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グアニン四重鎖構造に基づくスイッチング可能なDNA金属酵素の開発

研究課題

研究課題/領域番号 18K05315
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
審査区分 小区分37010:生体関連化学
研究機関京都大学

研究代表者

朴 昭映  京都大学, 理学研究科, 助教 (10628556)

研究期間 (年度) 2018-04-01 – 2021-03-31
研究課題ステータス 完了 (2020年度)
配分額 *注記
4,420千円 (直接経費: 3,400千円、間接経費: 1,020千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2018年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
キーワードDNA / Amino acid / Hybrid catalyst / quadruplex / Asymmetric catalysis / peroxidase / ハイブリッド触媒 / 四重鎖ー二本鎖ハイブリッド / アミノ酸ー核酸ハイブリッド / 金属酵素 / 不斉合成 / グアニン四重鎖構造 / 核酸 / DNA金属酵素
研究成果の概要

本研究では、ビピリジン配位子を含む四重鎖ー二本鎖ハイブリッドDNAを構築し, 不斉マイケル付加反応をにおいて良好なエナンチオ選択性で目的物を得ることに成功した. 興味深いことに, ビピリジン配位子とユリア基を組み合わせた触媒では, 逆のエナンチオマーが得られた. このことから, DNAハイブリッド触媒の反応性や選択性は, 機能性分子の空間的配置によって生じる反応場の構造に依存していることがわかった. さらに, 申請者はアミノ酸が持つ金属配位能やルイス酸触媒機能に着目し, アミノ酸と核酸を融合した新しいバイオハイブリッド分子を開発し, ペルオキシダーゼとして応用できることを示した.

研究成果の学術的意義や社会的意義

地球の資源を有効に活用することや環境に負荷をかけない不斉触媒の開発は持続可能な社会の実現のため重要な課題になっている. 本研究は, 生体高分子であるDNAを用いてハイブリッド触媒を開発し, 環境調和型合成プロセスを確立するという学術的重要性と社会的な貢献を満たすプロジェクトである. また, 申請者の研究はDNAナノテクノロジーと融合することにより, 疾患に関連する特定の配列を切断するDNAナノ酵素を開発することが期待できる. さらに, アミノ酸-DNAコンジュゲートは生理活性を持つペプチドをミミックした機能性分子としてバイオメディカル領域への貢献が期待できる.

報告書

(4件)
  • 2020 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2019 実施状況報告書
  • 2018 実施状況報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2021 2020 2019 2018

すべて 雑誌論文 (12件) (うち国際共著 5件、 査読あり 12件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 5件、 招待講演 6件)

  • [雑誌論文] Systematic Approach to DNA Aptamer Design Using Amino Acid?Nucleic Acid Hybrids (ANHs) Targeting Thrombin2021

    • 著者名/発表者名
      Yum Ji Hye、Ishizuka Takumi、Fukumoto Koyuki、Hori Daisuke、Bao Hong-Liang、Xu Yan、Sugiyama Hiroshi、Park Soyoung
    • 雑誌名

      ACS Biomaterials Science & Engineering

      巻: 7 号: 4 ページ: 1338-1343

    • DOI

      10.1021/acsbiomaterials.1c00060

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis and application of a 19F-labeled fluorescent nucleoside as a dual-mode probe for i-motif DNAs2021

    • 著者名/発表者名
      Wee Wen Ann、Yum Ji Hye、Hirashima Shingo、Sugiyama Hiroshi、Park Soyoung
    • 雑誌名

      RSC Chemical Biology

      巻: 1 号: 3 ページ: 1-1

    • DOI

      10.1039/d1cb00020a

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Modular quadruplex-duplex hybrids as biomolecular scaffolds for asymmetric Michael addition reactions2020

    • 著者名/発表者名
      Yum Ji Hye、Sugiyama Hiroshi、Park Soyoung
    • 雑誌名

      Organic & Biomolecular Chemistry

      巻: 18 号: 35 ページ: 6812-6817

    • DOI

      10.1039/d0ob01362e

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Histidine-conjugated DNA as a biomolecular depot for metal ions2020

    • 著者名/発表者名
      Park Soyoung、Matsui Haruka、Fukumoto Koyuki、Yum Ji Hye、Sugiyama Hiroshi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 10 号: 16 ページ: 9717-9722

    • DOI

      10.1039/d0ra01267j

    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] G-quadruplexes as versatile scaffolds for catalysis2019

