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時間分解テラヘルツ全反射分光法を用いた光触媒反応における励起電子のダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 18K04836
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分27030:触媒プロセスおよび資源化学プロセス関連
研究機関大阪大学

研究代表者

渡邊 浩  大阪大学, 生命機能研究科, 助教 (50625316)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2019年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2018年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード光触媒 / 時間分解分光 / THz分光 / 光触媒反応 / 時間分解テラヘルツ分光 / 時間分解測定 / 光物性
研究成果の概要

我々は光触媒[Re(CO)2(bpy){P(OEt)3}2](PF6)における時間分解テラヘルツ全反射分光測定を行い、光照射後の還元剤であるTEOAからRe錯体への電荷移動ダイナミクスを観測した。1.35THzにあるTEOAとRe錯体との間の分子間振動モードが光照射後9ps経過後に1.7THzへとシフトすることが観測された。このことはTEOAからRe錯体への電荷移動の前駆現象としてTEOAがRe錯体へと近づいて行っていることを示していると考えられ、時間分解テラヘルツ全反射分光という新しい手法を用いることで電荷移動反応だけでなくその前駆現象である分子移動の観測に成功したといえる。

研究成果の学術的意義や社会的意義

近年人類が直面しているエネルギーにかかわる2つの大きな問題、化石燃料の枯渇、および二酸化炭素の増加に伴う地球温暖化の問題を同時に解決する手段として人工光合成などの光触媒反応の研究が進んでいる。人工光合成反応において二酸化炭素の還元反応の高効率化が最も重要な課題であり、その為には光励起された電子ダイナミクスを明らかにする必要がある。我々が行った時間分解THz全反射分光という手法は液体中の分子間距離の時間変化を知ることができ、光反応過程において電荷移動反応の前駆現象として金属分子と還元剤の距離が縮まる様子を観測した。このことは触媒反応の高効率化する上で重要な役割を果たすと考えられる。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (6件)

すべて 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (3件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Relaxation dynamics of [Re(CO)2(bpy){P(OEt)3}2](PF6) in TEOA solvent measured by time-resolved attenuated total reflection terahertz spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Nguyen Phuong Ngoc、Watanabe Hiroshi、Tamaki Yusuke、Ishitani Osamu、Kimura Shin-ichi
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 9 号: 1 ページ: 11772-11772

    • DOI

      10.1038/s41598-019-48191-4

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] Time resolved attenuated total reflection spectroscopy on photo catalyst [Re(CO)2(bpy){P(OEt)3}2](PF6)2020

    • 著者名/発表者名
      H. Watanabe, PN. Nguyen, Y. Tamaki, O. Ishitani, and S. Kimura
    • 学会等名
      LSC 2020
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光触媒[Re(CO)2(bpy)(P(OEt)3)2](PF6)における超高速テラヘルツ分光2019

    • 著者名/発表者名
      渡邊浩、Phuong Ngoc Nguyen,、玉置悠祐、石谷治、木村真一
    • 学会等名
      日本物理学会 第74回年次大会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Relaxation dynamics in [Re(CO)2(bpy)(P(OEt)3)2]+(PF6)- in TEOA solvent measured by time-resolved ATR THz spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Phuong Ngoc Nguyen, Hiroshi Watanabe, Yusuke Tamaki, Osamu Ishitani, Shin-ichi Kimura
    • 学会等名
      日本物理学会 2018年秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [備考] 光触媒反応中の電子と分子の超高速な動きを世界初観測

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/pdf/tokyotechpr20190828_ishitani_1_pg41w1ow.pdf

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [備考] 光触媒反応中の電子と分子の超高速な動きを世界初観測

    • URL

      https://www.titech.ac.jp/news/2019/045055.html

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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