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分子動力学計算に基づくペロブスカイト太陽電池における有機カチオンの機能の解明

研究課題

研究課題/領域番号 18J21325
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関早稲田大学

研究代表者

浦谷 浩輝  早稲田大学, 先進理工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2018-04-25 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2020年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2019年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2018年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
キーワード非断熱 / 分子動力学 / ペロブスカイト太陽電池 / DFTB / ポーラロン / 分割統治法 / 密度汎関数強束縛法 / 分子動力学法
研究実績の概要

光励起状態にある物質のダイナミクスは、太陽電池等の応用的観点から重要であるとともに、基礎科学的にも興味深いテーマを多数含んでいる。本研究では、ペロブスカイト太陽電池材料として知られる鉛ハライドペロブスカイトにおける光励起状態ダイナミクスを理解することを念頭に、効率的な非断熱分子動力学計算手法の開発とその応用を行ってきた。
本年度は、開発してきた手法をもとに、より広範な系・現象を扱えるよう拡張した。前年度までに、効率的な量子化学計算手法である時間依存(TD)密度汎関数強束縛(DFTB)法と、系を小さく分割して解くことで大規模系を扱う分割統治(DC)法を基本に、非断熱分子動力学手法の一種であるsurface hopping法を実装した。しかし、TD-DFTB法の制約により、励起状態から基底状態への無輻射失活過程については扱うことができなかった。
本年度は、基底状態と励起状態の間のポテンシャル交差を簡便にかつ良好な精度で記述するspin flip理論を上記手法に導入することにより、無輻射失活過程を記述可能な大規模非断熱分子動力学シミュレーション手法を開発した。また、開発した手法をアゾベンゼンの光異性化反応に応用し、異性化量子収率や反応の時間スケールについて、より高コストな量子化学計算と同程度の精度を与えることを確認した。溶液系に対する検証も行い、溶媒依存性についても定性的に妥当な結果を得た。さらに、テトラフェニルエチレン(TPE)とその一部をOで架橋した誘導体(2OTPE)に対する応用も行った。実験的に、TPEは溶液中で速やかに無輻射失活するためほとんど蛍光を示さないが、2OTPEは強い蛍光を示すことが知られる。本シミュレーションにより、TPEの無輻射失活メカニズムを解明するとともに、2OTPEでこれが抑制される理由を明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2021 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Trajectory Surface Hopping Approach to Condensed-Phase Nonradiative Relaxation Dynamics Using Divide-and-Conquer Spin-Flip Time-Dependent Density-Functional Tight Binding2021

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani, Takeshi Yoshikawa, and Hiromi Nakai
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 17 号: 3 ページ: 1290-1300

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.0c01155

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Simulating the Coupled Structural-Electronic Dynamics of Photoexcited Lead Iodide Perovskites2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani and Hiromi Nakai
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 11 号: 11 ページ: 4448-4455

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.0c01028

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Non-adiabatic molecular dynamics with divide-and-conquer type large-scale excited-state calculations2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani and Hiromi Nakai
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 152 号: 22 ページ: 224109-224109

    • DOI

      10.1063/5.0006831

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fast Nonadiabatic Molecular Dynamics via Spin-Flip Time-Dependent Density-Functional Tight-Binding Approach: Application to Nonradiative Relaxation of Tetraphenylethylene with Locked Aromatic Rings2020

    • 著者名/発表者名
      Uratani Hiroki、Morioka Toshiki、Yoshikawa Takeshi、Nakai Hiromi
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Theory and Computation

      巻: 16 号: 12 ページ: 7299-7313

    • DOI

      10.1021/acs.jctc.0c00936

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Quantum mechanical molecular dynamics simulations of polaron formation in methylammonium lead iodide perovskite2020

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani, Chien-Pin Chou, and Hiromi Nakai
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 22 号: 1 ページ: 97-106

    • DOI

      10.1039/c9cp04739e

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 分割統治型励起状態計算に基づく大規模非断熱分子動力学手法の開発2020

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 中井 浩巳
    • 学会等名
      分子科学会オンライン討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] 分割統治型励起状態計算に基づく凝縮系非断熱分子動力学シミュレーション手法の開発と応用2020

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 森岡 俊貴, 吉川 武司, 中井 浩巳
    • 学会等名
      第34回 分子シミュレーション討論会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Divide-and-conquer DFTB-MD simulations of polaron formation process in a lead halide perovskite material2019

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani, Chien-Pin Chou, and Hiromi Nakai
    • 学会等名
      10th Triennal Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics (ISTCP-X)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Large-Scale Quantum Mechanical Molecular Dynamics Simulations of Polaron Formation Process in a Lead Halide Perovskite Material Using Divide-and-Conquer Type Density-Functional Tight-Binding Method2019

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Uratani, Chien-Pin Chou, and Hiromi Nakai
    • 学会等名
      The Ninth Conference of the Asia-Pacific Association of Theoretical and Computational Chemists (APCTCC-9)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分割統治型密度汎関数強束縛法によるペロブスカイト太陽電池材料におけるポーラロン形成動力学シミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 周 建斌, 中井 浩巳
    • 学会等名
      第22回理論化学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] ペロブスカイト太陽電池材料におけるポーラロン形成の量子的分子動力学シミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 周 建斌, 中井 浩巳
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会春季年会2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 鉛ハライドペロブスカイト材料におけるポーラロン形成過程の量子分子動力学シミュレーション2019

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 周 建斌, 中井 浩巳
    • 学会等名
      第13回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 密度汎関数強束縛法に基づくペロブスカイト太陽電池におけるキャリア特性の研究 第12回分子科学討論会2018

    • 著者名/発表者名
      浦谷 浩輝, 周 建斌, 中井 浩巳
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2018-05-01   更新日: 2024-03-26  

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