プラスチック上グラファイト薄膜の創製と革新二次電池への応用

• 研究課題/領域番号: 18J20904
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 電子・電気材料工学
• 研究機関: 筑波大学
• 研究代表者: 村田 博雅 筑波大学, 数理物質科学研究科, 特別研究員(DC1)
• 研究期間 (年度): 2018-04-25 – 2021-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2020年度)
• 配分額: 2,500千円 (直接経費: 2,500千円); 2020年度: 800千円 (直接経費: 800千円); 2019年度: 800千円 (直接経費: 800千円); 2018年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
• キーワード: グラファイト薄膜 / 層交換 / 二次電池

研究実績の概要

電気自動車や携帯機器のバッテリーの革新を目指し、二次電池の全固体化・薄膜化の研究が活発化している。中でも、軽くて柔らかい「フレキシブル全固体薄膜二次電池」は、どこにでも設置できることに加え、積層による高性能化が容易であり、「究極の電池形態」といえる。その実現のための要素技術として、負極材料であるグラファイト薄膜（厚い多層グラフェン）をプラスチック上に合成し、バルク・グラファイト級の負極特性を実証することを目標とした。
昨年度までの研究において、プラスチック上へのグラファイト薄膜の合成を検討した結果、グラファイト薄膜/Ni/プラスチックという負極構造を合成することに成功した。
グラファイト薄膜の負極特性を評価するためには、基板に金属箔を用いた負極を作製し、現行のコイン型電池に組み込む必要がある。そこで、Ni/非晶質C/Mo箔構造を製膜し熱処理することで、グラファイト/Ni/Mo箔構造を形成した。作製した試料とLiを対向させたコイン型電池を作製し、電池測定を行った。その結果、グラファイト薄膜のグラフェン層間へのLiイオンの脱挿入が確認でき、層交換合成したグラファイト薄膜の負極動作を実証した。また、層交換合成したグラファイト薄膜がバルク・グラファイトの理論容量を上回る容量を持つことが明らかとなった。
層交換合成したグラファイト薄膜はバルク・グラファイトに比べて欠陥や粒界などのスキマを多く有するため、グラフェン層間へのLiイオンの脱挿入に加えて、スキマへのLiイオンの脱挿入が容量に寄与することに起因する。このため、バルク・グラファイトを上回る容量が得られたと考えられる。
以上の研究により、プラスチック上グラファイト薄膜合成を達成するとともに、良好な二次電池負極特性を得られ、DC1における提案内容を完遂した。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [雑誌論文] 350 °C synthesis of high-quality multilayer graphene on an insulator using Ni-induced layer exchange (2020)
  • 著者名/発表者名: Murata Hiromasa、Nozawa Koki、Saitoh Noriyuki、Yoshizawa Noriko、Suemasu Takashi、Toko Kaoru
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 5 ページ: 055502-055502
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ab839d
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impact of the carbon membrane inserted below Ni in the layer exchange of multilayer graphene (2020)
  • 著者名/発表者名: Murata H.、Saitoh N.、Yoshizawa N.、Suemasu T.、Toko K.
  • 雑誌名: CrystEngComm 巻: 22 号: 18 ページ: 3106-3109
  • DOI: 10.1039/d0ce00394h
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multilayer Graphene Battery Anodes on Plastic Sheets for Flexible Electronics (2020)
  • 著者名/発表者名: Murata Hiromasa、Nakajima Yoshiki、Kado Yuya、Saitoh Noriyuki、Yoshizawa Noriko、Suemasu Takashi、Toko Kaoru
  • 雑誌名: ACS Applied Energy Materials 巻: 3 号: 9 ページ: 8410-8414
  • DOI: 10.1021/acsaem.0c01030
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fe-Induced Layer Exchange of Multilayer Graphene for Rechargeable Battery Anodes (2020)
  • 著者名/発表者名: Y. Nakajima, H. Murata, N. Saitoh, N. Yoshizawa, T. Suemasu, and K. Toko
  • 雑誌名: Applied Physics Express 巻: 13 号: 2 ページ: 25501-25501
  • DOI: 10.7567/1882-0786/ab5e3a
  • NAID: 120007127619
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low-Temperature (400 °C) Synthesis of Multilayer Graphene by Metal-Assisted Sputtering Deposition (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Nakajima, H. Murata, N. Saitoh, N. Yoshizawa, T. Suemasu, and K. Toko
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 4 号: 4 ページ: 6677-6677
  • DOI: 10.1021/acsomega.9b00420
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Impact of Amorphous-C/Ni Multilayers on Ni-Induced Layer Exchange for Multilayer Graphene on Insulatores (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, N. Saitoh, N. Yoshizawa, T. Suemasu, and K. Toko
