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局在性と非局在性の拮抗を解き明かす金属クラスターの電子論開拓

研究課題

研究課題/領域番号 18H03901
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
審査区分 中区分32:物理化学、機能物性化学およびその関連分野
研究機関九州大学

研究代表者

寺嵜 亨  九州大学, 理学研究院, 教授 (60222147)

研究分担者 安池 智一  放送大学, 教養学部, 教授 (10419856)
堀尾 琢哉  九州大学, 理学研究院, 准教授 (40443022)
荒川 雅  九州大学, 理学研究院, 助教 (10610264)
研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2021年度)
配分額 *注記
45,630千円 (直接経費: 35,100千円、間接経費: 10,530千円)
2020年度: 7,930千円 (直接経費: 6,100千円、間接経費: 1,830千円)
2019年度: 9,880千円 (直接経費: 7,600千円、間接経費: 2,280千円)
2018年度: 27,820千円 (直接経費: 21,400千円、間接経費: 6,420千円)
キーワード金属クラスター / 電子構造 / 電子励起 / 電子局在/非局在 / s-d電子相互作用 / 光吸収分光 / 光電子イメージング / 超原子軌道 / 表面プラズモン共鳴
研究成果の概要

電子の局在/非局在現象に焦点を当て、微小な金属粒子中の電子の挙動を解明する研究を推進した。第一に、銀クラスター中のs電子に着目して2量体から90量体までの光吸収スペクトルを測定し、電子励起の集団性を評価して、分子的な挙動からナノ粒子的な様相へと繋がる光学応答の変化を捉えた。第二に、遷移金属原子を添加した銀クラスターを対象に、化学反応と光電子イメージングによる電子構造研究に取り組み、添加原子が内包されるとd電子が非局在化し、電子則に従って安定化学種が形成されることを見出した。このように、原子1個を操るクラスター科学の方法論で、次世代のナノ物質科学の開拓につながる成果をあげた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究は、現状のナノテクノロジーが扱うナノ粒子よりもさらに小さな未開拓サイズ領域の微小金属粒子を研究対象とし、その電子論を展開した点に大きな学術的意義がある。研究成果を発表した論文のうち2報が物理化学分野で国際的に権威ある学術誌のHot Articleに選出されるなど、国内外で高く評価されている。これら金属クラスターは、量子材料をはじめとする次世代材料の中核に位置づけられ、今後、新規機能性材料としてナノフォトニクス、ナノエレクトロニクスなどの変革が期待される点で、社会的意義も大きい。

報告書

(4件)
  • 2021 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (58件)

すべて 2022 2021 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (8件) (うち査読あり 8件) 学会発表 (49件) (うち国際学会 16件、 招待講演 10件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Electron counting in cationic and anionic silver clusters doped with a 3d transition-metal atom: endo- vs. exohedral geometry2022

    • 著者名/発表者名
      Minamikawa Kento、Sarugaku Shun、Arakawa Masashi、Terasaki Akira
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 24 号: 3 ページ: 1447-1455

    • DOI

      10.1039/d1cp04197e

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reaction of nitric oxide molecules on transition-metal-doped silver cluster cations: size- and dopant-dependent reaction pathways2021

    • 著者名/発表者名
      Arakawa Masashi、Horioka Masataka、Minamikawa Kento、Kawano Tomoki、Terasaki Akira
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 23 号: 40 ページ: 22947-22956

    • DOI

      10.1039/d1cp02882k

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A revisit to electronic structures of cobalt-doped silver cluster anions by size-dependent reactivity measurement2020

    • 著者名/発表者名
      K. Minamikawa, M. Arakawa, K. Tono, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters

      巻: 753 ページ: 137613-137613

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2020.137613

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preadsorption effect of carbon monoxide on reactivity of cobalt cluster cations toward hydrogen2020

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, D. Okada, S. Kono, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry A

      巻: 1242 号: 47 ページ: 9751-9756

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.0c05819

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reaction kinetics of nitric oxide on size-selected silver cluster cations2020

    • 著者名/発表者名
      M. Arakawa, M. Horioka, K. Minamikawa, T. Kawano, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 124 号: 49 ページ: 26881-26888

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.0c08890

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Improvement of reflectron time-of-flight mass spectrometer for better convergence of ion beam2020

    • 著者名/発表者名
      T. Handa, T. Horio, M. Arakawa, A. Terasaki
    • 雑誌名

      Int. J. Mass Spectrom.

