ミストCVDによる超広バンドギャップ酸化物量子素子創出の為のナノ構造制御基礎研究

• 研究課題/領域番号: 18H01873
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分29020:薄膜および表面界面物性関連
• 研究機関: 高知工科大学
• 研究代表者: 川原村 敏幸 高知工科大学, システム工学群, 教授 (00512021)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2022-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2021年度)
• 配分額: 17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円); 2021年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2020年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2019年度: 2,470千円 (直接経費: 1,900千円、間接経費: 570千円); 2018年度: 10,790千円 (直接経費: 8,300千円、間接経費: 2,490千円)
• キーワード: ミストCVD / 気液混相流 / 反応メカニズム / 酸化ガリウム / 酸化亜鉛 / 高電子移動度トランジスタ(HEMT) / ショットキーバリアダイオード(SBD) / 超ワイドバンドギャップ金属酸化物 / 量子素子 / 低環境負荷 / 反応活性・支援 / ミスト流 / 装置試作 / 超高品質化 / 反応制御 / デバイス試作 / α-Ga2O3 / 反応メカニズム解明 / 超ワイドバンドギャップ金属酸化物量子素子 / 反応活性

研究成果の概要

世界的な安心・安全な生活環境の確立と、超高速・超大容量化する情報化社会への対応等を、地球環境保護を確保して達成させる事を目的に、ミストCVDによるAlGaOx系深紫外発光素子と高移動度トランジスタの作製に挑戦した。各種機能膜の組成や特性を操作する術を確立し、酸化ガリウム系機能膜の表面粗さを操作する術やそれらを合成する時にミストCVDを用いる事の利点などを見出した。またSBDやHEMT等の形成と駆動を確認し、AlNと同等の6.22eVにもおよぶバンドギャップを有するSi:AlGaOx薄膜デバイスの駆動に成功した。一方、予算に関する問題や新型感染症対策禍のため一部研究を断念せざるをえず悔やまれる。

研究成果の学術的意義や社会的意義

気液混相(ミスト)流を利用する事で、(ア)独立な操作変数数の拡張による操作変数選択自由度の向上と、(イ)反応場雰囲気制御範囲の拡張が可能となり、極めて高度に反応を制御できる可能性がある事を示すことに成功した。つまり、ミストCVDは未来デバイスを合成するための強力な技術であることを示せた。

研究成果

• [雑誌論文] Conductive Si-doped α-(AlxGa1-x)2O3 thin films with the bandgaps up to 6.22 eV (2020)
  • 著者名/発表者名: Dang Giang T.、Tagashira Yuki、Yasuoka Tatsuya、Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki
  • 雑誌名: AIP Advances 巻: 10 号: 11 ページ: 115019-115019
  • DOI: 10.1063/5.0026095
  • 査読あり
• [雑誌論文] α-(AlxGa1?x)2O3 single-layer and heterostructure buffers for the growth of conductive Sn-doped α-Ga2O3 thin films via mist chemical vapor deposition (2020)
  • 著者名/発表者名: Dang Giang T.、Sato Shota、Tagashira Yuki、Yasuoka Tatsuya、Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki
  • 雑誌名: APL Materials 巻: 8 号: 10 ページ: 101101-101101
  • DOI: 10.1063/5.0023041
  • 査読あり
• [雑誌論文] 溶液系非真空薄膜作製手法ミストCVDによる二硫化モリブデン(MoS₂)層状薄膜の作製 (2019)
  • 著者名/発表者名: SATO Shota、SAKAMOTO Masahito、KAWAHARAMURA Toshiyuki
  • 雑誌名: 材料 巻: 68 号: 2 ページ: 155-161
  • DOI: 10.2472/jsms.68.155
  • NAID: 130007602358
  • ISSN: 0514-5163, 1880-7488
  • 年月日: 2019-02-15
  • 査読あり
• [雑誌論文] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist chemical vapor deposition via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • 著者名/発表者名: Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Shota Sato, Yuya Okada, Giang T. Dang, Toshiyuki KAWAHARAMURA
  • 雑誌名: Appl. Phys. Express 巻: 12 号: 6 ページ: 65505-65505
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab2134
  • NAID: 210000156005
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic devices fabricated on mist-CVD-grown oxide semiconductors and their applications (2019)
