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オペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発による触媒動作中の活性点三次元構造解析

研究課題

研究課題/領域番号 18H01864
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
研究機関北海道大学

研究代表者

高草木 達  北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (30359484)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円)
2020年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2019年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
2018年度: 8,060千円 (直接経費: 6,200千円、間接経費: 1,860千円)
キーワードオペランド偏光全反射蛍光XAFS法 / 担持金属触媒 / 三次元構造解析 / 担体効果 / 偏光全反射蛍光XAFS法
研究成果の概要

酸化物担持金属触媒は実用的に広く用いられている。反応中における活性金属種の電子状態及び三次元構造を解明することは、触媒構造と活性との相関を原子レベルで解明し、更なる高性能触媒開発のために不可欠である。我々は、酸化物単結晶上に高分散した金属種の電子状態(XANES)及び三次元構造(EXAFS)に関する情報が得られる超高真空偏光全反射蛍光XAFS法を高度化し、気相ガス存在下高温での触媒反応中においてもこうした情報が得られるオペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発に成功した。また本手法をPt/Al2O3(0001)触媒表面上でのCO 酸化反応に適用し、Pt活性点の電子状態及び三次元構造解析を行った。

研究成果の学術的意義や社会的意義

触媒(固体触媒)はファインケミカルズや医薬品の合成、自動車排ガスの無害化など、産業や環境に有用な多くの化学反応に用いられている。持続可能な社会の実現には、触媒の更なる高性能化(高活性・高選択性)が求められる。しかし、“触媒反応中にどういった電子状態及び三次元構造を有する表面ナノ構造が形成され、活性サイトとして機能しているのか?”に関する情報は、評価技術が十分に確立されておらず多くの場合不明であり、高性能触媒実現のための設計指針を得ることが難しかった。本研究で開発したオペランド偏光全反射蛍光XAFS法はこうした情報の取得を可能とし、今後の高性能触媒設計に関して明確な指針を提示できると期待される。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 3件、 査読あり 17件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (16件) (うち国際学会 7件、 招待講演 11件) 備考 (3件)

  • [雑誌論文] Thorough Search Analysis of Extended X-ray Absorption Fine Structure Data for Complex Molecules and Nanomaterials Applications2020

    • 著者名/発表者名
      Kido Daiki、Uemura Yohei、Wakisaka Yuki、Ariga-Miwa Hiroko、Takakuasgi Satoru、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 18 号: 0 ページ: 249-261

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2020.249

    • NAID

      130007883913

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2020-08-01
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Operando Observations of a Manganese Oxide Electrocatalyst for Water Oxidation Using Hard/Tender/Soft X-ray Absorption Spectroscopy2020

    • 著者名/発表者名
      Shun Tsunekawa, Futaba Yamamoto, Ke-Hsuan Wang, Masanari Nagasaka, Hayato Yuzawa, Satoru Takakusagi, Hiroshi Kondoh, Kiyotaka Asakura, Takeshi Kawai, and Masaaki Yoshida
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 43 ページ: 23611-23618

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c05571

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Bent crystal Laue analyser combined with total reflection fluorescence X-ray absorption fine structure (BCLA + TRF-XAFS) and its application to surface studies2020

    • 著者名/発表者名
      Wakisaka Yuki、Hu Bing、Kido Daiki、Al Rashid Md. Harun、Chen Wenhan、Dong Kaiyue、Wada Takahiro、Bharate Bapurao、Yuan Quiyi、Mukai Shingo、Takeichi Yasuo、Takakusagi Satoru、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Journal of Synchrotron Radiation

      巻: 27 号: 6 ページ: 1618-1625

    • DOI

      10.1107/s1600577520011170

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Transfer hydrogenolysis of aromatic ethers promoted by the bimetallic Pd/Co catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      F.Mauriello, H.Ariga-Miwa,PaoneaR.Pietropaolo, S.Takakusagi, K.Asakura
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: - ページ: 511-517

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2019.06.071

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Statistical Analysis and Discovery of Heterogeneous Catalysts Based on Machine Learning from Diverse Published Data2019

    • 著者名/発表者名
      Suzuki Keisuke、Toyao Takashi、Maeno Zen、Takakusagi Satoru、Shimizu Ken‐ichi、Takigawa Ichigaku
    • 雑誌名

      ChemCatChem

      巻: 11 号: 18 ページ: 4537-4547

    • DOI

      10.1002/cctc.201900971

    • NAID

      120006866531

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metamorphosis-like Transformation during Activation of In/SiO2 Catalyst for Non-oxidative Coupling of Methane: In Situ X-ray Absorption Fine Structure Analysis2019