      巻: 451 ページ: 116311-116311

    • DOI

      10.1016/j.ijms.2020.116311

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electronic and geometric effects on chemical reactivity of 3d-transition-metal-doped silver cluster cations toward oxygen molecules2019

    • 著者名/発表者名
      S. Sarugaku, M. Arakawa, T. Kawano, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 123 号: 42 ページ: 25890-25897

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b05117

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Analysis of cluster growth in magnetron-sputtering metal-cluster source by optical emission spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 48 号: 12 ページ: 1537-1540

    • DOI

      10.1246/cl.190727

    • NAID

      130007757565

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] CWレーザー光電子画像観測法による超原子軌道イメージング2022

    • 著者名/発表者名
      堀尾琢哉、南川賢人、西里 将、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      レーザー学会 第42回年次大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 光電子イメージングによる銀クラスター負イオンの超原子軌道の探究2022

    • 著者名/発表者名
      西里 将、南川賢人、橋本治暉、松本一陽、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] セリウム添加銀クラスター正イオンの電子構造・幾何構造:酸素との反応性を介したサイズ効果の探究2021

    • 著者名/発表者名
      林 奈穂、南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 光解離および光吸収分光による銀クラスター正イオンの構造成長の探索2021

    • 著者名/発表者名
      河野 聖、河村 駿、森下健介、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] イオン軌道シミュレーションを用いた線形イオントラップ内のイオン密度分布の解析2021

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第101春季年会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 酸素との反応性を介した遷移金属添加銀クラスター正・負イオンの3d電子の局在/非局在性探究:電子数と幾何構造の効果2021

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第19回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Photoelectron imaging of metal cluster anions using a continuous wave laser source2021

    • 著者名/発表者名
      T. Horio, K. Minamikawa, T. Nishizato, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      第36回化学反応討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Formation of metal cluster ion beams investigated by mass spectrometry and optical emission spectroscopy2021

    • 著者名/発表者名
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      The 29th (XXIX) International Symposium on Molecular Beams (ISMB2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Reflectron time-of-flight mass spectrometer with improved convergence of an ion beam2021

    • 著者名/発表者名
      T. Handa, T. Horio, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      The 29th (XXIX) International Symposium on Molecular Beams (ISMB2021)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CWレーザーダイオードを用いた金属クラスター負イオンの光電子画像観測2021

    • 著者名/発表者名
      堀尾琢哉、南川賢人、西里 将、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスター正イオン上での一酸化窒素分子の逐次反応:サイズに依存した反応経路2021

    • 著者名/発表者名
      荒川 雅、堀岡正崇、南川賢人、河野知生、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 飛跡シミュレーションを用いた線形イオントラップ内のイオン分布解析2021

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] サイズ選別銀クラスター正イオンの多光子解離分光:幾何構造の推移に応じたスペクトルの形状変化2021

    • 著者名/発表者名
      河村 駿、河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第15回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Electronic properties of silver and doped-silver clusters studied by laser spectroscopy and chemical reaction2021

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki
    • 学会等名
      Pacifichem: Advanced Functional Clusters and Nanostructured Materials (Symposium #416)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Cluster-growth analysis by optical emission spectroscopy in a magnetron-sputtering metal-cluster source2021

    • 著者名/発表者名
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Pacifichem: Advanced Functional Clusters and Nanostructured Materials (Symposium #416)
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] マグネトロンスパッタ法での金属クラスター成長:発光分光による解析2020

    • 著者名/発表者名
      河野 聖、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第18回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] イオン軌道シミュレーションによる線形イオントラップ内のイオン密度分布の解析2020

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、堀尾琢哉、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第18回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] コバルト添加銀クラスター負イオンの電子構造:反応性測定に基づく光電子スペクトルの再解析2020

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、荒川 雅、登野健介、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第18回大会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスター正イオンの光吸収分光:2量体から40量体まで2020

    • 著者名/発表者名
      河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      分子科学会オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 酸素との反応性を介したセリウム添加銀クラスター正イオンの電子構造探究2020

    • 著者名/発表者名
      林 奈穂、南川賢人、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      分子科学会オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 酸素との反応性に基づくコバルト添加銀クラスター負イオンの電子構造解析:光電子分光の再解釈2020

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、荒川 雅、登野健介、寺嵜 亨
    • 学会等名
      分子科学会オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Transition-metal-doped silver clusters: Examining electron-counting effect in cations and anions2020

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki, K. Minamikawa, and M. Arakawa
    • 学会等名
      Symposium on Size-Selected Clusters (S3C)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Electron counting in cationic and anionic silver clusters doped with a transition-metal atom2019

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki, K. Minamikawa, and M. Arakawa
    • 学会等名
      The 10th Conference of the Asian Consortium on Computational Materials Science (ACCMS-10)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Evolution of optical responses of free silver clusters as a function of size2019

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki
    • 学会等名
      The 76th Fujihara Seminar, International Workshop on Designer Nanocluster Materials -From Gas Phase to Condensed Phase-
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Cluster growth in the magnetron-sputtering cluster source studied by optical emission spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      The 76th Fujihara Seminar, International Workshop on Designer Nanocluster Materials -From Gas Phase to Condensed Phase-
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Exploring electronic and geometric structures of both cationic and anionic transition-metal-doped silver clusters via reaction with dioxygen2019

