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混合原子価分子デバイスの開発:電荷揺動を利用した電荷の位置情報の書き換えと伝播

研究課題

研究課題/領域番号 18K04890
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分28030:ナノ材料科学関連
研究機関兵庫県立大学

研究代表者

田原 圭志朗  兵庫県立大学, 物質理学研究科, 助教 (50622297)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2020年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2019年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
2018年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワード混合原子価 / 分子デバイス / レドックス活性 / 外部刺激応答性 / 原子価間電荷移動 / 非イノセント配位子 / カテコール / フェロセン / 電荷分離 / 光励起 / トリアリールアミン / 分子内電荷移動 / 超分子
研究成果の概要

本研究は、2つの電子状態を相互変換できる分子性の混合原子化合物を分子デバイスとして応用するため、外部刺激応答性を付与することを目的とした。外部から混合原子価化合物の近傍に電荷を導入するための合成化学的な探索を行った。特に、フェロセンやトリアリールアミンの二量体に、かさ高いホウ素置換基を共有結合で導入することで、電荷分離や双性イオン化した混合原子価状態を生成することに成功した。基底状態では、ゲストアニオンの負電荷が静電的な引力によって、励起状態では、ホウ素中心アニオンラジカルの生成とともに電子構造が組み換えられることで、二量体中の正電荷の分布が偏ることを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

コンピューティングを省エネルギー化する革新的デバイスとして、量子セルオートマトンが提案されており、分子性の混合原子価化合物が候補として注目されている。混合原子価分子の電荷分布の制御に関する知見とセルオートマトン動作との関連性を明らかにした点で、学術的/社会的意義が大きいと考えられる。当初、分子デバイスは、既存のエレクトロニクスの延長線上の最小デバイスとして考案されていたが、本研究成果は、それだけに留まらず、新しい仕組みのデバイス創成のための基礎学理の確立に貢献すると考えられる。

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (15件)

すべて 2020 2019 2018 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 2件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 図書 (1件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Stimuli-responsive Mixed-valence Architectures: Synthetic Design and Interplay between Mobile and Introduced Charges2020

    • 著者名/発表者名
      Tahara Keishiro、Abe Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 49 号: 5 ページ: 485-492

    • DOI

      10.1246/cl.200069

    • NAID

      130007840198

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書 2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Charge-Separated Mixed Valency in an Unsymmetrical Acceptor?Donor?Donor Triad Based on Diarylboryl and Triarylamine Units2019

    • 著者名/発表者名
      Tahara Keishiro、Koyama Haruya、Fujitsuka Mamoru、Tokunaga Ken、Lei Xu、Majima Tetsuro、Kikuchi Jun-Ichi、Ozawa Yoshiki、Abe Masaaki
    • 雑誌名

      The Journal of Organic Chemistry

      巻: 84 号: 14 ページ: 8910-8920

    • DOI

      10.1021/acs.joc.9b00836

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Zwitterionic Mixed Valence: Internalizing Counteranions into a?Biferrocenium Framework toward Molecular Expression of Half‐Cells in Quantum Cellular Automata2019

    • 著者名/発表者名
      Tahara Keishiro、Terashita Nazuna、Tokunaga Ken、Yabumoto Shiomi、Kikuchi Jun‐ichi、Ozawa Yoshiki、Abe Masaaki
    • 雑誌名

      Chemistry - A European Journal

      巻: 25 号: 60 ページ: 13728-13738

    • DOI

      10.1002/chem.201902840

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Small anion-assisted electrochemical potential splitting in a new series of bistriarylamine derivatives: organic mixed valency across a urea bridge and zwitterionization2019

    • 著者名/発表者名
      Tahara Keishiro、Nakakita Tetsufumi、Starikova Alyona A、Ikeda Takashi、Abe Masaaki、Kikuchi Jun-ichi
    • 雑誌名

      Beilstein Journal of Organic Chemistry

      巻: 15 ページ: 2277-2286

    • DOI

      10.3762/bjoc.15.220

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] New pai-extended catecholato complexes of Pt(II) and Pd(II) containing a benzothienobenzothiophene (BTBT) moiety: synthesis, electrochemical behavior and charge transfer properties2019

    • 著者名/発表者名
      K. Tahara, Y. Ashihara, T. Higashino, Y. Ozawa, T. Kadoya, K. Sugimoto, A. Ueda, H. Mori and M. Abe
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 印刷中 号: 21 ページ: 7367-7377

    • DOI

      10.1039/c8dt05057k

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synthesis and characterization of a new series of binuclear Pd(II) biscatecholato complexes: non-innocent ligand-based approach to a wide range of variation in near-infrared absorptions of mixed-valence complexes2018

    • 著者名/発表者名
      K. Tahara, T. Kadowaki, J. Kikuchi, Y. Ozawa, S. Yoshimoto and M. Abe
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 91 号: 11 ページ: 1630-1639

    • DOI

      10.1246/bcsj.20180187

    • NAID

      130007511400

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] 有機半導体骨格を組み込んだカテコラトパラジウム及び白金錯体の合成と電荷移動特性2019

    • 著者名/発表者名
      芦原優也, 田原圭志朗, 角屋智史, 池田貴志, 小澤芳樹, 阿部正明
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] フェロセン部位を有する自己組織化単分子膜の作製と有機トランジスタの電荷捕獲層としての応用2019

    • 著者名/発表者名
      池田貴志, 田原圭志朗, 角屋智史, 芦原優也, 小澤芳樹, 阿部正明
    • 学会等名
      錯体化学会第69回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Generation of Photo-Induced Mixed-Valence Subspecies with Charge-Separated Characters2019

    • 著者名/発表者名
      Keishiro Tahara, Yoshiki Ozawa, Masaaki Abe
    • 学会等名
      4th FZU-OPU Joint International Symposium on Photocatalysis, Photofunctional Materials and Nano-Science & Technology
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] Construction of ferrocene self-assembled monolayers for nonvolatile organic field effect transistor memory devices2019

    • 著者名/発表者名
      Takashi Ikeda, Keishiro Tahara, Tomofumi Kadoya, Yoshiki Ozawa, Masaaki Abe
    • 学会等名
      4th FZU-OPU Joint International Symposium on Photocatalysis, Photofunctional Materials and Nano-Science & Technology
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
  • [学会発表] 新規π拡張白金カテコラト錯体の合成と電気化学特性の評価2018

    • 著者名/発表者名
      芦原優也, 田原圭志朗, 東野寿樹, 角屋智史, 上田顕, 森初果, 小澤芳樹, 阿部正明
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Fabrication of external charge-responsive biferrocenium toward half-cells for quantum cellular automata2018

    • 著者名/発表者名
      Fabrication of external charge-responsive biferrocenium toward half-cells for quantum cellular automata
    • 学会等名
      Internatinal Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] 化学工業2018

    • 著者名/発表者名
      田原圭志朗、阿部正明
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      化学工業
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [備考] Researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/tahara297

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
  • [備考] research map

    • URL

      https://researchmap.jp/tahara297

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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