| 研究課題/領域番号 |
18K05150
|
|---|
| 研究種目 |
基盤研究(C)
|
| 配分区分 | 基金 |
|---|
| 応募区分 | 一般 |
|---|
| 審査区分 |
小区分34010:無機・錯体化学関連
|
|---|
| 研究機関 | 九州大学 |
|---|
研究代表者 |
山内 幸正 九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2022-03-31
|
| 研究課題ステータス |
完了 (2021年度)
|
| 配分額 *注記 |
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2020年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2019年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2018年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
|
|---|
| キーワード | 人工光合成 / プロトン共役電子移動（PCET） / 錯体触媒 / 水素生成 / プロトン共役電子移動 / 水素発生 / 二酸化炭素還元 / 分子性触媒 / 金属錯体 / 電気化学 / 水素生成反応 |
|---|
| 研究成果の概要 |
金属中心並びに配位子中心で促進される特異なプロトン共役電子移動（PCET）の反応制御を目的として研究を行った。具体的には、配位子中心PCETを促進することにより、史上最低の低過電圧下（173 mV）で水素生成を促進する反応系を創出に成功した。量子化学計算を行うことで、配位子中心PCET型水素生成の反応制御因子を解き明かした。また、高度な電気化学反応解析を行い、実験的に反応機構を解明した。さらに、金属中心PCETを経て水素生成を促進する新規光反応系を構築した。
|
| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
プロトンと電子が協奏的に移動するプロトン共役電子移動（PCET）は、生体系の重要反応を担い、これまで多くの研究がなされてきた。一方、PCETを効果的に活用し、高効率な人工光合成系を構築した研究例はほとんどない。本研究では、機能性配位子上で進行する特異なPCETを巧みに制御することにより水素生成錯体触媒の過電圧を劇的に低下させることに成功した。また、機能性錯体上で進行するPCET過程の反応制御因子を実験的並びに計算化学的に解き明かした。このように、特異なPCETを経由し水素生成反応を促進する分子性触媒について多角的な研究を展開し、同分野の発展に貢献する種々の価値ある成果を収めた。
|