    • 著者名/発表者名
      K. Minamikawa, N. Hayashi, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      The 76th Fujihara Seminar, International Workshop on Designer Nanocluster Materials -From Gas Phase to Condensed Phase-
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Size-dependent optical responses of free silver clusters studied by trapped-ion spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki
    • 学会等名
      The 15th DAE-BRNS Biennial Trombay Symposium on Radiation & Photochemistry (TSRP-2020)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] A study on cluster growth in the magnetron-sputtering metal-cluster source by optical emission spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      S. Kono, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Workshop on Advances in Cluster Beam Deposition
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Emergence of plasmonic behavior in free silver clusters, AgN+, studied by photofragmentation spectroscopy in the size range up to N = 702019

    • 著者名/発表者名
      T. Horio, S. Fujimoto, S. Kono, M. Arakawa, T. Yasuike, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Materials Research Meeting 2019 Symposium G-4 Plasmonic Materials: from Fundamentals to Applications
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 遷移金属添加銀クラスター正イオンと一酸化窒素分子との反応:サイズと添加元素に依存した反応経路の変化2019

    • 著者名/発表者名
      堀岡正崇、荒川 雅、南川賢人、西川享佑、河野知生、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第17回大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] イオンビーム集束性能を向上させたリフレクトロン型飛行時間質量分析計の設計と実証2019

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、堀尾琢哉、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      ナノ学会第17回大会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 孤立金属化合物クラスターの生成・分析における分光測定の活用2019

    • 著者名/発表者名
      荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第79回分析化学討論会 スペクトロスコピー分析化学とその展開
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 化学反応性を指標とした遷移金属添加銀クラスター正・負イオンの電子構造研究:s-d相互作用への電子数と幾何構造の効果2019

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、林 奈穂、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 遷移金属を添加した銀クラスター正イオンと一酸化窒素分子との反応:サイズと添加元素に依存した反応経路2019

    • 著者名/発表者名
      荒川 雅、堀岡正崇、西川享佑、南川賢人、河野知生、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] イオンビーム集束性を向上させたリフレクトロン型飛行時間質量分析計2019

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、堀尾琢哉、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] マグネトロンスパッタ金属クラスター源の発光分析によるクラスター成長条件の解析2019

    • 著者名/発表者名
      河野 聖、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 銀クラスター正イオンの光吸収・解離過程:2-40量体のサイズ依存性2019

    • 著者名/発表者名
      河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] リフレクトロン型飛行時間質量分析計の検出効率向上:イオンビーム集束性能の改善2019

    • 著者名/発表者名
      飯田岳史、堀尾琢哉、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Electronic structures of cobalt-doped silver cluster anions, AgNCo-, revisited: refined analysis of photoelectron spectra in light of chemical reactivity2019

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、荒川 雅、登野健介、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第100春季年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Transition-metal-doped silver clusters: cations and anions2019

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki
    • 学会等名
      Gordon Research Conference on Gaseous Ions: Structures, Energetics and Reactions
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] レーザー・放射光とイオントラップ技術による孤立金属クラスターの分光2019

    • 著者名/発表者名
      寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本分光学会 中国四国支部 平成30年度年次講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 酸素分子との反応性を介した遷移金属添加銀クラスターイオンAgNM+/-の電子構造研究:18電子系における電子構造と幾何構造の相関2019

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、堀岡正崇、河野知生、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 遷移金属原子を添加した銀クラスター正イオンと一酸化窒素分子との反応:サイズおよび添加元素による反応経路と生成物の変化2019

    • 著者名/発表者名
      堀岡正崇、西川享佑、南川賢人、河野知生、西浦 隼、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 光吸収による電子の集団励起:銀クラスター40-70量体2019

    • 著者名/発表者名
      藤本周平、河野 聖、荒川 雅、堀尾琢哉、安池智一、寺嵜 亨
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Finite-size effect in dilute magnetic alloy of silver in the small cluster regime2018

    • 著者名/発表者名
      A. Terasaki, K. Minamikawa, M. Horioka, and M. Arakawa
    • 学会等名
      7th Interdisciplinary Symposium on Materials Chemistry (ISMC-2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Exploring electronic structures of transition-metal-doped silver clusters: Effect of electron count studied by chemical reaction of cations and anions2018

    • 著者名/発表者名
      K. Minamikawa, M. Horioka, T. Kawano, M. Arakawa, and A. Terasaki
    • 学会等名
      Nineteenth International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters (ISSPIC 19)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酸素との化学反応性を介した遷移金属添加銀クラスターイオンの電子構造研究2018

    • 著者名/発表者名
      南川賢人、堀岡正崇、河野知生、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 遷移金属原子を添加した銀クラスター正イオンAgNM+(M = Sc-Ni)と一酸化窒素分子との反応: 添加元素による反応性・生成物の変化2018

    • 著者名/発表者名
      堀岡正崇、西川享佑、南川賢人、河野知生、西浦 隼、荒川 雅、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] TD-DFT計算による銀クラスター正イオンの電子励起における集団性の評価2018

    • 著者名/発表者名
      藤本周平、河野 聖、荒川 雅、安池智一、寺嵜 亨
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門量子化学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/quantum/index_j.php

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実績報告書 2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2018-04-23   更新日: 2023-01-30  

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