    • 著者名/発表者名
      Yum Ji Hye、Park Soyoung、Sugiyama Hiroshi
    • 雑誌名

      Organic & Biomolecular Chemistry

      巻: 17 号: 44 ページ: 9547-9561

    • DOI

      10.1039/c9ob01876j

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Highly sensitive and selective mercury sensor based on mismatched base pairing with dioxT2019

    • 著者名/発表者名
      Han Ji Hoon、Hirashima Shingo、Park Soyoung、Sugiyama Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 55 号: 69 ページ: 10245-10248

    • DOI

      10.1039/c9cc05123f

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] New Size‐Expanded Fluorescent Thymine Analogue: Synthesis, Characterization, and Application2019

    • 著者名/発表者名
      Hirashima Shingo、Han Ji Hoon、Tsuno Hitomi、Tanigaki Yusuke、Park Soyoung、Sugiyama Hiroshi
    • 雑誌名

      Chemistry ? A European Journal

      巻: 25 号: 42 ページ: 9913-9919

    • DOI

      10.1002/chem.201900843

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Binding of a Telomestatin Derivative Changes Mechanical Anisotropy of Human Telomeric G-quadruplex2019

    • 著者名/発表者名
      Jonchhe, S.; Chimire, C.; Cui, Y.; Park, S.; Iida, K.; Nagasawa, K.; Sugiyama, H.; Mao, H.
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie international edition

      巻: 58 号: 3 ページ: 877-877

    • DOI

      10.1002/anie.201811046

    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書 2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Modular DNA-based hybrid catalysts as a toolbox for enantioselective hydration of α,β-unsaturated ketones2019

    • 著者名/発表者名
      Yum, J. H.; Park, S.; Hiraga, R.; Okamura, I.; Notsu, S.; Sugiyama, H.
    • 雑誌名

      Organic & biomolecular chemistry

      巻: 17 号: 9 ページ: 2548-2548

    • DOI

      10.1039/c9ob00196d

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Approach to the Investigation of Nucleosome Structure by Using the Highly Emissive Nucleobase thdG-tC FRET Pair2018

    • 著者名/発表者名
      Han, J. H.; Park, S.; Hashiya, F.; Sugiyama, H.
    • 雑誌名

      Chemistry a European journal

      巻: 24 号: 64 ページ: 1709-1709

    • DOI

      10.1002/chem.201803382

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sequence Preference and Structural Heterogeneity of BZ junctions2018

    • 著者名/発表者名
      Kim, D.; Hur, J.; Han, J. H.; Ha, S. C.; Shin, D.; Lee, S.; Park, S.; Sugiyama, H.; Kim, K. K.
    • 雑誌名

      Nucleic acids research

      巻: 46 号: 19 ページ: 10504-10504

    • DOI

      10.1093/nar/gky784

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Biomimetic Artificial Epigenetic Code for Targeted Acetylation of Histones2018

    • 著者名/発表者名
      Taniguchi, J.; Feng, Y.; Pandian, G.; Hashiya, F.; Hidaka, T.; Hashiya, K.; Park, S.; Bando, T.; Ito, S.; Sugiyama, H.
    • 雑誌名

      Journal of American chemical society

      巻: 140 号: 23 ページ: 7108-7108

    • DOI

      10.1021/jacs.8b01518

    • NAID

      120006715542

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Synthesis and Application of Highly Emissive Nucleic Acid Analogues2020

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      Sino-Japan Medical Textiles Forum
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] DNA as a Versatile Biomolecular Scaffold for Asymmetric Catalysis2020

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      KIChE Fall Meeting and International Symposium
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] DNA as a Versatile Biomolecular Scaffold for Asymmetric Catalysis2020

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      2020 International Symposium on Blue Carbon
    • 関連する報告書
      2020 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Modular DNA-based Hybrid Catalyst as a Toolbox for Asymmetric Catalysis2019

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      ACC2019 (The 18th Asian Chemical Congress and The 20th General Assembly of the Federation of Asian Chemical Societies)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] DNA as a Versatile Biomolecular Scaffold for Asymmetric Catalysis2019

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      Sogang University
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Development of New Biohybrid Materials by Merging of DNA and Amino Acids2019

    • 著者名/発表者名
      Soyoung Park
    • 学会等名
      ISNAC2019 (The 46th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry)
    • 関連する報告書
      2019 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2018-04-23   更新日: 2022-01-27  

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