    • 著者名/発表者名
      Kashaboina Upendar、Nishikawa Yuta、Wakisaka Yuki、Sirisit Natee、Nagamatsu Shin-ichi、Bao Deling、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Inami Yuta、Kuriyama Fumiya、Dipu Arnoldus Lambertus、Ogihara Hitoshi、Iguchi Shoji、Yamanaka Ichiro、Wada Takahiro、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 48 号: 9 ページ: 1145-1147

    • DOI

      10.1246/cl.190440

    • NAID

      130007703042

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Linear Correlations between Adsorption Energies and HOMO Levels for the Adsorption of Small Molecules on TiO2 Surfaces2019

    • 著者名/発表者名
      Kamachi Takashi、Tatsumi Toshinobu、Toyao Takashi、Hinuma Yoyo、Maeno Zen、Takakusagi Satoru、Furukawa Shinya、Takigawa Ichigaku、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 号: 34 ページ: 20988-20997

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b05707

    • NAID

      120006882088

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Machine Learning for Catalysis Informatics: Recent Applications and Prospects2019

    • 著者名/発表者名
      Toyao Takashi、Maeno Zen、Takakusagi Satoru、Kamachi Takashi、Takigawa Ichigaku、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 10 号: 3 ページ: 2260-2297

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b04186

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoinduced anisotropic distortion as the electron trapping site of tungsten trioxide by ultrafast W L1-edge X-ray absorption spectroscopy with full potential multiple scattering calculations2019

    • 著者名/発表者名
      Koide Akihiro, Hatada Keisuke et al.
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 19 号: 5 ページ: 1-7

    • DOI

      10.1039/c9cp01332f

    • NAID

      120006957263

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Evidence for Multi-Atom Resonance X-ray Raman Spectroscopy &mdash; An <i>in situ</i> Low <i>Z</i>-element and Bond-specific X-ray Spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Sirisit Natee、Kido Daiki、Wakisaka Yuki、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Asakura Kiyotaka、Sekizawa Oki、Sakata Tomohiro、Uruga Tomoya、Iwasawa Yasuhiro
    • 雑誌名

      e-Journal of Surface Science and Nanotechnology

      巻: 16 号: 0 ページ: 387-390

    • DOI

      10.1380/ejssnt.2018.387

    • NAID

      130007480043

    • ISSN
      1348-0391
    • 年月日
      2018-09-01
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 分子修飾による酸化物単結晶表面での金属超高分散化とPTRF-XAFS法による三次元構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、ASAKURA Kiyotaka
    • 雑誌名

      表面と真空

      巻: 61 号: 5 ページ: 309-314

    • DOI

      10.1380/vss.61.309

    • NAID

      130006733720

    • ISSN
      2433-5835, 2433-5843
    • 年月日
      2018-05-10
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Toward effective utilization of methane: machine learning prediction of adsorption energies on metal alloys2018

    • 著者名/発表者名
      Toyao T, Suzuki K, Kikuchi S, Takakusagi S, Shimizu K, Takigawa I
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 (15) 号: 15 ページ: 8315-8326

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b12670

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Demonstration of Pt L3-Edge EXAFS Free from Au L3-Edge Using Log-Spiral Bent Crystal Laue Analyzers2018

    • 著者名/発表者名
      Wakisaka Yuki、Kido Daiki、Uehara Hiromitsu、Yuan Qiuyi、Takakusagi Satoru、Uemura Yohei、Yokoyama Toshihiko、Wada Takahiro、Uo Motohiro、Sakata Tomohiro、Sekizawa Oki、Uruga Tomoya、Iwasawa Yasuhiro、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      Catalysts

      巻: 8 号: 5 ページ: 204-204

    • DOI

      10.3390/catal8050204

    • NAID

      120006491529

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Incorporation of Multinuclear Copper Active Sites into Nitrogen-Doped Graphene for Electrochemical Oxygen Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Masaru Kato, Marika Muto, Naohiro Matsubara, Yohei Uemura, Yuki Wakisaka, Tsubasa Yoneuchi, Daiju Matsumura, Tomoko Ishihara, Takashi Tokushima, Shin-ichiro Noro, Satoru Takakusagi, Kiyotaka Asakura, and Ichizo Yagi
    • 雑誌名

      ACS Appl. Energy Mater.

