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人工光合成を指向した酸素/過酸化水素生成のpH制御光アノードの創製

研究課題

研究課題/領域番号 18H02071
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 小区分36020:エネルギー関連化学
研究機関新潟大学

研究代表者

八木 政行  新潟大学, 自然科学系, 教授 (00282971)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
17,160千円 (直接経費: 13,200千円、間接経費: 3,960千円)
2020年度: 5,460千円 (直接経費: 4,200千円、間接経費: 1,260千円)
2019年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2018年度: 6,110千円 (直接経費: 4,700千円、間接経費: 1,410千円)
キーワード水の酸化触媒 / 酸素発生 / 光合成 / 人工光合成 / 二核ルテニウム錯体 / O-O結合形成機構 / O-O結合形成 / 酸素発生触媒 / ルテニウム錯体 / 水の酸化アノード / 水の酸化 / 過酸化水素生成 / 水の酸化光アノード
研究成果の概要

金属オキシルラジカルM(n-1)+-O・(Mn+=O) の分子内カップリングによるO-O結合形成機構では、高原子価のMn+=O (e.g. Ru4+ or 5+=O)は必ずしも必要とされないにもかかわらず、低原子価のMn+=O (e.g. Ru2+ or 3+)でのカップリングO-O結合形成は実証されていない。二核ルテニウム錯体のOH-配位子のプロトンの解離により、2つのRu3+-OH間の分子内カップリングが誘起され、O-O結合が形成されることを実証した。これは低原子価Ru3+でO-O結合形成が観察された世界初の例である。

研究成果の学術的意義や社会的意義

光合成の分野において、酸素発生錯体(OEC)での、O-O結合形成機構の理解は、重要な研究課題である。一方、次世代のエネルギー供給システムとして期待されている人工合成の構築では、高活性な酸素発生触媒の開発が大きな足かせとなっている。酸素発生のためのO-O結合形成の理解は、高活性触媒開発に重要である。本研究では、二核ルテニウム錯体のOH-配位子のプロトンの解離により、2つのRu3+-OH間の分子内カップリングが誘起され、O-O結合が形成されることを実証した。これは低原子価Ru3+でO-O結合形成が観察された世界初の例である。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (36件)

すべて 2021 2020 2019

すべて 雑誌論文 (13件) (うち国際共著 11件、 査読あり 13件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 5件、 招待講演 5件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Concisely Synthesized FeNiWOx Film as a Highly Efficient and Robust Catalyst for Electrochemical Water Oxidation2021

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Ishizaki Manabu、Togashi Takanari、Kurihara Masato、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 4 号: 2 ページ: 1410-1420

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02628

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Multi-potential-step chronocoulospectrometry for electrocatalytic water oxidation by a mononuclear ruthenium aquo complex immobilized on a mesoporous ITO electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Junichiro Honta, Taisei Sato, Eman A. Mohamed, Zaki N. Zahran, Kenji Saito, Tatsuto Yui, and Masayuki Yagi
    • 雑誌名

      Dalton Trans.

      巻: 49 号: 5 ページ: 1416-1423

    • DOI

      10.1039/c9dt04442f

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly Efficient and Selective Electrocatalytic CO2-to-CO Conversion by a Non-heme Iron Complex with an In-Plane N4 Ligand in Heterogeneous Aqueous Media2020

    • 著者名/発表者名
      Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Tsubonouchi Yuta、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 5 ページ: 4114-4120

    • DOI

      10.1021/acsaem.9b02548

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular aspects, electrochemical properties and water oxidation catalysis on a nanoporous TiO2 electrode anchoring a mononuclear ruthenium(II) aquo complex2020

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Eo Tatsuya、Honta Junichiro、Sato Taisei、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      巻: in press ページ: 112696-112696

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112696

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A multi-stimuli responsive ruthenium complex for catalytic water oxidation2020

    • 著者名/発表者名
      Hirahara Masanari、Goto Hiroki、Yagi Masayuki、Umemura Yasushi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 56 号: 84 ページ: 12825-12828

    • DOI

      10.1039/d0cc04940a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient Electrocatalytic Water Oxidation by a Dinuclear Ruthenium(II) Complex with Vicinal Aquo and Hydroxo Groups Adsorbed on a TiO2 Electrode2020

    • 著者名/発表者名
      Tanahashi Yuki、Nagai Sho、Tsubonouchi Yuta、Hirahara Masanari、Sato Taisei、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 3 号: 12 ページ: 12172-12184

