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高耐久性を有する超分子カプセル内包型錯体触媒の合成と機能評価

研究課題

研究課題/領域番号 18H01996
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関九州大学

研究代表者

酒井 健  九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
17,290千円 (直接経費: 13,300千円、間接経費: 3,990千円)
2020年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2019年度: 5,330千円 (直接経費: 4,100千円、間接経費: 1,230千円)
2018年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
キーワード人工光合成 / 分子性触媒 / 超分子 / 二酸化炭素還元 / 酸素発生 / POM / 水素発生 / 白金錯体 / CO2還元 / 水素生成反応 / 金属錯体
研究成果の概要

本研究課題では、より高耐久な分子性触媒系の構築を目指し研究を行った。安定度の向上を目指したアプローチの1つとして、錯体触媒の超分子カプセルへの内包挙動を詳細に評価した。さらに、水素生成が有利な水溶液系においても優れた選択性を示す高活性CO2還元分子性触媒の開発に成功した。その要因について、本錯体触媒は中心金属はCo(II)状態を維持することが判明し、位相が整合するCo(II)種とCO2の活性化が促進される一方、位相が整合することからCo(I)中間種では促進される水素イオンの活性化が抑制されることが示された。さらに、水素生成、並びに酸素発生分子性触媒の開発と機能制御にも成功した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

生命現象は高度に組織化された生体高分子やタンパク質などが巧みに組み合わさり、様々な化学的現象によって成り立っている。依然人類が太刀打ちできないほど高精度の物質変換過程が高効率に促進されている。植物の行う窒素固定や炭素固定はその代表例と言え、その全てがいわゆる分子性の反応場によって構成されている。本研究では、人工的に開発した金属錯体が人工光合成反応過程を高効率に触媒することを明らかにした。また、その優れた触媒特性の活性制御因子を明らかにした。さらに、より高耐久な反応系の構築に対する設計指針を得ることにも成功した。

報告書

(4件)
  • 2021 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (60件)

すべて 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 国際共同研究 (10件) 雑誌論文 (17件) (うち国際共著 7件、 査読あり 17件) 学会発表 (30件) (うち国際学会 18件、 招待講演 15件) 図書 (1件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] University of Messina(イタリア)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] College de France(フランス)

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [国際共同研究] 天津理工大学/Chinese Academy of Sciences/中山大学(中国)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] North Dakota State University(米国)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Messina(イタリア)

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Victoria(カナダ)

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      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] North Dakota State University(米国)

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      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Cambridge(英国)

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      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Messina/University of Bologna(イタリア)

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      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] 天津工科大学(中国)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [雑誌論文] Unexpected structure of enaminone Pd(II) complex in comparison with Cu(II) complex: Synthesis, characterization, DNA binding and antitumor activity2021

    • 著者名/発表者名
      El-Ghamry Hoda A.、Yamauchi Kosei、Sakai Ken、Farghaly Thoraya A.
    • 雑誌名

      Inorganica Chimica Acta

      巻: 516 ページ: 120117-120117

    • DOI

      10.1016/j.ica.2020.120117

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Improving the overall performance of photochemical H2 evolution catalyzed by the Co-NHC complex via the redox tuning of electron relays2021

    • 著者名/発表者名
      Yatsuzuka Koichi、Yamauchi Kosei、Kawano Ken、Ozawa Hironobu、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 5 号: 3 ページ: 740-749

    • DOI

      10.1039/d0se01597k

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Redox tuning in Pt(bpy)-viologen catalyst-acceptor dyads enabling photocatalytic hydrogen evolution from water2021

    • 著者名/発表者名
      Yatsuzuka Koichi、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 57 号: 42 ページ: 5183-5186

    • DOI

      10.1039/d1cc00903f

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Earth-Abundant Photocatalytic CO2 Reduction by Multielectron Chargeable Cobalt Porphyrin Catalysts: High CO/H2 Selectivity in Water Based on Phase Mismatch in Frontier MO Association2021

    • 著者名/発表者名
      Zhang Xian、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 11 号: 16 ページ: 10436-10449

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c02475

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A dinuclear nickel catalyst based on metal-metal cooperation for electrochemical hydrogen production2020

    • 著者名/発表者名
      Hamaguchi Tomohiko、Kai Keisuke、Ando Isao、Kawano Ken、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Inorganica Chimica Acta

      巻: 505 ページ: 119498-119498

    • DOI

      10.1016/j.ica.2020.119498

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A Molecular-Based Water Electrolyzer Consisting of Two Mesoporous TiO2 Electrodes Modified with Metalloporphyrin Molecular Catalysts Showing a Quantitative Faradaic Efficiency2020

    • 著者名/発表者名
      Akamine Katsuhiro、Morita Kohei、Sakai Ken、Ozawa Hironobu
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 5 ページ: 4860-4866

