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表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する新規複合型触媒の創成

研究課題

研究課題/領域番号 18J20246
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 構造・機能材料
研究機関大阪大学

研究代表者

吉井 丈晴  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2018-04-25 – 2021-03-31
研究課題ステータス 採択後辞退 (2020年度)
配分額 *注記
3,100千円 (直接経費: 3,100千円)
2020年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2019年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
キーワード表面プラズモン共鳴 / シングルサイト触媒 / Auナノロッド / 還元型酸化グラフェン / 層状カーボンナイトライド / C-Cカップリング反応 / 直接過酸化水素合成反応 / 光触媒的二酸化炭素還元反応 / グラフェン
研究実績の概要

当該研究では、新しいプラズモニックナノ構造触媒の開発を行い、表面プラズモン共鳴による活性向上を最大化することを目的としている。昨年度は、Pdクラスター担持還元型酸化グラフェン(rGO)被覆Auナノロッド触媒を調製し、その構造同定と触媒活性評価を行った。
本年度は、rGO層上で触媒活性種の構造制御が可能であることに着目し、触媒の調製と特性評価を行った。Auナノロッド表面上でGOとPd前駆体を同時に水素還元することで、均一な粒子径を有するPdナノ粒子担持rGO被覆Au触媒が得られた。触媒を可視光照射下での直接過酸化水素合成反応に適用すると、暗所下に比べて約7倍生成量が向上した。種々の実験から、Auの表面プラズモン共鳴によって生じた熱電子がrGOを介してPdへと至り、Pd上でのH2活性化を促進していることが分かり、これに起因して反応が加速されたものと考察した。
以上の結果を踏まえ、当該研究の最終目的である表面プラズモン共鳴とシングルサイト活性種の協奏効果を発現する複合型触媒の開発を試みた。rGOと同様の層状構造を有する層状カーボンナイトライド(g-C3N4)を用いて触媒調製を行い、シングルサイトCo固定化g-C3N4被覆Auナノロッド触媒を合成し、各種キャラクタリゼーションによりその構造を同定した。触媒を可視光照射下での光触媒的二酸化炭素還元反応に適用すると、シングルサイトCo担持g-C3N4単体に比べて約3倍の活性を示した。Auナノロッドの表面プラズモン共鳴により、周囲のシングルサイトCo担持g-C3N4が活性化されたものと推察された。
以上のように、当該年度においてはrGOおよびg-C3N4上で活性種構造制御された触媒系を構築し、それぞれの特長を活かした反応へ応用することができた。これらの結果は、今後のプラズモニックナノ構造触媒の開発に対してその設計指針を提供するものである。

現在までの達成度 (段落)

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

今後の研究の推進方策

翌年度、交付申請を辞退するため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (20件) (うち国際学会 6件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Design of Pd-Graphene-Au Nanorod Nanocomposite Catalyst for Boosting Suzuki-Miyaura Coupling Reaction by Assistance of Surface Plasmon Resonance2019

    • 著者名/発表者名
      Yoshii Takeharu、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 123 号: 40 ページ: 24575-24583

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b06609

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Engineering of Surface Environment of Pd Nanoparticle Catalysts on Carbon Support with Pyrene-Thiol Ligands for Semihydrogenation of Alkynes2019

    • 著者名/発表者名
      Yoshii Takeharu、Umemoto Daiki、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 11 号: 41 ページ: 37708-37719

    • DOI

      10.1021/acsami.9b12470

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] プラズモニックナノ構造触媒の研究動向―共鳴励起キャリアを最大限活用するナノ構造デザイン2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、山下弘巳
    • 雑誌名

      化学

      巻: 74 ページ: 72-73

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [雑誌論文] Effects of Carbon Support Nanostructures on the Reactivity of Ru Nanoparticle Catalyst in Hydrogen Transfer Reaction2018

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Kazuki Nakatsuka, Tatsuya Mizobuchi, Yasutaka Kuwahara, Hiroyuki Itoi, Kohsuke Mori, Takashi Kyotani, Hiromi Yamashita
    • 雑誌名