    • DOI

      10.1021/acsaem.0c02242

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High Potential-Applied Catalyst Behavior of a Mononuclear Ruthenium(II) Complex on a Mesoporous ITO Electrode for Water Oxidation2020

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Tanahashi Yuki、Eo Tatsuya、Honta Junichiro、Sato Taisei、Mohamed Eman A.、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Journal of The Electrochemical Society

      巻: 167 号: 16 ページ: 166515-166515

    • DOI

      10.1149/1945-7111/abd3ba

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Photoisomerization and thermal isomerization of ruthenium aqua complexes with chloro-substituted asymmetric bidentate ligands2019

    • 著者名/発表者名
      M. Hirahara, H. Goto, Rei. Yamamoto, M. Yagi, and Y. Umemura
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 9 号: 4 ページ: 2002-2010

    • DOI

      10.1039/c8ra08943d

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Critical Hammett Electron-Donating Ability of Substituent Groups for Efficient Water Oxidation Catalysis by Mononuclear Ruthenium Aquo Complexes2019

    • 著者名/発表者名
      Watabe Shunsuke、Tanahashi Yuki、Hirahara Masanari、Yamazaki Hirosato、Takahashi Kosuke、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 58 号: 19 ページ: 12716-12723

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.9b01623

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Facile and sustainable fabrication of transparent mesoporous IrOx films formed by nanoparticle assembly for efficient electrocatalytic water oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Sato Tsubasa、Abe Naoto、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 3 号: 12 ページ: 3489-3497

    • DOI

      10.1039/c9se00731h

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Characterization and Mechanism of Efficient Visible-Light-Driven Water Oxidation on an in Situ N2-Intercalated WO3 Nanorod Photoanode2019

    • 著者名/発表者名
      Chandra Debraj、Li Dong、Sato Tetsuya、Tanahashi Yuki、Togashi Takanari、Ishizaki Manabu、Kurihara Masato、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Zahran Zaki N.、Saito Kenji、Yui Tatsuto、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      巻: 7 号: 21 ページ: 17896-17906

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.9b04467

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Facile fabrication and nanostructure control of mesoporous iridium oxide films for efficient electrocatalytic water oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      D. Chandra, T. Sato, Y. Tanahashi, R. Takeuchi, M. Yagi,
    • 雑誌名

      Energy

      巻: 173 ページ: 278-289

    • DOI

      10.1016/j.energy.2019.02.072

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Recent Advances in the Development of Molecular Catalyst‐Based Anodes for Water Oxidation toward Artificial Photosynthesis2019

    • 著者名/発表者名
      Zaki N. Zahran, Yuta Tsubonouch, Eman A. Mohamed, Masayuki Yagi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 12 号: 9 ページ: 1775-1793

    • DOI

      10.1002/cssc.201802795

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 歪んだ構造を有する高活性酸素発生錯体モデル2020

    • 著者名/発表者名
      榮治 雅弘、坪ノ内 優太、園川大樹、平原将也、モハメド エマン、ザハラン ザキ、齋藤 健二、由井 樹人、八木 政行
    • 学会等名
      錯体化学会第70回討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 高活性酸素発生触媒開発に向けた二核ルテニウムアコ錯体群のone-pot光異性化戦略2020

    • 著者名/発表者名
      吉田万葉、金子慶太朗、佐藤大成、モハメド エマン、坪ノ内優太、ザハラン ザキ、齊藤健二、由井樹人、八木政行
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] BiVO4光アノードの簡便合成と高効率可視光駆動酸素発生反応2020

    • 著者名/発表者名
      江尾達矢、佐藤大成、モハメド エマン、坪ノ内優太、ザハラン ザキ、齊藤健二、由井樹人、八木政行
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Fe(III)イオンの錯形成反応を用いて合成したα-Fe2O3光アノードによる高効率可視光駆動酸素発生反応2020

    • 著者名/発表者名
      勝木友洋、佐藤大成、モハメド エマン、坪ノ内優太、ザハラン ザキ、齊藤健二、由井樹人、八木政行
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 高平面型N4配位子鉄錯体修飾多孔性金属電極による高効率水の酸化触媒反応2020

    • 著者名/発表者名
      早坂太智、佐藤大成、坪ノ内優太、モハメド エマン、ザハラン ザキ、齊藤健二、由井樹人、八木政行
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Mechanisms of pH-dependent activity for water oxidation by dinuclear ruthenium catalysts on carbon electrodes2020

