オペランド時空間イメージングXAFSによる固体触媒の可視化と構造反応

• 研究課題/領域番号: 18H01940
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 審査区分: 小区分32010:基礎物理化学関連
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 唯 美津木 名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (70396810)
• 研究期間 (年度): 2018-04-01 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 17,420千円 (直接経費: 13,400千円、間接経費: 4,020千円); 2020年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円); 2019年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円); 2018年度: 6,760千円 (直接経費: 5,200千円、間接経費: 1,560千円)
• キーワード: イメージング / XAFS / CT / オペランド計測 / 固体触媒 / 複合酸化物 / 触媒 / 酸化物 / 可視化

研究成果の概要

触媒などの固体材料内の元素の空間分布や化学状態（酸化状態・局所構造）の分布や不均一性を可視化するために、硬X線の高い透過力を利用したX線イメージング計測法と元素の化学状態に関する情報を与えるXAFS分光法を組み合わせたXAFS分光イメージング計測法とその解析方法を構築した。セリア－ジルコニア複合酸化物や、クロムをドープした酸化鉄結晶の酸化還元過程におけるXAFSイメージング計測によって、固体粒子や結晶粒子内の反応分布を初めて可視化し、反応軌跡や反応拡散を明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

固体の機能性材料は、触媒をはじめとした様々な分野で用いられており、不均質な固体機能性材料中の元素の状態や分布、酸化状態の違い、局所構造の分布などはこれまで明らかにすることができなかった。本研究成果によって、不均質な固体材料中の個々の元素の化学状態の違いを可視化できるようになり、触媒特性や吸着特性などと関連する元素の反応分布や拡散を直接理解することができるようになった。