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 4 号: 10 ページ: 14251-14251
  • DOI: 10.1021/acsomega.9b01708
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] High-Electrical-Conductivity Multilayer Graphene Formed by Layer Exchange with Controlled Thickness and Interlayer (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, Y. Nakajima, N. Saitoh, N. Yoshizawa, T. Suemasu, and K. Toko
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 9 号: 1 ページ: 1-5
  • DOI: 10.1038/s41598-019-40547-0
  • NAID: 120007128094
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Metal Catalysts for Layer Exchange Growth of Multilayer Graphene (2018)
  • 著者名/発表者名: Y. Nakajima, H. Murata, N. Saitoh, N. Yoshizawa, T. Sueamsu, and K. Toko
  • 雑誌名: ACS Appl. Mater. Interfaces 巻: 10 号: 48 ページ: 41664-41669
  • DOI: 10.1021/acsami.8b14960
  • 査読あり
• [学会発表] Ni-Induced Layer Exchange of Multilayer Graphene on Plastic Substrate for Flexible Rechargeable Battery Anode (2020)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, T. Suemasu, and K. Toko
  • 学会等名: 2020 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM 2020)
  • 国際学会
• [学会発表] Improving crystal and electrical properties of multilayer graphene on insulator formed by Ni-induced layer exchange (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, Y. Nakajima, T. Suemasu, and K. Toko
  • 学会等名: Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials 2019 (APAC SILICIDE 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Comprehensive Study of Metal-Induced Layer-Exchange for High-Quality Multilayer Graphene (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, Y. Nakajima, T. Suemasu, and K. Toko
  • 学会等名: 2019 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM 2019)
  • 国際学会
• [学会発表] Multilayer graphene: Layer-exchange synthesis of multilayer graphene for flexible carbon electronics (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, T. Suemasu, and K. Toko
  • 学会等名: 2019 European Materials Research Society (E-MRS) Fall Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] High-quality multilayer graphene formed by thickness-controlled metal-induced layer exchange (2019)
  • 著者名/発表者名: H. Murata, T. Suemasu, and K. Toko
  • 学会等名: 2019 European Materials Research Society (E-MRS) Fall Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 金属誘起層交換合成によるグラファイト薄膜の合成と薄膜二次電池応用 (2019)
  • 著者名/発表者名: 村田 博雅, 中島 義基, 加登 裕也, 吉澤 徳子, 末益 崇, 都甲 薫
  • 学会等名: 第46回炭素材料学会年会
• [学会発表] 多層グラフェンの層交換合成と二次電池応用 (2019)
  • 著者名/発表者名: 村田 博雅, 中島 義基, 加登 裕也, 吉澤 徳子, 末益 崇, 都甲 薫
  • 学会等名: 第67回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Low-temperature synthesis of multilayer graphene on glass by Ni-induced layer exchange (2018)
  • 著者名/発表者名: Hiromasa Murata, Takashi Suemasu, Kaoru Toko
  • 学会等名: European Materials Research Society (E-MRS) Fall Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Guidelines for metal selection to induce layer exchange growth of multilayer graphene (2018)
  • 著者名/発表者名: Hiromasa Murata, Yoshiki Nakajima, Takashi Suemasu, Kaoru Toko,
  • 学会等名: European Materials Research Society (E-MRS) Fall Meeting
  • 国際学会 / 招待講演
• [備考] 環境半導体・磁性体研究室ホームページ
  • URL: http://www.bk.tsukuba.ac.jp/~ecology/