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Taichi Hayasaka, Yuki Wakai, Taisei Sato, Eman A. Mohamed, Zaki N. Zahran, Kenji Saito, Yui Tatsuto, Masayuki Yag
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] New development of efficient catalyst for water splitting2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Yagi
    • 学会等名
      International Conference on Photocatalysis and Photoenergy 2019 (ICOPP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] C1 化学触媒システムのための酸素発生電極触媒2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Yagi
    • 学会等名
      ゼロエミッションを目指したC1 化学触媒システム開発研究会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素発生電極触媒の現状と新展開2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Yagi
    • 学会等名
      光機能材料研究会第74回講演会、「電極触媒によるエネルギー変換と有用化学品製造」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] A highly efficient transparent water oxidation catalyst toward artificial photosynthesis2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Yagi
    • 学会等名
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3) and International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Immobilization of a Molecular Ruthenium Catalyst on Carbon Electrodes for Efficient and Stable Electrochemical Water Oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Taichi Hayasaka, Yuki Wakai, Eman A. Mohamed, Zaki N. Zahran, Kenji Saito, Yui Tatsuto, Masayuki Yagi
    • 学会等名
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3) and International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Oxides, phosphides, and sulfides of mixed iron/nickel/tungsten as bifunctional water splitting catalysts2019

    • 著者名/発表者名
      Zaki. N. Zahran, Eman A. Mohamed, Yuta Tsubonouchi, Kenji Saito, Tatsuto Yui and Masayuki Yagi
    • 学会等名
      3rd International Solar Fuels Conference (ISF-3) and International Conference on Artificial Photosynthesis-2019 (ICARP2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Highly efficient transparent water oxidation catalysts toward artificial photosynthesis2019

    • 著者名/発表者名
      Masayuki Yagi
    • 学会等名
      The Second International Conference of Polymeric and Organic Materials in Yamagata University (IPOMY)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] ナノ構造制御された酸化タングステンの光・電子機能2019

    • 著者名/発表者名
      八木 政行
    • 学会等名
      第31回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 光透過性混合金属酸化物の低過電圧酸素発生2019

    • 著者名/発表者名
      ザフラン ザキ,モハマド エマン,坪ノ内優太,齊藤健二,由井 樹人,八木政行
    • 学会等名
      2019年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 水の酸化光触媒活性に及ぼすナノワイヤーおよび六角柱酸化タングステンの臨界転移効果2019

    • 著者名/発表者名
      曽根 和哉、立垣 優子、佐藤 太哉、棚橋 祐樹、モハマド エマン、坪ノ内 優太、ザハラン ザキ、齊藤 健二、由井 樹人、八木 政行
    • 学会等名
      2019 年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 二核ルテニウム錯体の不可逆的架橋変換と水の酸化触媒活性に及ぼすその影響2019

    • 著者名/発表者名
      園川 大樹、坪ノ内 優太、モハメド エマン、ザハラン ザキ、齋藤 健二、由井 樹人、八木 政行
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Remarkably stable electrocatalysis for water oxidation by a dinuclear ruthenium complex immobilized on carbon electrodes2019

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Taichi Hayasaka, Yuki Wakai, Eman A. Mohamed, Zaki N. Zahran, Kenji Saito, Yui Tatsuto, Masayuki Yagi
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Physicochemical properties and thermal isomerization of homoleptic ruthenium complexes with asymmetric ligands2019

    • 著者名/発表者名
      Yuta Tsubonouchi, Hiroki Sonokawa, Kenji Saito, Tatsuto Yui, Tsubasa Hatanaka, Yasuhiro Funahashi, Koichi Nozaki, Masayuki Yagi
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Electrochemical water oxidation catalyzed by a dinuclear ruthenium complex having a carboxylate-anthyridine ligand2019

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Sonokawa, Yuta Tsubonouchi, Kenji Saito, Tatsuto Yui, Masayuki Yagi
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 共役大環状配位子を有する卑金属錯体の合成と酸素発生触媒機能2019

    • 著者名/発表者名
      高橋 大生、坪ノ内 優太、齊藤 健二、由井 樹人、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] Photoisomerization: Causes, Behavior and Effects2019

    • 著者名/発表者名
      Y. Tanahashi, S. Watabe, E. A. Mohamed, Y. Tsubonouchi, Z. N. Zahran, M. Hirahara, M. Yagi
    • 総ページ数
      29
    • 出版者
      Nova Science Publishers
    • ISBN
      9781536153132
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書
  • [図書] 錯体化合物辞典2019

    • 著者名/発表者名
      八木政行
    • 総ページ数
      1
    • 出版者
      朝倉書店
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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