      巻: 1 号: 5 ページ: 2358-2364

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b00491

    • NAID

      120006887744

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reaction Stoichiometry and Mechanism of Pt Deposition via Surface Limited Redox Replacement of Copper UPD Layer on Au(111)2018

    • 著者名/発表者名
      Yuan Qiuyi、Wakisaka Yuki、Uemura Yohei、Wada Takahiro、Ariga-Miwa Hiroko、Takakusagi Satoru、Asakura Kiyotaka、Brankovic Stanko R.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 29 ページ: 16664-16673

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b02218

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Density Functional Theory Calculations of Oxygen Vacancy Formation and Subsequent Molecular Adsorption on Oxide Surfaces2018

    • 著者名/発表者名
      Hinuma Yoyo、Toyao Takashi、Kamachi Takashi、Maeno Zen、Takakusagi Satoru、Furukawa Shinya、Takigawa Ichigaku、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 51 ページ: 29435-29444

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b11279

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Premodified Surface Method to Obtain Ultra-highly Dispersed Metals and their 3D Structure Control on an Oxide Single-crystal Surface2018

    • 著者名/発表者名
      Takakusagi Satoru、Iwasawa Yasuhiro、Asakura Kiyotaka
    • 雑誌名

      The Chemical Record

      巻: 18 号: 7 ページ: 1-13

    • DOI

      10.1002/tcr.201800088

    • NAID

      120006866530

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] オペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発による動作中触媒表面の三次元構造解析2021

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      令和2年度日本表面真空学会東北・北海道支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS study of 3D structure determination of active metal species on a model catalyst surface under working conditions2021

    • 著者名/発表者名
      BANG Lu、TAKAKUSAGI Satoru、KIDO Daiki、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      第34回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Atomic-level visualization of surface catalytic reactions by in-situ/operando XAFS and STM2020

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru
    • 学会等名
      International Joint Symposium On-Line: Cutting Edge of Surface Science For Atomic Scale Approach to Catalyst
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 単結晶モデル表面を用いた触媒反応プロセスの原子レベル可視化2020

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      触媒学会北海道支部 札幌講演会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of operando PTRF-XAFS technique for elucidating 3D structure-activity relationship in heterogeneous catalysis2020

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、BANG Lu、KIDO Daiki、SATO Yuta、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      The 2nd Workshop of Reaction Infography / The 3rd IRCCS International Symposium
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Development of operando PTRF-XAFS technique for elucidating 3D structure-activity relationship in heterogeneous catalysis2019

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、BANG Lu、KIDO Daiki、SATO Yuta、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      21st International Vacuum Congress
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 触媒動作中の活性点三次元構造決定を可能とする オペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発2019

    • 著者名/発表者名
      高草木達、魯邦 、城戸大貴 、佐藤優太 、朝倉清高
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Operando PTRF-XAFS technique for 3D structure determination of active metal sites on a model catalyst surface under working conditions2019

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、BANG Lu、KIDO Daiki、SATO Yuta、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      AVS 66th International Symposium & Exhibition 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of operando PTRF-XAFS technique for determining 3D structure of active sites in heterogeneous catalysis2019

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru
    • 学会等名
      The 81st Okazaki Conference “Forefront of Measurement Technologies for Surface Chemistry and Physics in Real-Space, k-Space, and Real-Time”
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 触媒動作中の活性点三次元構造決定のためのオペランド 偏光全反射蛍光XAFS法の開発2019

    • 著者名/発表者名
      高草木達、魯邦 、城戸大貴 、佐藤優太 、朝倉清高
    • 学会等名
      PF研究会「XAFS・X線顕微鏡分光分析分野でのIMSS,PF戦略的利用に関する研究会」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 触媒動作中の活性点立体構造決定のためのオペランド偏光全反射蛍光XAFS法の開発と触媒インフォマティクス2019

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      第17回SPring-8ユーザー協同体顕微ナノ材料科学研究会・第14回日本表面科学会放射光表面科学研究部会・第3回プローブ顕微鏡研究部会合同シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Atomic-level structure and reactivity on well-defined model catalysts surfaces studied by STM and XAFS2018

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      International Symposium on Advancement and Prospect of Catalysis Science & Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 担持金属モデル触媒表面の原子レベル構造解析と反応計測2018

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] PTRF-XAFS法による酸化物上金属ナノ構造の三次元可視化と触媒インフォマティクスへの挑戦2018

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      PF研究会「量子ビームと新規合成手法の融合による酸化物の新機能探索」
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] PTRF-XAFS study of single metal dispersion on an oxide single crystal surface by premodification with a functional organic molecule2018

    • 著者名/発表者名
      TAKAKUSAGI Satoru、ASAKURA Kiyotaka
    • 学会等名
      AVS 65th International Symposium & Exhibition
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 偏光全反射蛍光XAFS法を用いた固気及び固液界面における表面金属ナノ構造の三次元構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      高草木達
    • 学会等名
      2018年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所 規整表面ナノ構造研究クラスター <展開型>

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所 規整表面ナノ構造研究クラスター <展開型>

    • URL

      http://www.cat.hokudai.ac.jp/kouzouseigyo.html

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] 北海道大学触媒科学研究所触媒表面研究部門

    • URL

      http://www.cat.hokudai.ac.jp/asakura/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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