  • 著者名/発表者名: Giang T. Dang, Martin Allen, Mamoru Furuta, Toshiyuki KAWAHARAMURA
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 号: 9 ページ: 90606-90606
  • DOI: 10.7567/1347-4065/ab2195
  • NAID: 210000156012
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Porosity-tuned thermal conductivity in thermoelectric Al-doped ZnO thinfilms grown by mist-chemical vapor deposition (2019)
  • 著者名/発表者名: Shrikant Saini, Paolo Mele, Takafumi Oyeke, Junichiro Shiomi, Janne Petteri Niemela, Maarit karppinen, koji Miyazaki, Chaoyang Li, Toshiyuki Kawaharamura, Ataru Ichinose
  • 雑誌名: Thin Solid Films 巻: 685 ページ: 180-185
  • DOI: 10.1016/j.tsf.2019.06.010
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Composition control of Zn1-x Mg x O thin films grown using mist chemical vapor deposition (2019)
  • 著者名/発表者名: Rutthongjan Phimolphan、Liu Li、Nishi Misaki、Sakamoto Masahito、Sato Shota、Pradeep Ellawala K C、Dang Giang T、Kawaharamura Toshiyuki
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 号: 3 ページ: 035503-035503
  • DOI: 10.7567/1347-4065/aafd18
  • NAID: 210000135372
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Study on fabrication of conductive antimony doped tin oxide thin films (SnO x :Sb) by 3rd generation mist chemical vapor deposition (2019)
  • 著者名/発表者名: Liu Li、Kawaharamura Toshiyuki、Dang Giang Thai、Pradeep Ellawala K. C.、Sato Shota、Uchida Takayuki、Fujita Shizuo、Hiramatsu Takahiro、Kobayashi Hiroshi、Orita Hiroyuki
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 58 号: 2 ページ: 025502-025502
  • DOI: 10.7567/1347-4065/aaf4b6
  • NAID: 210000135278
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Growth of α-Cr2O3 single crystals by mist CVD using ammonium dichromate (2018)
  • 著者名/発表者名: Dang Giang T.、Suwa Yuta、Sakamoto Masahito、Liu Li、Rutthongjan Phimolphan、Sato Shota、Yasuoka Tatsuya、Hasegawa Ryo、Kawaharamura Toshiyuki
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 11 号: 11 ページ: 111101-111101
  • DOI: 10.7567/apex.11.111101
  • NAID: 210000136389
  • 査読あり
• [雑誌論文] Challenges of fabrication of a large-area-uniform molybdenum disulfide layered thin film at low growth temperature by atmospheric-pressure solution-based mist CVD (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato Shota、Nitta Noriko、Sakamoto Masahito、Liu Li、Rutthongjan Phimolphan、Nishi Misaki、Ueda Mariko、Yasuoka Tatsuya、Hasegawa Ryo、Tagashira Yuki、Ozaki Tamako、Pradeep Ellawala K. C.、Dang Giang T.、Kawaharamura Toshiyuki
  • 雑誌名: Japanese Journal of Applied Physics 巻: 57 号: 11 ページ: 110306-110306
  • DOI: 10.7567/jjap.57.110306
  • NAID: 210000149746
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Bandgap engineering of α-(AlxGa1-x)2O3 by a mist chemical vapor deposition two-chamber system and verification of Vegard's Law (2018)
  • 著者名/発表者名: Dang G. T.、Yasuoka T.、Tagashira Y.、Tadokoro T.、Theiss W.、Kawaharamura T.