研究成果

• [国際共同研究] Kansas Univ.(米国)
• [雑誌論文] 3D Operando Imaging and Quantification of Inhomogeneous Electrochemical Reactions in Composite Battery Electrodes (2020)
  • 著者名/発表者名: Yuta Kimura, Aina Tomura, Mahunnop Fakkao, Takashi Nakamura, Nozomu Ishiguro, Oki Sekizawa, Kiyofumi Nitta, Tomoya Uruga, Toyoki Okumura, Mizuki Tada, Yoshiharu Uchimoto, Koji Amezawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 11 号: 9 ページ: 3629-3636
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00876
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reversible structural transformation and redox properties of Cr-loaded iron oxide dendrites studied by in situ XANES spectroscopy (2020)
  • 著者名/発表者名: 1.H. Matsui, N. Ishiguro, Y. Suzuki, K. Wakamatsu, C. Yamada, K. Sato, N. Maejima, T. Uruga, and M. Tada
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 22 号: 48 ページ: 28093-28099
  • DOI: 10.1039/d0cp04416d
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxygen Reduction Reaction Performance Tuning on Pt Nanoparticle/MWCNT Catalysts by Gd Species (2020)
  • 著者名/発表者名: K. Ichihashi, S. Muratsugu, H. Matsui, K. Higashi, O. Sekizawa, T. Uruga, and M. Tada
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 124 号: 49 ページ: 26925-26936
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c09308
  • 査読あり
• [雑誌論文] Operando XAFS Imaging of Distribution of Pt Cathode Catalysts in PEFC MEA (2019)
  • 著者名/発表者名: Matsui Hirosuke、Maejima Naoyuki、Ishiguro Nozomu、Tan Yuanyuan、Uruga Tomoya、Sekizawa Oki、Sakata Tomohiro、Tada Mizuki
  • 雑誌名: The Chemical Record 巻: 19 号: 7 ページ: 1380-1392
  • DOI: 10.1002/tcr.201800123
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reversible low-temperature redox activity and selective oxidation catalysis derived from the concerted activation of multiple metal species on Cr and Rh-incorporated ceria catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: Satoru Ikemoto, Xiubing Huang, Satoshi Muratsugu, Shoko Nagase, Takanori Koitaya, Hirosuke Matsui, Gen-ichi Yokota, Takatoshi Sudoh, Ayako Hashimoto, Yuanyuan Tan, Susumu Yamamoto, Jiayi Tang, Iwao Matsuda, Jun Yoshinobu, Toshihiko Yokoyama, Shinpei Kusaka, Ryotaro Matsuda, Mizuki Tada
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 21 号: 37 ページ: 20868-20877
  • DOI: 10.1039/c9cp04625a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxygen-Diffusion-Driven Oxidation Behavior and Tracking Areas Visualized by X-ray Spectro-Ptychography with Unsupervised Learning (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, D. N. Nguyen, H. Matsui, H. C. Dam, M. Tada, Y. Takahashi
  • 雑誌名: Coommunication Chemistry 巻: 2 号: 1 ページ: 1-7
  • DOI: 10.1038/s42004-019-0147-y
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] PtCo/C Cathode Catalyst Degradation in a Polymer Electrolyte Fuel Cell Investigated by an Infographic Approach Combining Three-Dimensional Spectroimaging and Unsupervised Learning (2019)
  • 著者名/発表者名: Tan Yuanyuan、Matsui Hirosuke、Ishiguro Nozomu、Uruga Tomoya、Nguyen Duong-Nguyen、Sekizawa Oki、Sakata Tomohiro、Maejima Naoyuki、Higashi Kotaro、Dam Hieu Chi、Tada Mizuki
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 123 号: 31 ページ: 18844-18853
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b05005
  • 査読あり
• [雑誌論文] Operando XAFS Imaging of Distribution of Pt Cathode Catalysts in PEFC MEA (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Matsui, N. Maejima, N. Ishiguro, Y. Tan, T. Uruga, O. Sekizawa, T. Sakata, M. Tada
  • 雑誌名: Chemical Record 巻: 19
  • 査読あり
• [学会発表] Operando三次元XAFSイメージングによる触媒内現象の可視化 (2021)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: 化学工学会反応工学部会第14回触媒劣化セミナー
  • 招待講演
• [学会発表] 可視化イメージングを基盤とする触媒インフォグラフィ (2021)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: 触媒・電池元素戦略研究拠点第17回公開シンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] MOFの分子吸着過程のin situ XAFSイメージング (2020)
  • 著者名/発表者名: 坂本裕俊, 松井公佑, 山田笑菜, 堀彰宏, 松田亮太郎, 永見哲夫, 加藤弘泰, 東晃太朗, 宇留賀朋哉, 唯美津木
  • 学会等名: 第34回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 金属－ゴム界面の接着層に関するCT-XAFSイメージング (2020)
  • 著者名/発表者名: 村本雄太, 松井公佑, 宇留賀朋哉, 唯美津木
  • 学会等名: 第34回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] Preparation and Ammoxidation Performances of Copper and Ruthenium Incorporated Ceria (2020)
  • 著者名/発表者名: C. Chen, S. Ikemoto, G. Yokota, S. Muratsugu, M. Tada
  • 学会等名: 日本化学会第101回春季年会
• [学会発表] オペランドCT-XAFSによるMOF結晶内の分子吸着過程の三次元イメージング (2020)
  • 著者名/発表者名: 山田笑菜, 坂本裕俊, 松井公佑, 堀彰宏, 松田亮太郎, 永見哲夫, 加藤弘泰, 東晃太朗, 宇留賀朋哉, 唯美津木
  • 学会等名: 日本化学会第101回春季年会
• [学会発表] イメージングXAFSが拓く反応インフォグラフィー (2020)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: 表面真空学会関東支部講演会
  • 招待講演
• [学会発表] Infography of Heterogeneous Catalysts by 3D Spectro-Imaging and Unsupervised Learning (2020)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: 17th International Congress on Catalysis