      Organic Process Research & Development

      巻: 22 号: 12 ページ: 1580-1585

    • DOI

      10.1021/acs.oprd.8b00207

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属有機構造体(MOF)の金属クラスターを利用した触媒開発2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 雑誌名

      化学工業

      巻: 69 ページ: 681-687

    • NAID

      40021664065

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Development of Pd/Graphene-Au Nanorod Nanocomposite Catalyst for Boosting Suzuki-Miyaura Coupling by Surface Plasmon Resonance2019

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      The 17th Korea-Japan Symposium on Catalysis (KJSC2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of Size-controlled Co Catalysts from Single-site to Nanoparticles on Carbon Supports2019

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      23rd Annual Green Chemistry & Engineering Conference and 9th International Conference on Green and Sustainable Chemistry (GC&E/GSC-9)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthesis of Pd Supported on Graphene-coated Au Nanorods Catalysts for Surface Plasmon-enhanced Reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      The 8th Asia Pacific Congress on Catalysis (APCAT-8)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Design of Pd/Graphene-Au Nanorod Nanocomposite Catalyst for Surface Plasmon Resonance-Enhanced Reaction2019

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      Osaka-Shanghai Joint Workshop for Energy/Environmental Materials and Applications (JWEEMA2019)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Pdクラスター担持rGO被覆Auナノロッド触媒の調製とプラズモニック触媒反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第38回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 還元型酸化グラフェン被覆Pd/Auナノロッドによるプラズモニック触媒反応2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第8回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 還元型酸化グラフェンで被覆したPd/Auナノロッドによるプラズモニック触媒反応2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第40回触媒学会若手会「夏の研修会」
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ピレン基修飾 Pdナノ粒子担持カーボン触媒の調製とアルキン部分水素化反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、梅本大樹、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第124回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ピレン基で修飾したカーボン担持Pdナノ粒子触媒の開発と部分水素化反応への応用2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、梅本大樹、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第49回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] カーボンブラック担持ピレン基修飾Pdナノ粒子触媒の調製とその部分水素化特性2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、梅本大樹、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第46回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] rGO被覆Auナノロッド担持Pd触媒の調製と表面プラズモン共鳴によるカップリング反応活性の向上2019

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第123回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Coナノ粒子をテンプレートにしたカーボン担持Pd-Co触媒の調製と部分水素化への応用2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、中塚和希、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第7回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] カーボン被覆Auナノロッド担持Pd触媒の調製と表面プラズモン共鳴による活性向上2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      触媒学会若手会第39回夏の研修会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Carbon-Supported Pd-Co Bimetallic Catalysts Templated by Co Nanoparticles for Selective Hydrogenation2018

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Kazuki Nakatsuka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      TOCAT8
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 表面プラズモン共鳴を示すカーボン被覆Auナノロッド担持Pd触媒の開発と触媒特性の向上2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      2018年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Pd担持カーボン被覆Auナノロッド触媒の調製と表面プラズモン共鳴による触媒活性の向上2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] カーボン被覆Auナノロッド担持Pd触媒の調製と表面プラズモン共鳴を利用した触媒反応への応用2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第48回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Pdクラスター担持カーボン被覆Auナノロッド触媒の調製と表面プラズモン共鳴を利用した鈴木宮浦カップリング反応における活性向上2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第8回CSJ化学フェスタ2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 還元型酸化グラフェン被覆Auナノロッド担持Pd触媒の調製と表面プラズモン共鳴を利用した触媒反応への応用2018

    • 著者名/発表者名
      吉井丈晴、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第45回炭素材料学会年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of Cobalt Nanoparticles Templated Carbon-supported Palladium-Cobalt Bimetallic Catalysts for Selective Hydrogenation2018

    • 著者名/発表者名
      Takeharu Yoshii, Kazuki Nakatsuka, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      Advances in Zeolite Chemistry and Catalysis
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 山下研究室ホームページ

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/msp1/MSP1-HomeJ.htm

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書 2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2018-05-01   更新日: 2024-03-26  

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