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多次元イメージングによるリチウム固体電解質の粒界構造及びイオン伝導特性の解明

研究課題

研究課題/領域番号 18J23187
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 構造・機能材料
研究機関東京大学

研究代表者

佐々野 駿  東京大学, 大学院工学系研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2018-04-25 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
2020年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2019年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2018年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワードリチウムイオン電池 / 固体電解質 / 粒界抵抗 / 電気化学歪み顕微鏡 / 走査透過型電子顕微鏡
研究実績の概要

本研究ではリチウムイオン電池の固体電解質材料の候補物質であるLLTOについて,その粒界抵抗の起源を明らかにすることを目的として実験・解析を進めてきた.本年度はLLTOの粒界における電荷状態・イオン伝導度および原子・電子構造の系統的調査を行った.
双結晶法とPLD法を融合して格子整合度の異なるLLTOΣ5およびΣ13対応粒界を設計・作製し,ケルビンプローブ顕微鏡(KPFM)および電気化学歪み顕微鏡(ESM)を併用して粒界の伝導度および表面電位の測定を行った.KPFM測定の結果,Σ5粒界では電気的中性が保たれているのに対し,Σ13粒界はバルクに比べて正に帯電していることが明らかとなった.また,ESMによる測定の結果,Σ5粒界では伝導度がバルクと同程度であるのに対し,Σ13粒界近傍において伝導度の明らかな低下が観察された.
さらに,走査透過型電子顕微鏡(STEM)および電子エネルギー損失分光(EELS)を用いて粒界における原子構造・電子状態の解析を行った.Σ5粒界はバルクと同一の原子配列や電子状態を有しており,このような構造的特徴により電気的中性が保たれていることが示唆された.一方,Σ13粒界では多くの酸素空孔が形成されることでΣ13粒界コアが正に帯電していることが示唆される.
以上のKPFM,ESM,STEMおよびEELSによる結果から,Σ5粒界と比較して整合度の低いΣ13粒界において,正電荷を帯びた荷電欠陥である酸素空孔が数多く形成されて粒界コアが正に帯電し,電荷補償のために粒界近傍におけるLi濃度の減少および伝導度の低下が誘起されていることが強く示唆される.また本結果から,LLTOの粒界における酸素空孔の形成およびLi濃度の低下を抑制することにより,粒界における伝導度低下の抑制につながることが期待される.

現在までの達成度 (段落)

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

令和2年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2020 実績報告書
  • 2019 実績報告書
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (13件)

すべて 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 5件)

  • [雑誌論文] Grain boundary Li-ion conductivity in (Li0.33La0.56)TiO3 polycrystal2020

    • 著者名/発表者名
      S. Sasano, R. Ishikawa, K. Kawahara, T. Kimura, Y. H. Ikuhara, N. Shibata, Y. Ikuhara
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: 116 号: 4 ページ: 4-4

    • DOI

      10.1063/1.5141396

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] (Li,La)TiO3対称傾角粒界における原子・電子構造とリチウムイオン伝導物性2020

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿,石川亮,太田裕道,柴田直哉,幾原雄一
    • 学会等名
      第14回物性科学領域横断研究会
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [学会発表] Atomistic Structures and Li-ion Conductivities at High-angle Tilt Grain Boundaries in (Li, La)TiO32019

    • 著者名/発表者名
      Sasano Shun、Ishikawa Ryo、Ohta Hiromichi、Shibata Naoya、Ikuhara Yuichi
    • 学会等名
      The 6th International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Atomic Structure, Chemistry and Li-ion Conductivity at Tilt Grain Boundaries of (Li, La)TiO32019

    • 著者名/発表者名
      Sasano Shun、Ishikawa Ryo、Ohta Hiromichi、Shibata Naoya、Ikuhara Yuichi
    • 学会等名
      22nd International Conference on Solid State Ionics (SSI-22)
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Atomic structure and Li-ion conductivity at (La,Li)TiO3 high-angle tilt grain boundaries2019

    • 著者名/発表者名
      Sasano Shun、Ishikawa Ryo、Ohta Hiromichi、Shibata Naoya、Ikuhara Yuichi
    • 学会等名
      Intergranular and Interphase Boundaries in Materials 2019
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Atomic scale origin of Li-ion resistivity at (Li3xLa2/3-x)TiO3 grain boundary2019

    • 著者名/発表者名
      Sasano Shun、Ishikawa Ryo、Ohta Hiromichi、Shibata Naoya、Ikuhara Yuichi
    • 学会等名
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] (Li,La)TiO3対応粒界における原子構造とイオン伝導特性2019

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿、石川亮、太田裕道、柴田直哉、幾原雄一
    • 学会等名
      第60回電池討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] (Li,La)TiO3対応傾角粒界の原子構造およびリチウムイオン伝導特性2019

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿、石川亮、太田裕道、柴田直哉、幾原雄一
    • 学会等名
      第45回 固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] Li-ion Conductoin Measurement at LLTO Grain Boundaries by Electrochemical Strain Microscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Shun Sasano, Ryo Ishikawa, Issei Sugiyama, Takuma Higashi, Teiichi Kimura, Yumi Ikuhara, Naoya Shibata, Yuichi Ikuhara
    • 学会等名
      The 19th International Meeting on Lithium Batteries
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] LLTO粒界の局所構造とリチウムイオン伝導物性2018

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿,石川亮,太田裕道,柴田直哉,幾原雄一
    • 学会等名
      公益社団法人日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 双結晶薄膜による(Li,La)TiO3対応粒界におけるイオン伝導測定及び局所構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿,石川亮,太田裕道,柴田直哉,幾原雄一
    • 学会等名
      第59回電池討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] リチウム固体電解質の対応粒界における原子構造とイオン伝導特性2018

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿,石川亮,太田裕道,柴田直哉,幾原雄一
    • 学会等名
      第44回固体イオニクス討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] (La,Li)TiO3対応傾角粒界における原子構造とリチウムイオン伝導度の関係2018

    • 著者名/発表者名
      佐々野駿,石川亮,太田裕道,柴田直哉,幾原雄一
    • 学会等名
      公益社団法人日本セラミックス協会 2019年年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2018-05-01   更新日: 2024-03-26  

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