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 113 号: 6 ページ: 062102-062102
  • DOI: 10.1063/1.5037678
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Growth Mechanism of mist CVD (2019)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Kawaharamura, Liu Li, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Mariko Ueda, Tatsuya Yasuoka, Yuki Tagashira, Tamako Ozaki, Yuna Ishikawa, Miyabi Fukue, Giang T. Dang
  • 学会等名: Materials Research Meeting 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development of Fabrication process for tin sulfide (SnSX) thin films by solution-based atmospheric-pressure mist CVD (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Sato, P. Rutthongjan, L. Liu, G.T. Dang, T. Kawaharamura
  • 学会等名: Solid State Devices and Materials (SSDM 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist-CVD via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • 著者名/発表者名: P. Rutthongjan, M. Nishi, L. Liu, S. Sato, G.T. Dang, T. Kawaharamura
  • 学会等名: Solid State Devices and Materials (SSDM 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Growth mechanism of Zinc Oxide thin film by mist-chemical-vapor-deposition via the modulation of [H2O]/[Zn] ratios (2019)
  • 著者名/発表者名: Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Giang Dang, Shota Sato, Toshiyuki Kawaharamura
  • 学会等名: The 2nd Materials Research Society of Thailand International Conference (MRS-Thailand 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Oxygen Source-supported Fabrication of Yttrium Oxide Thin Films by 3rd Generation Mist CVD for Low Temperature Growth (2019)
  • 著者名/発表者名: Li Liu, Misaki Nishi, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Masahito Sakamoto, Giang T. Dang, and Toshiyuki Kawaharamura
  • 学会等名: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • 国際学会
• [学会発表] Effectively Enhanced Electrical Properties of SnO2:Sb Films Fabricated by 3rd Generation Mist CVD Using Supporting Materials (2019)
  • 著者名/発表者名: Li Liu, Mariko Ueda, Misaki Nishi, Giang T. Dang, Hiroshi Yanagimoto, Tomoko Kozaki, Toshiyuki Kawaharamura
  • 学会等名: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • 国際学会
• [学会発表] Thin Film Growth Mechanism in CVD using Flow Containing Mist Droplets (2019)
  • 著者名/発表者名: Toshiyuki Kawaharamura, Misaki Nishi, Li Liu, Masahito Sakamoto, Phimolphan Rutthongjan, Shota Sato, Mariko Ueda, Tatsuya Yasuoka, Yuki Tagashira, Tamako Ozaki, Giang T. Dang
  • 学会等名: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • 国際学会
• [学会発表] Effect of HCl on fabrication of α-Ga2O3 by Mist CVD (2019)
  • 著者名/発表者名: Tatsuya Yasuoka, Masahito Sakamoto, Tamako Ozaki, Yuki Tagashira, Li Liu, Giang. T. Dang, Toshiyuki Kawaharamura
  • 学会等名: The 2019 Spring Meeting of the European Materials Research Society (E-MRS)
  • 国際学会
• [学会発表] Crystallinity Improvement of Mist Chemical Vapor Deposition Grown ZnO Thin Films by Controlling Film Crystal Orientation (2019)
