| 研究課題/領域番号 |
18K05040
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分32010:基礎物理化学関連
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| 研究機関 | 広島大学 (2021)
東京都立大学 (2018-2020) |
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研究代表者 |
阿部 穣里 広島大学, 先進理工系科学研究科(理), 准教授 (60534485)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
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| 配分額 *注記 |
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2020年度: 390千円 (直接経費: 300千円、間接経費: 90千円)
2019年度: 520千円 (直接経費: 400千円、間接経費: 120千円)
2018年度: 3,250千円 (直接経費: 2,500千円、間接経費: 750千円)
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| キーワード | 相対論的量子化学 / 同位体分別 / 微生物 / ウラン / 核体積効果 / 理論化学 / ab initio / バクテリア / 相対論 / 量子化学 / 理論計算 / 古生物学 |
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| 研究成果の概要 |
ウラン同位体比の変動は地球化学分野において多く議論される。バクテリアによる生物性還元と無機物触媒による非生物性還元では、6価-4価ウラン還元反応における同位体分別の傾向が異なっていたが、その理由は不明であった。そこで両者の反応メカニズムを解明するため、相対論的量子化学計算を行った。生物性反応における平衡同位体分別係数を求めたところ、実験値を3倍程度過大評価した。また非生物性反応においても、生物性反応と同程度の同位体分別係数が得られた。したがって非平衡の同位体効果がより重要であるとわかった。非平衡性を考慮するため多段反応における定常状態近似を導入し、生物性反応に対して適応し議論した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
軽元素における非平衡の同位体効果は、質量が異なることによる速度論的効果としてよく議論される。しかし本研究では、重元素であるウランを扱うため、相対論の影響を強く受けた核体積効果（電子エネルギーに起因する項）が同位体分別の駆動力になり、軽元素とは異なるメカニズムを考える必要があった。本研究では、相対論的量子化学計算を行い、実験的には求められない、素反応ごとの平衡同位体分別係数を算出した。またこの値は、非平衡多段反応を考える上で導入された、定常状態モデルの式中にも表れるため重要である。定常状態モデルの妥当性は今後も検証が必要であるが、ウラン同位体分別反応メカニズムにおいて新たな可能性を示せた。
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