| 研究課題/領域番号 |
18K06545
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 審査区分 |
小区分47010:薬系化学および創薬科学関連
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
生長 幸之助 東京大学, 大学院薬学系研究科(薬学部), 講師 (00583999)
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| 研究期間 (年度) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2020年度)
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| 配分額 *注記 |
4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2020年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2019年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
2018年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
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| キーワード | C-H活性化 / 有機ラジカル / フォトレドックス触媒 / 水素原子移動触媒 / 結合弱化触媒 / 有機合成化学 / 化学選択性 / 均一系触媒 |
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| 研究成果の概要 |
触媒的C(sp3)-H変換法における未解決課題である「位置選択性の触媒制御」を可能とする触媒開発研究に取り組んだ。
1）アルコール認識部位を備えるHAT触媒の設計によって、C-H活性化過程を擬似分子内化するアプローチから位置選択性の発現に取り組んだ。しかしながら種々の問題に直面し、このアプローチは断念した。
2）アルコール分子認識によって結合解離エネルギー（BDE）を低下させる、結合弱化触媒系をDFT計算によってスクリーニングし、シリカート・ボレート種が候補になることを見いだした。また具現化としてMartinシランや電子不足ボリン酸を用いたアルコールαC-Hアルキル化協働触媒系を開発した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
最終生成物に頻度高く含まれる官能基（ヒドロキシル基やカルボニル基など）を足がかりとし、各々のC-H結合を区別したうえで位置選択的な変換可能な触媒を開発できれば、物質機能を担保したうえでの構造展開を可能とするLate-Stage誘導体化法の拡充や、複雑化合物の合成短工程化にも寄与し、機能性物質創製プロセスを加速させるような方法論となることが期待される。本研究にて開発に成功した結合弱化触媒系は、現在世界中の研究者が取り組んでいるC(sp3)-H変換触媒開発とその位置選択性制御という重要課題に対し、解決をもたらしうる全く新たな角度からの触媒設計指針を提供する。
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