研究課題
特別研究員奨励費
フィールド観測される二次有機エアロゾル (SOA) の量を説明するためには，気相中での化学反応以外のメカニズムが必要であると指摘されている．例えば，水を含むエアロゾル界面での化学反応により低揮発性の分子が生成し，安定な核が生成する機構が提案されている．近年，バルクpH<4 の気液界面では，二重結合をもつ有機化合物はヒドロニウムイオン (H3O+) からプロトンを受け取り，カルボカチオンを生じることが明らかになった．カルボカチオンは反応性が高く，他のC=C 二重結合をもつ化合物と反応し，高分子量体を生成する (カチオン重合)．エレクトロスプレーイオン化質量分析法 (ESI-MS) によって， VOC の水表面での化学反応をその場測定し，SOA の生成や成長における核となりうる高分子量体が水表面でどのように生じるかを調べた．アルコール基を含む揮発性有機化合物の吹き付け実験を行った．OH基がヒドロニウムイオン (H3O+) からプロトンを受け取り，オキソニウムイオン (R-OH2+) が生じることが確認された．また，揮発性有機化合物が二重結合を含む場合にアルコールが脱水したオリゴマーやエーテルが生成することが確認された．酸性気液界面でオキソニウムイオンが脱水し，それに伴ってカチオン重合が開始すると考えられる．また，カルボカチオンがアルコールの求核攻撃を受けることで，エーテルが生じたと考えられる．二重結合を含む揮発性有機化合物についてのみ，脱水重合，及びエーテル化が確認されたことから，本実験においても気液界面での水との相互作用によってカルボカチオン中間体が安定化した影響があると考えられる．
令和2年度が最終年度であるため、記入しない。
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The Journal of Physical Chemistry C
巻: 123 号: 35 ページ: 21662-21669
10.1021/acs.jpcc.9b07380
The Journal of Physical Chemistry Letters
巻: 11 号: 1 ページ: 67-74
10.1021/acs.jpclett.9b03110
Physical Chemistry Chemical Physics
巻: 20 号: 22 ページ: 15400-15410
10.1039/c8cp01551a
巻: 20 号: 39 ページ: 25256-25267
10.1039/c8cp04993a
巻: 122 号: 43 ページ: 25092-25101
10.1021/acs.jpcc.8b08355
