
  • 年月日: 2009-03-27
• [学会発表] Theoretical Study on the Mechanism of Catalysis of Coenzyme B12-Dependent Glutamate Mutase (2008)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, P. M. Kozlowski, T. Toraya, K. Yoshizawa
  • 学会等名: Asian Biological Inorganic Chemistry Conference 4th
  • 発表場所: Jeju
  • 年月日: 2008-11-10
• [学会発表] Theoretical Study on the Mechanism of Catalysis of Coenzyme B_<12>-Dependent Glutamate Mutase (2008)
  • 著者名/発表者名: Kamachi, et.al.
  • 学会等名: Asian Biological Inorganic Chemistry Conference 4th
  • 発表場所: 済州島韓国
  • 年月日: 2008-11-10
• [学会発表] ビタミンB12依存型酵素の反応機構に関する理論的研究 (2008)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、Kozlowski Pawel、虎谷哲夫、吉澤一成
  • 学会等名: 分子科学討論会2008
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2008-09-24
• [学会発表] アルキルペルオキソ鉄(III)錯体の反応性に関する理論的研究 (2008)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、村田幸司、向野智久、W. Nam、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会第88春季年会
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2008-03-26
• [学会発表] アルキルペルオキソ鉄(III)錯体の密度汎関数法による反応性解析 (2007)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、村田幸司、向野智久、W. Nam、吉澤一成
  • 学会等名: 分子科学討論会2007
  • 発表場所: 仙台
  • 年月日: 2007-09-17
• [学会発表] Stabilization of Substrate Radicals by Cob(II)alamin in Coenzyme B12 Dependent Mutase. An Instight form DFT Calculations (2007)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, P. M. Kozlowski, T. Toraya, K. Yoshizawa
  • 学会等名: International Conference on Biological Inorganic Chemistry13th
  • 発表場所: Vienna
  • 年月日: 2007-07-15
• [学会発表] ジオールデヒドラターゼ変異型酵素の反応性に関する理論的検討 (2007)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、虎谷哲夫、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会第87春季年会
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 2007-03-25
• [学会発表] Stabilization of Substrate Radicals by Cob(II)alamin in Coenzyme B12 Dependent Mutase. An Instinght form DFR Calculations (2007)
  • 著者名/発表者名: Kamachi, et. al.
  • 学会等名: International Conference on Biological Chemistry 13 th
  • 発表場所: ウーイン
• [学会発表] ジオールデヒドラターゼ変異型酵素の反応性に関する理論的解析 (2006)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、虎谷哲夫、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会西日本大会2006
  • 発表場所: 沖縄
  • 年月日: 2006-11-18
• [学会発表] ジオールデヒドラターゼ変異型酵素の反応性に関する理論的解析 (2006)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、吉澤一成
  • 学会等名: 第98回触媒討論会
  • 発表場所: 富山
  • 年月日: 2006-09-26
• [学会発表] QM/MM法によるジオールデヒドラターゼ変異体の反応性解析 (2006)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、虎谷哲夫、吉澤一成
  • 学会等名: 分子構造総合討論会2006
  • 発表場所: 静岡
  • 年月日: 2006-09-20
• [学会発表] Theoretical Study on the Mechanism of Catalysis of Coenzyme B12-Dependent Diol Dehydratase (2006)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Tetsuo Toraya, Kazunari, Yoshizawa
  • 学会等名: EUROBIC 2006
  • 発表場所: Portugal
  • 年月日: 2006-07-02
• [学会発表] Water-assisted oxo mechanism for heme metabolism (2006)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi and Kazunari, Yoshizawa
  • 学会等名: XIIth International Congress of Quantum Chemistry
  • 発表場所: Kyoto
  • 年月日: 2006-05-21