  • 著者名/発表者名: Phimolphan Rutthongjan, Misaki Nishi, Li Liu, Giang Dang, Toshiyuki Kawaharamura
  • 学会等名: 2019 MRS Spring Meeting & Exhibit
  • 国際学会
• [学会発表] ミストCVDプロセス (2019)
  • 著者名/発表者名: 川原村 敏幸
  • 学会等名: CEATEC
  • 招待講演
• [学会発表] 高温下気相中を流動する微小液滴挙動の観測 (2019)
  • 著者名/発表者名: 宮地 啓太, 秦 暦, 岡田 雄哉, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 日本機械学会2019年度年次大会
• [学会発表] 機能薄膜成膜装置「KAGUYA」内におけるミスト流れの解析と流路および成膜条件の最適化 (2019)
  • 著者名/発表者名: 朝子 幹太（高知工科大）, 佐藤 翔太 ,岡田 雄哉, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 日本機械学会2019年度年次大会
• [学会発表] 高温壁面近傍における液滴挙動とその液滴消滅時間に関する研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 秦 暦, 宮地 啓太, 川原村 敏幸, 岡田 雄哉
  • 学会等名: 日本機械学会2019年度年次大会
• [学会発表] ミストCVDによるSn系透明導電膜の作製とその特性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 上田真理子, 劉麗, DANG Tai Giang, 川原村敏幸
  • 学会等名: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] ミストCVDによるCu系薄膜の作製 (2019)
  • 著者名/発表者名: 福江雅, 安岡龍哉, 石川祐奈, 劉 麗, DANG Tai Giang, 川原村敏幸
  • 学会等名: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] ミストCVD法によるα‐Ga2O3薄膜作製時におけるHClの影響 (2019)
  • 著者名/発表者名: 安岡龍哉, 坂本雅仁, 尾﨑珠子, 田頭侑貴, L. Liu, G. T. Dang, 川原村敏幸
  • 学会等名: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] 第III世代ミストCVDを利用した酸化亜鉛系透明導電薄膜の作製 (2019)
  • 著者名/発表者名: 石川祐奈, P.RUTTHONGJAN, 安岡龍哉, 上田真理子, 福江雅, 劉麗, G. T. DANG, 川原村敏幸
  • 学会等名: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] 溶液系大気圧ミストCVDによる硫化スズ（SnSx）薄膜の作製プロセスの開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤翔太, 劉麗, G. T. Dang, 川原村敏幸
  • 学会等名: 2019年度 応用物理・物理系学会 中国四国支部 合同学術講演会
• [学会発表] ミストCVD法によるn型およびp型ZnO成膜への挑戦 (2019)
  • 著者名/発表者名: 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 龍也, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ミストCVDにおける薄膜成長メカニズム (2019)
  • 著者名/発表者名: 川原村 敏幸, 西 美咲, 劉 麗, 坂本 雅仁, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 達也, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 鄧 太 江
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ミストCVD法によるn+-Si(100)基板上への強誘電体HfO2薄膜の作製とその電気特性評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 田原 大祐, 西中 浩之, 野田 実, 佐藤 翔太, 川原村 敏幸, 吉本 昌広
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ミストCVDにより作製した硫化スズ薄膜の特性評価 (2019)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 翔太, 坂本 雅仁, 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ミストCVD における酸化亜鉛薄膜形成時の水の効果 (2019)
  • 著者名/発表者名: ルトンジャン ピモンパン, 西 美咲, 川原村 敏幸, 坂本 雅仁, 劉 麗, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 安岡 龍哉, 長谷川 諒, 尾崎 珠子, 鄧 太 江
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] ミストCVD法における原料溶媒が薄膜成長に及ぼす影響 (2019)
  • 著者名/発表者名: 坂本 雅仁, 安岡 龍哉, 西 美咲, 劉 麗, ルトンジャン ピモンパン, 佐藤 翔太, 上田 真理子, 田頭 侑貴, 長谷川 諒, 尾崎 珠子, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 第66回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] 高温壁面近傍における液滴挙動と液滴消滅時間に関する研究 (2019)
  • 著者名/発表者名: 秦 暦, 宮地 啓太, 西村 一宏, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 日本機械学会中国四国支部第57期総会・講演会
• [学会発表] 円筒管内壁への機能薄膜作製技術の開発 (2019)
