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プラズモン誘起解離反応素過程の単一分子レベル解析

研究課題

研究課題/領域番号 18H01947
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分32010:基礎物理化学関連
研究機関国立研究開発法人理化学研究所

研究代表者

数間 恵弥子  国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 研究員 (50633864)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)
2020年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2019年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2018年度: 11,050千円 (直接経費: 8,500千円、間接経費: 2,550千円)
キーワードプラズモン / 走査型トンネル顕微鏡 / 単一分子 / 化学反応 / STM
研究成果の概要

本研究は、光走査型トンネル顕微鏡を用いた単一分子の反応解析により、プラズモン誘起解離反応の機構を解明する。特に金属との相互作用によって形成される吸着分子の電子状態に着目し、プラズモンと分子の相互作用に関する基礎的な知見の獲得を目的とした。強い吸着系として、銀表面に化学吸着した酸素分子を対象として、プラズモン誘起解離反応の単一分子レベル観測と定量解析を行った。対照実験として光反応、電子、ホール注入による反応の挙動を調べ、さらに、理論計算により求めた分子の電子状態に基づき、反応機構と素過程を解明した。本解離反応は、プラズモンの緩和過程で生じたホットキャリアの分子への移動により起こると結論した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究は、プラズモン誘起解離反応において「金属と分子の界面における相互作用によって形成される分子の電子状態と反応素過程の関係性」についての知見を与えるものである。本研究の達成により、金属表面に強く化学吸着した分子のプラズモン誘起化学反応は、プラズモンの緩和過程で生成するホットキャリアが重要な役割を果たすことが示され、反応機構の体系化に一歩近づいた。今後、分子の電子状態と反応素過程の関係性の更なる解明によって、分子の電子状態を界面の構造制御によって積極的に制御することで、太陽光エネルギーによるグリーンプロセスが可能な全く新しい機構に基づく触媒の開拓につながると期待される。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2020 2019 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 2件、 招待講演 6件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] 3.STMによる単一分子計測と反応誘起2020

    • 著者名/発表者名
      KAZUMA Emiko、KIM Yousoo
    • 雑誌名

      電気化学

      巻: 88 号: 3 ページ: 223-228

    • DOI

      10.5796/denkikagaku.20-FE0021

    • NAID

      130007897170

    • ISSN
      2433-3255, 2433-3263
    • 年月日
      2020-09-05
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Real-Space Studies of Plasmon-Induced Dissociation Reactions with an STM2020

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Emiko
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 93 号: 12 ページ: 1552-1557

    • DOI

      10.1246/bcsj.20200204

    • NAID

      130007955887

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Single-molecule study of a plasmon-induced reaction for a strongly chemisorbed molecule2020

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma, Minhui Lee, Jaehoon Jung, Michael Trenary, Yousoo Kim,
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 59 号: 20 ページ: 7960-7966

    • DOI

      10.1002/anie.202001863

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Scanning probe microscopy for real-space observations of local chemical reactions induced by localized surface plasmon2019

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma, Yousoo Kim
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 21 号: 36 ページ: 19720-19731

    • DOI

      10.1039/c9cp02100k

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanistic Studies of Plasmon Chemistry on Metal Catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Kazuma Emiko、Kim Yousoo
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 15 ページ: 4800-4808

    • DOI

      10.1002/anie.201811234

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Single-molecule plasmon chemistry-Real-space observation with STM-2020

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma
    • 学会等名
      2020 RIKEN-NCHU Joint Symposium
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Single-molecule study of the plasmon-induced dissociation of O2 molecules2020

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma, Minhui Lee, Jaehoon Jung, Michael Trenary, Yousoo Kim
    • 学会等名
      The 5th International Workshop on Advanced Nanoscience and Nanomaterials 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 単一分子プラズモン誘起解離反応の光STM観測・解析2020

    • 著者名/発表者名
      数間 恵弥子
    • 学会等名
      ACE meeting online II
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 単一酸素分子のプラズモン誘起解離反応の実空間観測2020

    • 著者名/発表者名
      数間 恵弥子
    • 学会等名
      分子研研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 光STMによるプラズモン誘起解離反応の単一分子レベル研究2020

    • 著者名/発表者名
      数間 恵弥子
    • 学会等名
      ナノ学会合同部会シンポジウム
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Nanoscale analysis and control of chemical reactions induced by Iocalized surface plasmon2020

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会(2020)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Single molecule study of plasmon-induced chemical reactions2019

    • 著者名/発表者名
      Emiko Kazuma
    • 学会等名
      The 81st Okazaki Conference
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [備考] 理化学研究所プレスリリース「ナノの光による単一酸素分子の分解」

    • URL

      https://www.riken.jp/press/2020/20200323_1/index.html

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [備考] Kim表面界面科学研究室

    • URL

      http://www.riken.jp/Kimlab/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2018-04-23   更新日: 2023-01-30  

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