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c00443

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO2 Reduction to CO in Water by a Cobalt Porphyrin Molecular Catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Call Arnau、Cibian Mihaela、Yamamoto Keiya、Nakazono Takashi、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 6 ページ: 4867-4874

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b04975

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Mechanisms of water oxidation using ruthenium, cobalt, copper, and iron molecular catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Parent Alexander Rene、Nakazono Takashi、Tsubonouchi Yuta、Taira Natsuki、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Advances in Inorganic Chemistry

      巻: 74 ページ: 197-240

    • DOI

      10.1016/bs.adioch.2019.04.001

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Room-Temperature Benzylic Alkylation of Benzylic Carbonates: Improvement of Palladium Catalyst and Mechanistic Study2019

    • 著者名/発表者名
      Kuwano Ryoichi、Yokogi Masashi、Sakai Ken、Masaoka Shigeyuki、Miura Takashi、Won Sungyong
    • 雑誌名

      Organic Process Research & Development

      巻: 23 号: 8 ページ: 1568-1579

    • DOI

      10.1021/acs.oprd.9b00210

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Molecular Cobalt Hydrogen Evolution Catalyst Showing High Activity and Outstanding Tolerance to CO and O22019

    • 著者名/発表者名
      Wang Jia‐Wei、Yamauchi Kosei、Huang Hai‐Hua、Sun Jia‐Kai、Luo Zhi‐Mei、Zhong Di‐Chang、Lu Tong‐Bu、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 32 ページ: 10923-10927

    • DOI

      10.1002/anie.201904578

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] An earth-abundant system for light-driven CO2 reduction to CO using a pyridinophane iron catalyst2019

    • 著者名/発表者名
      Sakaguchi Yuto、Call Arnau、Cibian Mihaela、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 59 ページ: 8552-8555

    • DOI

      10.1039/c9cc04191e

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photochemical CO2 Reduction Driven by Water-Soluble Copper(I) Photosensitizer with the Catalysis Accelerated by Multi-Electron Chargeable Cobalt Porphyrin2019

    • 著者名/発表者名
      Zhang Xian、Cibian Mihaela、Call Arnau、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 9 号: 12 ページ: 11263-11273

    • DOI

      10.1021/acscatal.9b04023

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Consecutive ligand-based PCET processes affording a doubly reduced nickel pyrazinedithiolate which transforms into a metal hydride required to evolve H22019

    • 著者名/発表者名
      Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 48 号: 2 ページ: 635-640

    • DOI

      10.1039/c8dt04497j

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A New Class of Molecular-Based Photoelectrochemical Cell for Solar Hydrogen Production Consisting of Two Mesoporous TiO2 Electrodes2019

    • 著者名/発表者名
      Morita Kohei, Sakai Ken, and Ozawa Hironobu
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 2 号: 2 ページ: 987-992

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b01992

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ligand‐based PCET Reduction in a Heteroleptic Ni(bpy)(dithiolene) Electrocatalyst Giving Rise to Higher Metal Basicity Required for Hydrogen Evolution2019

    • 著者名/発表者名
      Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ChemElectroChem

      巻: - 号: 8 ページ: 2273-2281

    • DOI

      10.1002/celc.201900400

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photocatalytic H2 Evolution Using a Ru Chromophore Tethered to Six Viologen Acceptors2018

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Keiya, Call Arnau, and Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 24 号: 62 ページ: 16620-16629

    • DOI

      10.1002/chem.201803662

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A family of molecular nickel hydrogen evolution catalysts providing tunable overpotentials using ligand-centered proton-coupled electron transfer paths2018

    • 著者名/発表者名
      Aimoto Yutaro、Koshiba Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 54 号: 91 ページ: 12820-12823

    • DOI

      10.1039/c8cc07467d

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Mechanistic Studies on the Photocatalytic CO2 Reduction Promoted by Diazapyridinophane Metal Complexes2020

    • 著者名/発表者名
      Yuto Sakaguchi, Arnau Call, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis Relevant to Solar Energy Conversion and Storage2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] An Earth-abundant System for the Photocatalytic CO2 Reduction to CO Using an Iron Complex Based on the Pyridinophane Ligand2019

    • 著者名/発表者名
      Yuto Sakaguchi, Arnau Call, Mihaela Cibin, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      The 23rd International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds (ISPPCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸化還元活性な配位子Nindigoを配位させた水溶性白金錯体による光水素触媒反応2019

    • 著者名/発表者名
      八束孝一, 山内幸正, Robin G. Hicks, 酒井健
    • 学会等名
      錯体化学若手の会夏の学校2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ジアザピリジノファン錯体を触媒とした光化学的CO2還元反応系の開発2019