  • 著者名/発表者名: 朝子 幹太, 佐藤 翔太, 川原村敏幸
  • 学会等名: 日本機械学会中国四国支部第57期総会・講演会
• [学会発表] Study on the Behaviors of HNO3 in Highly Conductive Antimony Doped Tin Oxide Thin Films Deposited by Novel Mist CVD System (2018)
  • 著者名/発表者名: L. Liu, T. Kawaharamura, M. Ueda, G.T. Dang, S. Sato, S. Fujita, T. Hiramatsu, H. Orita
  • 学会等名: Solid State Devices and Materials (SSDM 2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Fabrication of Molybdenum disulfide (MoS2) with environmental-friendly by atmosphericpressure solution-based mist CVD (2018)
  • 著者名/発表者名: S. Sato, N. Nitta, M. Sakamoto, D.T. Giang, E.K.C. Pradeep, L. Liu, R. Phimolphan, M. Nishi, M. Ueda, T. Kawaharamura
  • 学会等名: Solid State Devices and Materials (SSDM 2018)
  • 国際学会
• [学会発表] ミストCVD法で作製されたATO薄膜の電気的および光学的特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 上田 真理子，劉 麗, 佐藤 翔太, 西 美咲, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] 低環境負荷型機能膜形成手法ミストCVDによる二硫化モリブデン(MoS2)層状膜作製とその特性評価 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 翔太, 新田 紀子, 坂本 雅仁，劉 麗，RUTTHONGJAN Phimolphan, 西 美咲, 上田 真理子，安岡 龍哉, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] FC式ミストCVDの原料供給濃度変化による反応メカニズム解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 西 美咲, 劉 麗, 佐藤 翔太, 長谷川 諒, 安岡 龍哉, 上田 真理子, 尾﨑 珠子, RUTTHONGJAN Phimolphan, 鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] ミストCVD法による鉄酸化物系磁性薄膜の作製とその特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 長谷川 諒, 安岡 龍哉，尾﨑 珠子, 上田 真理子，西 美咲，坂本 雅仁，佐藤 翔太，RUTTHONGJAN Phimolphan, 劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] ミストCVD法によるGa2O3成膜とその特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 安岡 龍哉, 長谷川 諒, 田頭 侑貴, 尾崎 珠子, 佐藤 翔太，劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] Influence of H2O on ZnO thin film fabrication by mist CVD (2018)
  • 著者名/発表者名: RUTTHONGJAN Phimolphan, 西 美咲, 劉 麗，鄧 太 江, 川原村 敏幸
  • 学会等名: ナノテク研シンポジウム
• [学会発表] ミストCVD法による高品質酸化亜鉛薄膜の作製および反応メカニズムの解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: 西 美咲, 長谷川 諒, 安岡 龍哉, 上田 真理子, 坂本 雅仁, 佐藤 翔太, Phimolphan Ruttongja, Liu Li, Dang. T Gian, 川原村 敏幸
  • 学会等名: 化学工学会 第50回秋季大会
• [学会発表] ミストCVD法で作製されたATO薄膜の電気的および光学的特性 (2018)
  • 著者名/発表者名: 上田 真理子, 劉 麗, 佐藤 翔太, ダン ジャン, 川原村 敏幸, 藤田 静雄, 織田 容征, 平松 孝浩
  • 学会等名: 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] FC式ミストCVDにおける高品質金属酸化物薄膜作製を目的とした反応メカニズム解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 西美咲, 劉麗, 佐藤翔太, ルトンジャンピモンパン, 坂本雅仁, 上田真理子, E.K.C.プラディープ, 鄧太江, 川原村敏幸
  • 学会等名: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [学会発表] ミストCVDにより作製した二硫化モリブデン(MoS2)層状薄膜 (2018)
  • 著者名/発表者名: 佐藤翔太, 坂本雅仁, 新田紀子, 劉麗, E.K.C.プラディープ, 鄧太江, 川原村敏幸
  • 学会等名: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [学会発表] 水蒸気雰囲気下における金属化合物の熱分解挙動 (2018)
  • 著者名/発表者名: 坂本雅仁, 佐藤翔太, 西美咲, 上田真理子, 川原村敏幸
  • 学会等名: 材料学会 第67期通常総会・学術講演会
• [産業財産権] Ga2O3薄膜の製造方法 (2020)
  • 発明者名: 川原村 敏幸、ダン タイ ジャン、劉 麗、安岡 龍哉
  • 権利者名: 川原村 敏幸、ダン タイ ジャン、劉 麗、安岡 龍哉
  • 産業財産権種類: 特許
  • 出願年月日: 2020