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パラジウム-希土類金属間化合物ナノ粒子による炭素―炭素クロスカップリング反応

研究課題

研究課題/領域番号 18F18361
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関東京工業大学

研究代表者

細野 秀雄  東京工業大学, 元素戦略研究センター, 特命教授 (30157028)

研究分担者 YE TIANNAN  東京工業大学, 元素戦略研究センター, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2018-10-12 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2020年度: 500千円 (直接経費: 500千円)
2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2018年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
キーワードSuzuki-coupling reaction / Single atom catalyst / Hydrogenation reaction / Ni-based catalysts / Metal nitrides / Nitrogen vacancy / Ammonia synthesis / Rare-earth elements / Low work function / High carrier density / Intermetallic electride / Pd系不均一触媒 / Negatively charged active sites / Suzuki cross-coupling reactions / Y3Pd2 / エレクトライド / 鈴木カップリング
研究実績の概要

Based on the topic of our JSPS project, we developed a series of Pd-bearing intermetallic catalysts, including Y3Pd2 electride, and Y3Pd, Y3Pd4, YPd3 compounds, in which Pd actives sites were implanted into the intermetallic crystal lattice with low work function and high carrier density features. All of them showed extremely chemical stability and served as efficient catalysts for Suzuki coupling reactions. Besides the Pd intermetallic catalysts, we also proposed a new strategy for trapping Pt single atoms through the coulomb interaction between Pt anions and positively charged surface cavities of C12A7. The stabilized Pt single atoms exhibited exceptionally high thermal stability and superior catalytic activity for the hydrogenation of nitroarenes. After these two works, we moved our focus on metal nitride catalysts for ammonia synthesis. We made an intriguing discovery that the combination of nickel and lanthanum nitride enables stable and highly efficient ammonia synthesis. After that, we continuously established a general rule for the design of nitride-based catalysts towards ammonia synthesis, and demonstrate that nitrogen vacancy formation energy as the key factor that affect the reaction barrier of the rate determining step of the ammonia synthesis process.

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (11件)

すべて 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (9件) (うち国際共著 9件、 査読あり 9件、 オープンアクセス 9件) 学会発表 (2件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Vacancy-enabled N2 activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst2020

    • 著者名/発表者名
      Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 583 号: 7816 ページ: 391-395

    • DOI

      10.1038/s41586-020-2464-9

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Contribution of Nitrogen Vacancies to Ammonia Synthesis over Metal Nitride Catalysts2020

    • 著者名/発表者名
      Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Lu Yangfan、Li Jiang、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 142 号: 33 ページ: 14374-14383

    • DOI

      10.1021/jacs.0c06624

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Stable single platinum atoms trapped in sub-nanometer cavities in 12CaO・7Al2O3 for chemoselective hydrogenation of nitroarenes2020

    • 著者名/発表者名
      Ye Tian-Nan、Xiao Zewen、Li Jiang、Gong Yutong、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 11 号: 1 ページ: 1020-1020

    • DOI

      10.1038/s41467-019-14216-9

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Efficient Ammonia Synthesis over Phase-Separated Nickel-Based Intermetallic Catalysts2020

    • 著者名/発表者名
      Ye Tian-Nan、Lu Yangfan、Kobayashi Yasukazu、Li Jiang、Park Sang-Won、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 52 ページ: 28589-28595

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c09590

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Intermetallic ZrPd3-Embedded Nanoporous ZrC as an Efficient and Stable Catalyst of the Suzuki Cross-Coupling Reaction2020

    • 著者名/発表者名
      Lu Yangfan、Ye Tian-Nan、Park Sang-Won、Li Jiang、Sasase Masato、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 24 ページ: 14366-14374

    • DOI

      10.1021/acscatal.0c03416

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Palladium-bearing intermetallic electride as an?efficient and stable catalyst for Suzuki cross-coupling reactions2019

    • 著者名/発表者名
      Ye Tian-Nan、Lu Yangfan、Xiao Zewen、Li Jiang、Nakao Takuya、Abe Hitoshi、Niwa Yasuhiro、Kitano Masaaki、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 10 号: 1 ページ: 1-10

    • DOI

      10.1038/s41467-019-13679-0

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Discovery of hexagonal ternary phase Ti2InB2 and its evolution to layered boride TiB2019

    • 著者名/発表者名
      Wang Junjie、Ye Tian-Nan、Gong Yutong、Wu Jiazhen、Miao Nanxi、Tada Tomofumi、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 10 号: 1 ページ: 2284-2284

    • DOI

      10.1038/s41467-019-10297-8

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Acid-durable electride with layered ruthenium for ammonia synthesis: boosting the activity via selective etching2019

    • 著者名/発表者名
      Li Jiang、Wu Jiazhen、Wang Haiyun、Lu Yangfan、Ye Tiannan、Sasase Masato、Wu Xiaojun、Kitano Masaaki、Inoshita Takeshi、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: 10 号: 22 ページ: 5712-5718

    • DOI

      10.1039/c9sc01539f

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis of Rare-Earth-Based Metallic Electride Nanoparticles and Their Catalytic Applications to Selective Hydrogenation and Ammonia Synthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Lu Yangfan、Li Jiang、Ye Tian-Nan、Kobayashi Yasukazu、Sasase Masato、Kitano Masaaki、Hosono Hideo
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 12 ページ: 11054-11058

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b03743

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [学会発表] Electride Compounds for Advanced Catalytic Applications2019

    • 著者名/発表者名
      Tian-Nan Ye
    • 学会等名
      MRM 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Electride Compounds for Advanced Catalytic Applications2019

    • 著者名/発表者名
      Tian-Nan Ye
    • 学会等名
      EuropaCat 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2018-10-15   更新日: 2024-03-26  

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