    • 著者名/発表者名
      坂口雄人, Arnau Call, Mihaela Cibian, 山内幸正, 酒井健
    • 学会等名
      錯体化学若手の会夏の学校2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 電子・プロトン受容能を有するNindigo誘導体を配位子として用いた白金錯体触媒による光水素生成反応2019

    • 著者名/発表者名
      八束孝一, 山内幸正, Robin G. Hicks, 酒井健
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ジアザピリジノファン錯体を用いた光化学的CO2還元触媒反応とその機構的研究2019

    • 著者名/発表者名
      坂口雄人, Arnau Call, Mihaela Cibian, 山内幸正, 酒井健
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis Towards Artificial Solar Generation of Fuels2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      19th International Conference on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC-19)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Photocatalysis Towards Solar Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      2019 ESP-IUPB World Congress
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ジアザピリジノファン錯体を触媒とした光化学的CO2還元反応の機構的研究2019

    • 著者名/発表者名
      坂口雄人, Arnau Call, Mihaela Cibian, 山内幸正, 酒井健
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 分子内白金間相互作用による触媒活性向上を目指した新規白金二核錯体の合成と水素生成触媒機能2019

    • 著者名/発表者名
      山川和馬, 脇山史彬, 山内幸正, 酒井健
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Mechanistic insights into water oxidation catalysis by a mononuclear polypyridyl ruthenium complex2019

    • 著者名/発表者名
      Yutaro Aimoto, Alexander Parent, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      7th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC7)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysis and Photocatalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      12th China-Japan Joint Symposium on metal Cluster Compounds (CJJSMCC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysis and Photocatalysis for Water Splitting and CO2 Reduction2019

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts for Water Splitting Reactions and their Applications in Surface Modified TiO2 Electrodes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      I2CNER-UGo, IRTG Proposal Workshop
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Hybrid Molecular Catalysts and Photocatalysts for Solar Water Splitting Reactions2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      3rd Japan - UK Joint Symposium on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalytic Hydrogen Evolution Reactions Coupled with Proton-Coupled Electron Transfer Processes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      3rd International Conference on Proton Coupled Electron Transfer (PCET2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Water Oxidation and CO2 Reduction Catalyzed by Co-, Cu- and Ru-Centered Catalysts including Cobalt Porphyrins2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Tenth International Conference on Porphyrins and Phthalocyanines(ICPP-10)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Coordination Chemistry focused on Photochemical Water Splitting Molecular Devices2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Catalysis of metals and metal complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Summer Shool 2018 on Young Coordination Chemist's Association Japan
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Solar Energy Conversion and Storage using Transition Metal Molecular Systems2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      CSOM Workshop
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts towards Artificial Photosynthesis2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Department Seminar at School of Science, The University of Tokyo
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Molecular Catalysts and Photocatalysts for Solar Energy Conversion and Storage2018

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      2nd Kyushu-Mainz Joint Chemistry Symposium
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Syntheses and Catalytic Water Oxidation Activities of Trinuclear Ruthenium Clusters2018

    • 著者名/発表者名
      Kosuke Sakota, Yuta Tsubonouchi, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic of Dizapyridinophane First-row Metal Complexes for CO2 Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Yuto Sakaguchi, Arnau Call, Mihaela Cibian, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Catalytic Activity of Some Water-soluble Metal Porphyrins for CO2 Reduction in Aqueous Media2018

    • 著者名/発表者名
      Xinyi Cheng,Keiya Yamamoto, Mihaela Cibian, Arnau Call, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Toward Metal Complexes with Phosphine Donors as Photosensitizers for Photocatalysis in Aqueous Media2018

    • 著者名/発表者名
      Xian Zhang, Mihaela Cibian, Arnau Call, and Ken Sakai
    • 学会等名
      43rd International Conference on Coordination Chemistry(ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ジアザピリジノファン配位子を有する第一遷移金属錯体を用いた光化学的CO2還元触媒反応2018

    • 著者名/発表者名
      Yuto Sakaguchi, Arnau Call, Mihaela Cibian, and Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学若手の会夏の学校2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 近赤外光により水素生成を駆動する新規ルテニウム三核光増感錯体2018

    • 著者名/発表者名
      Yutaro Tsuji, Kosei Yamauchi, and Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学若手の会夏の学校2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] CSJカレントレビュー38 光エネルギー変換における分子触媒の新展開―天然光合成を凌駕する反応系の構築を目指して2020

    • 著者名/発表者名
      森田浩平、小澤弘宣、酒井健 日本化学会編
    • 総ページ数
      224
    • 出版者
      化学同人
    • ISBN
      9784759813982
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室 酒井・小澤グループ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/jp/index.html

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/index.html

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2023-01-30  

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