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太陽光の効率利用のための励起子・電荷ダイナミックスの基礎理論の構築

研究課題

研究課題/領域番号 18H01937
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関東京大学

研究代表者

田村 宏之  東京大学, 先端科学技術研究センター, 特任准教授 (60390655)

研究分担者 石北 央  東京大学, 先端科学技術研究センター, 教授 (00508111)
石崎 章仁  分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
17,550千円 (直接経費: 13,500千円、間接経費: 4,050千円)
2020年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2019年度: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2018年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
キーワード電子移動 / 励起エネルギー移動 / シングレット・フィッション / アップコンバージョン / 光合成 / 有機系太陽電池 / 励起子 / フォトンアップコンバージョン / 第一原理計算 / 量子ダイナミックス計算 / 太陽電池 / シングレットフィッション / 有機太陽電池 / 電荷分離
研究成果の概要

本研究では、分子集合体中で一重項励起子から2つの三重項励起子が生成するシングレット・フィッションおよび逆反応のTTAのメカニズムを第一原理計算と量子ダイナミックス計算で解析し、分子のパッキング構造が反応機構に与える影響を明らかにした。また、ランタニドナノクラスターに吸着した分子系について、スピン軌道相互作用と電子交換によるアップコンバージョン機構を明らかにした。同様のアプローチで、光合成の反応中心での電荷分離機構を理論的に解析した。光化学系IIと紅色光合成細菌の反応中心での励起子と電荷のダイナミックスを解析し、電荷分離が一方向のみで起こる機構を明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

太陽光エネルギーの効率利用のための基礎的知見を得るため、近年注目されているシングレット・フィッションとフォトン・アップコンバージョンの機構、および光合成系の電子・エネルギー移動に関する理論研究を行った。シングレット・フィッションは短波長光の量子効率の飛躍的増大につながり、フォトン・アップコンバージョンは通常の太陽電池や光触媒で利用できない長波長光の有効利用につながる。また、光合成系の基礎的知見は人口光合成系の設計指針につながる。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2021 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 5件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 7件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Nature of Asymmetric Electron Transfer in the Symmetric Pathways of Photosystem I2021

    • 著者名/発表者名
      Mitsuhashi Koji、Tamura Hiroyuki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 125 号: 11 ページ: 2879-2885

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c10885

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Triplet Exciton Transfers and Triplet?Triplet Annihilation in Anthracene Derivatives via Direct versus Superexchange Pathways Governed by Molecular Packing2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry A

      巻: 124 号: 39 ページ: 7943-7949

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c06835

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Lanthanide-doped inorganic nanoparticles turn molecular triplet excitons bright2020

    • 著者名/発表者名
      Han Sanyang、Deng Renren、Gu Qifei、Ni Limeng、Huynh Uyen、Zhang Jiangbin、Yi Zhigao、Zhao Baodan、Tamura Hiroyuki、Pershin Anton、Xu Hui、Huang Zhiyuan、Ahmad Shahab、Abdi-Jalebi Mojtaba、Sadhanala Aditya、Tang Ming Lee、Bakulin Artem、Beljonne David、Liu Xiaogang、Rao Akshay
    • 雑誌名

      Nature

      巻: 587 号: 7835 ページ: 594-599

    • DOI

      10.1038/s41586-020-2932-2

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Acquirement of water-splitting ability and alteration of the charge-separation mechanism in photosynthetic reaction centers2020

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      巻: 117 号: 28 ページ: 16373-16382

    • DOI

      10.1073/pnas.2000895117

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Long-Range Exciton Diffusion via Singlet Revival Mechanism2019

    • 著者名/発表者名
      Tamura Hiroyuki、Azumaya Koki、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 10 号: 24 ページ: 7623-7628

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.9b03029

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Singlet exciton fission via an intermolecular charge transfer state in coevaporated pentacene-perfluoropentacene thin films2019

    • 著者名/発表者名
      Kim Vincent O.、Broch Katharina、Belova Valentina、Chen Y. S.、Gerlach Alexander、Schreiber Frank、Tamura Hiroyuki、Della Valle Raffaele Guido、D’Avino Gabriele、Salzmann Ingo、Beljonne David、Rao Akshay、Friend Richard
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 151 号: 16 ページ: 164706-164706

    • DOI

      10.1063/1.5130400

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanism of protonation of the over-reduced Mn4CaO5 cluster in photosystem II2019

    • 著者名/発表者名
      Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Biochimica et Biophysica Acta (BBA) - Bioenergetics

      巻: 1860 号: 10 ページ: 148059-148059

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2019.148059

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ultrafast carbon monoxide photolysis and heme spin-crossover in myoglobin via nonadiabatic quantum dynamics2018

    • 著者名/発表者名
      Falahati Konstantin、Tamura Hiroyuki、Burghardt Irene、Huix-Rotllant Miquel
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 9 号: 1 ページ: 4502-4502

    • DOI

      10.1038/s41467-018-06615-1

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Robust singlet fission in pentacene thin films with tuned charge transfer interactions2018

    • 著者名/発表者名
      K. Broch, J. Dieterle, F. Branchi, N.J. Hestand, Y. Olivier, H. Tamura, C. Cruz, V.M. Nichols, A. Hinderhofer, D. Beljonne, F.C. Spano, G. Cerullo, C.J. Bardeen, and F. Schreiber
    • 雑誌名

      Nature Communications

      巻: 9 号: 1 ページ: 954-954

    • DOI

      10.1038/s41467-018-03300-1

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanism of Radical Formation in the H-Bond Network of D1-Asn298 in Photosystem II2018

    • 著者名/発表者名
      Kawashima Keisuke、Saito Keisuke、Ishikita Hiroshi
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 57 号: 33 ページ: 4997-5004

    • DOI

      10.1021/acs.biochem.8b00574

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Energetic insights into two electron transfer pathways in light-driven energy-converting enzymes2018

    • 著者名/発表者名
      K. Kawashima, H. Ishikita
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 9 号: 17 ページ: 4083-4092

    • DOI

      10.1039/c8sc00424b

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Non-Markovian Quantum-Classical Ratchet for Ultrafast Long-Range Electron-Hole Separation in Condensed Phases2018

    • 著者名/発表者名
      Kato Akihito、Ishizaki Akihito
    • 雑誌名

      Physical Review Letters

      巻: 121 号: 2 ページ: 026001-026001

    • DOI

      10.1103/physrevlett.121.026001

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intramolecular Vibrations Complement the Robustness of Primary Charge Separation in a Dimer Model of the Photosystem II Reaction Center2018

    • 著者名/発表者名
      Fujihashi Yuta、Higashi Masahiro、Ishizaki Akihito
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 9 号: 17 ページ: 4921-4929

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.8b02119

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Combined Electronic Structure and Quantum Dynamical Analysis for Charge Separation and Singlet Fission2018

    • 著者名/発表者名
      田村宏之
    • 学会等名
      Nonadiabatica 2018: Theory of nonadiabatic processes, Jerusalem, Israel
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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