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Reversible Low-temperature Redox and Catalytic Performances of Cr and Rh-incorporated Ceria Catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Ikemoto, S. Muratsugu, H. Matsui, T. Koitaya, A. Hashimoto, M. Tada
  • 学会等名: 錯体化学会第69回討論会
• [学会発表] NO Reduction Performances of Cr and Rh-incorporated Ceria Catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Ikemoto, S. Muratsugu, and M. Tada
  • 学会等名: 日本化学会第100春季年会
• [学会発表] Reaction Infography for Materials Science (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: The 1st Workshop of Reaction Infography (R-ing) Unit
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Reaction Infography for Heterogeneous Catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: NU-UoE JD and JSPS CtC Joint Workshop on “New Horizons in Chemistry and Materials Science”
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Preparation and Operando Imaging of Pt-bimetallic Electrocatalysts for Polymer Electrolyte Fuel Cell (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Tada, S. Muratsugu, H. Matsui
  • 学会等名: 5th Japan-Taiwan-Singapore-Hong Kong Quadrilateral Symposium on Coordination Chemistry (QSCC2019)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 反応インフォグラフィー: 可視化が拓く物質科学 (2019)
  • 著者名/発表者名: 唯美津木
  • 学会等名: サステイナブル社会のための最先端触媒化学・表面科学講演会
  • 招待講演
• [学会発表] Crドープ酸化鉄結晶のドーパントサイト解析とレドックス特性 (2019)
  • 著者名/発表者名: 松井公佑, 石黒志, 関澤央輝, 宇留賀朋哉, 唯美津木
  • 学会等名: 第32回日本放射光学会年会
• [学会発表] Cr, Rh含有セリア結晶内の酸化還元に伴うCe酸化数分布の可視化 (2019)
  • 著者名/発表者名: 若松昂平, 松井公佑, 石黒志, 邨次智, 関澤央輝, 宇留賀朋哉, 唯美津木
  • 学会等名: 第32回日本放射光学会年会
• [学会発表] 3D Imaging of Heterogeneous Catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: Workshop on “Solid-State Electrochemistry for Coordination Complexes”
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] XAFS Imaging of Solid Catalysts (2019)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: International Symposium on Heterogeneous Catalysis for Sustainable Energy and Chemical Production
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Low-temperature Redox Behavior and Selective Oxidation Performances of Ceria-based Mixed Oxides with Cr and Rh (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Ikemoto, H. Matsui, S. Muratsugu, M. Tada
  • 学会等名: 日本化学会第99春季年会
• [学会発表] CT-XAFSを用いたバルク型全固体リチウムイオン電池合剤電極内の不均一反応のオペランド可視化計測 (2019)
  • 著者名/発表者名: 戸村愛菜, 木村勇太, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
  • 学会等名: 電気化学会第86回大会
• [学会発表] Operando XAFS Imaging of Heterogeneous Catalysts (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: MIRAI Materials Science Workshop 2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] X-ray Imaging of Heterogeneous Catalysts and Electrocatalysts (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Tada
  • 学会等名: Gordon Research Conference on Catalysis 2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Three-dimensional Chemical Imaiging of Oxygen Storage and Release Particles by Hard X-ray Spectro-Ptychography (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, and Y. Takahashi
  • 学会等名: Coherence 2018: International Workshop on Phase Retrieval and Coherent Scattering
  • 国際学会
• [学会発表] Visualization of Ce Chemical States and Oxygen Diffusion in Ceria-Zirconia Particles by X-ray Spectro-Ptychography (2018)
  • 著者名/発表者名: N. Ishiguro, M. Hirose, K. Shimomura, N. Burdet, H. Matsui, Y. Takahashi, and M. Tada
  • 学会等名: International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis (ISHHC 18)
  • 国際学会
• [学会発表] 第一・第二周期遷移金属を導入したセリア系複合酸化物の調製、レドックス特性と触媒反応 (2018)
  • 著者名/発表者名: 池本悟, X. Huang, 永瀬晶子, 横田元一, 邨次智, 唯美津木
  • 学会等名: 錯体化学会第68回討論会
• [学会発表] 放射光を利用した触媒のキャラクタリゼーション (2018)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: シンポジウム「東北放射光SLiT-Jと触媒研究」
  • 招待講演
• [学会発表] Nanoscale Chemical Imaging of Three-Way Catalyst Pt/Ce2Zr2Ox Particles by Ptychographic-XAFS (2018)
  • 著者名/発表者名: M. Hirose, N. Ishiguro, K. Shimomura, H. Matsui, M. Tada, and Y. Takahashi
  • 学会等名: 14th Inetrnational Conference on X-ray Microscopy (XRM2018)
  • 国際学会
• [学会発表] タイコグラフィXAFSによる三元触媒Pt/Ce2Zr2Ox粒子の酸化状態ナノイメージング (2018)
  • 著者名/発表者名: 広瀬真, 石黒志, 下村啓, 松井公佑, 唯美津木, 高橋幸生
  • 学会等名: 第21回XAFS討論会
• [学会発表] オペランドCT-XAFSを用いたバルク型全固体リチウムイオン電池用合剤電極内反応分布の定量的解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 木村勇太, 戸村愛菜, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
  • 学会等名: 2018年電気化学秋季大会
• [学会発表] オペランドCT-XAFSによるバルク型全固体リチウムイオン電池用合剤電極における反応分布形成要因の解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: 木村勇太, 戸村愛菜, Fakkao Mahunnop, 中村崇司, 石黒志, 関澤央輝, 新田清文, 宇留賀朋哉, 奥村豊旗, 唯美津木, 内本喜晴, 雨澤浩史
  • 学会等名: 第59回電池討論会
• [学会発表] イメージングXAFSと情報処理による可視化 (2018)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: 第10回岩澤コンファレンス
  • 招待講演
• [学会発表] 硬X線XAFSイメージングによる固体触媒材料の可視化 (2018)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: 第38回表面科学会学術講演会
  • 招待講演
• [学会発表] 3次元XAFSイメージングによる固体触媒の可視化研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 唯 美津木
  • 学会等名: SPring-8利用推進協議会GSC研究会
  • 招待講演